鐵催化的環(huán)異構化反應方法學研究 - 副本_第1頁
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正文環(huán)異構化反應方法學是由簡單分子作為起始原料，構建復雜環(huán)狀分子的有效策略。這里，受到近年來對于Fe催化的環(huán)異構化，Rh催化的[5+2]環(huán)加成以及Au催化的環(huán)異構化[7]反應方法學相關研究報道的啟發(fā)，德國Stuttgart大學課題組成功設計出一種全新的通過陽離子鐵配合物促進的通過環(huán)丙基取代烯炔分子參與的環(huán)異構化反應方法學

(Scheme1)。首先，作者采用環(huán)丙基烯炔衍生物12作為模型底物，進行相關反應條件的優(yōu)化篩選

(Table1)。進而確定最佳的反應條件為：采用[(Ph3P)2Fe(NO)(CO)]BF4(2)作為陽離子鐵催化劑，DCM作為反應溶劑，反應溫度為50

oC，最終獲得80%收率的環(huán)異構化產物13。在上述的最佳反應條件下，作者對一系列環(huán)丙基取代烯炔底物(Scheme2)的應用范圍進行深入研究。同時，該小組進一步將上述的標準反應體系應用于各類炔丙基烷基碳酸酯底物的脫羧環(huán)異構化(Scheme4)。接下來，該小組通過一系列控制實驗(Scheme5)的相關研究表明，炔丙芳基結構單元(烯炔底物)中的+M取代基能夠促進環(huán)異構化過程的進行；芳基環(huán)丙烷結構單元中的+M取代基能夠降低上述環(huán)異構化過程中的原料轉化率。基于上述的控制實驗研究，作者提出如下合理的反應機理(Figure1)?？偨Y成功設計出一種全新的通過陽離子鐵配合物促進的通過環(huán)丙基取代烯炔分子參與的環(huán)異構化反應方法學，進而成功完成一系列三環(huán)環(huán)丁烷分子的構建。這一全新的環(huán)異構化策略具

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