【煤礦周邊土壤重金屬含量特征及健康風險評價實證探究（論文）7300字】

煤礦周邊土壤重金屬含量特征及健康風險評價實證研究—以淮北煤田蘆嶺煤礦為例摘要為了研究煤礦影響區(qū)以下的土壤重金屬的含量污染特征，測試了土壤中Cd、As、Pb、Cr、Cu、Ni、和Zn7種重金屬的含量，采用單因子污染指數(shù)法（Pi）以及地累積指數(shù)法（Igeo）對土壤重金屬含量污染特征做出了評價，之后采用人體暴露風險評價模型對人體的健康風險進行分析。研究結果表明，煤礦影響區(qū)土壤7種重金屬中，Cd、As、Pb、Cr、Cu、Zn的平均含量超過了安徽省土壤元素背景值；Cd的單因子污染指數(shù)最大，有16個樣本達到了警戒限度，As次之，有6個樣本達到了警戒限度；Cd的地累積指數(shù)最大，全部處于輕微污染范圍；As次之，87%的樣品處于輕微污染范圍；從手口攝入是重金屬進入人體的主要途徑，并且在3種途徑下的暴露量模型中兒童的暴露風險均大于成人；7種重金屬元素的非致癌風險都低于閾值1，且總體非致癌風險也是低于閾值，單一元素的致癌風險都小于10-6，TCR也小于標準值。關鍵詞：土壤重金屬；含量特征；污染水平；健康風險評價；目錄TOC\o"1-3"\h\u172310引言 1188301材料與方法 231371.1研究區(qū)概況 2237461.2樣品采集與預處理 257881.3重金屬污染評價 3182781.3.1單因子污染指數(shù) 3145131.3.2地累積指數(shù) 3158171.4健康風險評價 4142821.4.1暴露量模型 4126321.4.2健康風險值計算 4173232結果與討論 7119522.1土壤重金屬含量特征 7273492.2土壤重金屬污染水平 7218212.2.1單因子污染指數(shù)分析 7138702.2.2地累積污染指數(shù)分析 8319492.3土壤重金屬健康風險評價 9201682.3.1非致癌風險 91932.3.2致癌風險 11263143結論 129665參考文獻： 130引言煤炭的開采推動世界工業(yè)的發(fā)展，煤仍是我國目前主要的能源。煤礦開采所引起的重金屬污染問題日漸突出，引起眾多學者所關注[1-5]。重金屬可通過水體、固體廢物、大氣等途徑進入土壤，造成明顯的區(qū)域土壤環(huán)境污染[6-8]。煤矸石通常被大量堆積在露天的土地上或充填沉陷區(qū)，通過淋溶作用、風力作用以及自燃等因素使煤矸石中重金屬進入到土壤[9]。重金屬在土壤中很難被微生物降解，并且在土壤中容易大量積累，通過粉塵作用、食物鏈傳遞等方式進入人體，對人體造成損傷。因此，對煤礦礦業(yè)工程影響區(qū)土壤重金屬對人體造成的健康風險的評價顯得尤為重要。近些年來，前人在煤礦周邊土壤重金屬的污染問題上，已經(jīng)采用了多種方法，對土壤重金屬的含量特征、生態(tài)風險及健康風險等做了大量研究。如HaiminSu等測定了宿州市煤礦周圍土壤中Zn、Cr、Cd、Pb、Cu、As和Hg的含量，利用潛在生態(tài)風險指數(shù)對土壤重金屬污染進行了評價發(fā)現(xiàn)：除Zn、Cu外，其余元素含量均高于國家環(huán)境質量標準；4個煤礦的土壤重金屬污染的潛在生態(tài)風險處于中等水平，Cd和Hg是最嚴重的生態(tài)危害因子[10]。XingmingWang等對新莊子煤礦矸石堆周圍土壤中Zn、Pb、Cd、Cu的濃度進行了分析，結果表明：在20~40cm深度土壤中，Zn、Pb的濃度均低于淮南省土壤的背景值，在0~20cm和20~40cm深度的土壤中，Cd和Cu的濃度最高，分別比淮南土壤的背景值高106.76%和0.46%[11]。RenxinZhao等研究了內(nèi)蒙古包頭市石蓋區(qū)煤矸石堆周圍Cr、Cu、Ni、Zn、Mn和Fe的濃度，分析結果表明：不同地區(qū)的土壤受到不同程度的Cr、Cu、Ni、Zn、Mn和Fe的污染，污染程度依次為:Cu>Cr>Fe>Zn>Ni>Mn，且路邊土壤重金屬污染最嚴重[12]。QinFanxin等根據(jù)美國環(huán)境保護署(EPA)推薦的健康風險模型，對土壤中重金屬的健康風險進行了評估，結果表明：土壤中重金屬的非致癌風險排序為As>Pb>Cr>Ni>Cu>Hg>Cd>Zn，As的非致癌風險值高于閾值1，對成人和兒童有較高的潛在健康風險，As的致癌風險值高于閾值，說明As對成人和兒童的致癌風險較高[13]。黃大偉等為研究淮北煤田宿南礦區(qū)土壤重金屬含量特征，測試了土壤中重金屬Fe、Mn、Cd、Cr、Pb、Ni、Zn和Cu的含量，結果表明，Cd、Cr、Pb、Ni、Zn和Cu的均值含量不超過土壤環(huán)境質量二級標準；綜合評價結果顯示，Cd污染累積程度明顯，且Cd是最主要的生態(tài)風險因子[14]。煤礦的開采以及煤炭資源的利用方式的不同，對煤礦周邊的環(huán)境影響不一。本文選擇宿南礦區(qū)開采歷史最長、開發(fā)規(guī)模最大且有坑口電廠的蘆嶺煤礦為研究對象，分析研究周邊土壤中的什么什么元素的含量特征、污染水平及健康風險等，以期為煤礦周邊居民的生活健康提出預防意見。1材料與方法1.1研究區(qū)概況宿南礦區(qū)蘆寧煤礦屬安徽省宿州市蘆寧鎮(zhèn)北，東經(jīng)117°10′-117°11′，北緯33°32′-33°31′位于宿州市東南30公里，蘆寧地區(qū)屬于暖溫帶半濕潤季風性氣候，夏季高溫多雨，冬天寒冷干燥，風向以東南風為主。蘆寧煤礦為華東煤礦大型礦井，礦區(qū)面積23km2，煤礦年生產(chǎn)能力240萬噸。礦石年產(chǎn)量高，煤矸石采出量大，大部分煤矸石在礦區(qū)土地外堆積，部分則供于礦區(qū)旁邊的蘆寧煤礦發(fā)電廠作為發(fā)電燃料。1.2樣品采集與預處理在野外環(huán)境調(diào)查的基礎上，2019年8月在宿州市宿南礦區(qū)的蘆寧煤礦旁采集了21個0~20cm的表層土壤，5個垂直深層土壤。每個樣品的點位都用GPS工具箱進行記錄（圖1）。表層土壤采集面積為25cm×25cm，垂直深層采樣間隔為10cm，取出的土樣放進密封袋并貼好標簽。圖1蘆寧煤礦周邊土壤采樣圖將所采的土樣帶回實驗室，經(jīng)過自然風干、清減雜質、研磨過200目篩，密封保存。在YC-24T手動粉末壓片機上壓片處理。利用射線熒光光譜儀（EDXRFSPECTROMETER）檢測土壤樣品中7種重金屬鉻（Cr）、鎘（Cd）、鎳（Ni）、砷（As）、鋅（Zn）、銅（Cu）、鉛（Pb）元素的含量。1.3重金屬污染評價1.3.1單因子污染指數(shù)單因子污染指數(shù)是評價土壤污染情況、土壤環(huán)境質量等級的一種相對的無量綱指數(shù)方法，能夠比較直觀地反映單個金屬的污染程度[15]。它是指以土壤污染實測值和評價標準相比計算土壤各項污染物的污染指數(shù)，污染的評價指數(shù)見表1，公式見式1：（1）式（1）中：Pi為土壤中污染物i的環(huán)境質量指數(shù)；Ci為土壤中污染物的實測濃度（mg/kg）；Si為污染物i的評價標準（mg/kg），國家土壤環(huán)境質量二級標準作為污染物評價標準為本次本研究標準（表2）。表1單因子污染指數(shù)污染程度分級標準等級劃分Pi污染等級1Pi＜0.7安全20.7＜Pi≤1.0警戒線31.0＜Pi≤2.0輕度污染42.0＜Pi≤3.0中度污染5Pi＞3.0重度污染表2國家土壤環(huán)境質量二級標準（mg/kg）項目PH范圍CdAsPbCrCuNiZn標準1)PH≤6.50.3409015050702006.5＜PH≤7.50.330120200100100250PH＞7.50.625170250100190300背景值2)0.0979.00026.60066.50020.40029.80062.000注：1）代表國家土壤環(huán)境質量二級標準[19]；2）安徽省表層土壤背景值[20]1.3.2地累積指數(shù)地累積指數(shù)（Igeo）該方法污染的影響因素，可用來定量評價沉積物和土壤中重金屬污染累積程度[16]，其計算公式見式（2）： （2）式（2）中：Cn為所測樣品中元素的實測含量，mg·kg-1；Bn為研究區(qū)域的元素背景值，本文取安徽省背景值作為該研究區(qū)域的元素背景值，mg·kg-1；k為考慮各地巖石差異以及人為活動影響可能會引起背景值的變動而取的系數(shù)(一般取值1.5)[17]。Igeo評價分級標準見表3。表3Igeo評價分級標準[18]Igeo污染等級污染程度≤00無污染0＜Igeo≤11輕微污染1＜Igeo≤22輕度污染2＜Igeo≤33中度污染3＜Igeo≤44偏重污染4＜Igeo≤55重度污染5＜Igeo≤66嚴重污染1.4健康風險評價1.4.1暴露量模型本文土壤重金屬對健康風險評價，采用的是美國環(huán)境保護部所推行的人體暴露風險評價模型標準[21-23]。根據(jù)土壤重金屬對人體健康危害的三個途徑（手—口攝入、呼吸系統(tǒng)吸入、皮膚接觸吸入）進行暴露模型的計算。再分致癌風險和非致癌風險進行健康風險評價。三種暴露途徑非致癌風險的計算公式見式（3）—（5）： （3） （4） （5）上式中：ADDoral、ADDinh和ADDdermal分別表示手-口直接攝入、呼吸系統(tǒng)吸入和皮膚接觸吸收三種途徑的日平均暴露劑量［mg·（kg·d）-1］；C為土壤重金屬質量濃度(mg·kg-1)；IRoral表示經(jīng)手-口攝入土壤灰塵速率（mg·d-1），IRinh表示呼吸速率（m3·d-1）；EF表示暴露頻率（d·a-1）；ED表示暴露年限（a）；BW表示體重（kg）；AT為平均暴露時間（d）；PEF為顆粒物排放因子（m3·kg-1）；SA為暴露皮膚面積（cm2）；SL為皮膚黏著度［mg·(cm2·d)-1］；ABS為皮膚吸收因子。在對個體的致癌風險評價中，需要將個體在兒童期和成人期的總暴露量，平攤到整個的生命周期中[24]，致癌風險暴露量的計算見式（6）： （6）式（6）中：LADD表示人體生命周期平均日暴露劑量［mg·（kg·d）-1］；ARchild和ARaudlt為兒童與成人的吸收率（m3·d-1）。手-口攝入方式，AR=IRoral；呼吸吸入方式，皮膚接觸吸收方式，AR=SA×SL×ABS。AT為致癌物的平均暴露時間（d）。1.4.2健康風險值計算暴露參數(shù)的取值關系重大，暴露量計算的正確性、科學性對于健康風險評價的合理性、正確性有著重要影響。目前我國在暴露量參考值這方面的研究相對較少。雖然本文選用的美國環(huán)境保護部（USEPA）健康風險評價標準中給出了一些暴露參數(shù)的參考數(shù)值，但因為他更多的是符合國外個體的暴露參數(shù)，部分數(shù)值不能作為我國的參考數(shù)據(jù)。因此在USEPA所給的參考基礎上，根據(jù)本國個體的特點制定了符合我國人民的暴露量參數(shù)。具體暴露參數(shù)見表4。非致癌風險的計算通過危害商進行度量[26]，非致癌風險的公式見式（7）-（8）： （7） （8）上式中：HQij表示第i種污染物在第j種暴露途徑下的危害商；ADDij和RfDij分別表示第i種金屬在第j種暴露途徑下的暴露量和參考劑量；HI表示污染物在多種污染途徑下總的非致癌風險；當HI＜1時，認為致癌風險太小或可以忽略；若HI＞1，則代表存在非致癌風險。致癌風險的度量是通過終生日平均暴露劑量和致癌斜率因子的乘積，計算式見式（9）-（10）： （9） （10）上式中：RT表示多種污染物元素在多種暴露途徑下的致癌風險之和[26]；LADDij和SFij分別表示第i種元素在第j種暴露途徑下的暴露量和致癌斜率因子；當10-6＜RT＜10-4，或RT＜10-6時，可認為沒有致癌風險；不同暴露途徑的參考劑量和致癌斜率因子見表5。表4暴露量模型參考值參數(shù)意義成人兒童C重金屬濃度/(mg·kg-1)平均值平均值IRoral土壤灰塵攝入速率/（mg·d-1）150250IRinh呼吸速率/（m3·d-1）12.87.63EF暴露頻率/（d·a-1）180180ED暴露年限/a246BW體重/kg58.615AT（非致癌）平均暴露時間/dED×365ED×365AT（致癌）平均暴露時間/d70×36570×365PEF顆粒物排放因子/（m3·kg-1）1.36×1091.36×109SA暴露皮膚面積/cm221451150SL皮膚黏著度/［mg·(cm2·d)-1］0.070.2ABS皮膚吸收因子0.0010.001表5不同暴露途徑的參考劑量和致癌斜率因子1類別元素CrPbCdCuNiZnAsReferencedoes_手口3.00E-033.50E-031.00E-034.00E-022.00E-023.00E-013.00E-04Referencedoes_呼吸2.86E-053.52E-031.00E-034.02E-022.06E-023.00E-013.01E-04Referencedoes_皮膚6.00E-055.25E-041.00E-051.20E-025.40E-036.00E-021.23E-04Slopefactor_手口1.50E+00Slopefactor_呼吸3.66E+00Slopefactor_皮膚4.20E+016.30E+008.40E-011.51E+012結果與討論2.1土壤重金屬含量特征研究區(qū)土壤重金屬含量統(tǒng)計數(shù)據(jù)見表6，呈正偏態(tài)分布有Zn和Pb，其余元素為正態(tài)分布。Cr、Cd、Ni、As、Zn、Cu、Pb的平均含量分別為77.32、0.22、21.57、17.97、62.77、24.23、36.89mg/kg。除Ni外的其他元素的平均濃度都高于安徽省背景值，相對污染較輕的Cr的濃度是背景值的1.16倍，Zn的實測平均濃度是背景值的1.01倍，接近背景值。Cd、As、Cu、Pb的實測濃度依次是背景值的2.24倍、1.99倍、1.88倍、1.38倍。背景值是指未受人為活動影響的土壤環(huán)境中的重金屬元素的天然值，實測重金屬含量高出背景值反映了人為活動所造成的污染。通過變異系數(shù)可以得出，Ni、As、Cu屬于中等程度變異，表明重金屬分布不均勻，可能受外界影響。根據(jù)實地調(diào)查蘆寧礦區(qū)南偏西9°方向有一宿州同創(chuàng)電子廠，產(chǎn)品的加工與生產(chǎn)對當?shù)赝寥乐蠥s等重金屬含量有所影響。表6蘆寧礦區(qū)土壤重金屬參數(shù)基本統(tǒng)計統(tǒng)計參數(shù)重金屬含量/mg·kg-1CrCdNiAsZnCuPb最大值/mg·kg-188.7000.27035.54025.21093.98039.34049.220最小值/mg·kg-162.8000.16011.05011.20052.97012.06033.800平均值/mg·kg-177.3160.21821.56717.97262.76724.23436.889標準差/mg·kg-16.3160.0238.2823.6899.7357.0053.398變異系數(shù)0.0820.1060.3840.2050.1550.2890.092偏度系數(shù)-0.601-0.2870.3870.0891.9870.5022.444峰度系數(shù)0.0071.575-1.276-0.7424.285-0.3047.51195%UCL/mg·kg-180.260.2325.4319.6967.3127.538.47安徽省背景值/mg·kg-166.5000.09729.8009.00062.00020.40026.6002.2土壤重金屬污染水平2.2.1單因子污染指數(shù)分析單因子污染評價結果如圖2所示?？傮w上看，礦區(qū)附近土壤中As和Cd的污染指數(shù)相對較大，達到了警戒限度。Cr、Ni、Cu、Zn、Pb處于安全限度內(nèi)。Cd的污染指數(shù)較大，有16個樣本達到了警戒限度，其最大值為0.91，有一定的積累程度。其次是As的污染指數(shù)相對較高，有6個樣本達到了警戒限范圍，最大的為0.84，可以看出其有一定的污染累積趨勢。Ni的單因子指數(shù)相對較小，最低的只有0.11。圖2單因子污染評價2.2.2地累積污染指數(shù)分析地累積指數(shù)評價的關鍵是背景值的選取，本文所采用的是安徽省重金屬土壤背景值。地累積指數(shù)結果見圖3。由圖3可知，Cd的地累積指數(shù)最大，全部處于輕微污染范圍；As次之，85%的樣品處于輕微污染范圍，最大值為0.9，最小值是-0.27；Cu和Pb的地累積指數(shù)分別有21%和13%超過安全限度達到輕微污染標準，Cu的最高地累積指數(shù)達到了0.36，Pb的最大值為0.05；Cr、Ni、Zn的地累積指數(shù)分別為-0.67～-0.17、-2.02～-0.33、-0.81～0.02，都在安全范圍內(nèi)，與單因子指數(shù)評價的結果相符。圖3地累積指數(shù)箱型圖2.3土壤重金屬健康風險評價2.3.1非致癌風險目前，對暴露模型中的重金屬濃度的取值有所爭議，USEPA所推定的標準是實測暴露濃度的95%（95%的置信上限）[23]，但一些學者認為用95%的置信上限來計算暴露量模型會影響致癌風險的結果。因此，本文在計算暴露模型試所取的是實測重金屬濃度的平均值。蘆寧周邊土壤重金屬的非致癌風險見表7，表7為不同暴露途徑下非致癌風險的計算值，Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb的單一元素的非致癌風險都是低于參考標準值1的，且總的HI是0.819小于1，表示其不會對兒童的健康造成明顯的危害。在圖4中兒童的非致癌風險要遠遠大于成人的非致癌風險。并且總致癌風險（HI）也遠遠高于成人。手口直接攝入途徑的非致癌風險要遠遠高于呼吸攝入途徑和皮膚直接接觸途徑。三種接觸途徑的非致癌風險順序依次是手口接觸、皮膚接觸途徑、呼吸接觸。由表7也可看出As和Cr的非致癌風險明顯大于其他元素1~2個數(shù)量級，說明要對這兩種金屬的來源做追蹤，并且要加大力度去預防和控制，避免長時間積累達到非致癌風險，從而對兒童造成傷害。圖4蘆寧煤礦周邊土壤重金屬非致癌風險圖對成人來說單一元素的非致癌風險都是小于1，由表7可以看出成人的HQ大多都小于兒童，且7種重金屬的總非致癌風險（HI）為0.126，遠小于兒童的HI，表明7種重金屬的非致癌影響對成人的并不顯著。因此對兒童的預防和控制措施要加大力度。表7不同暴露途徑下成人與兒童的非致癌風險類別元素CrNiCuZnAsCdPbHQ_childoral2.12E-018.86E-034.98E-031.72E-034.92E-014.47E-058.66E-02HQ_childinh4.97E-041.93E-071.11E-073.85E-081.10E-054.00E-081.93E-06HQ_childdermal9.74E-033.02E-051.53E-057.91E-061.10E-031.64E-045.31E-04HQ_child2.22E-018.89E-035.00E-031.73E-034.94E-012.09E-048.72E-02HI_child8.19E-01HQ_adultoral3.25E-021.36E-037.63E-042.64E-047.52E-022.74E-041.33E-02HQ_adultinh2.14E-048.29E-084.77E-081.66E-084.73E-061.72E-088.30E-07HQ_adultdermal1.62E-035.03E-062.54E-061.32E-061.84E-042.74E-058.85E-05HQ_adult3.43E-021.36E-037.66E-042.65E-047.54E-023.02E-041.34E-02HI_adult1.26E-012.3.2致癌風險致癌風險的計算是將個體接受的污染平分在成人和兒童兩個階段。蘆寧煤礦周邊土壤重金屬的致癌風險如表8示，其中Cr、Ni、As、Cd的致癌風險分別為1.4×10-7、7.78×10-10、1.17×10-8、7.85×10-12，都低于10-6～10-4之間，且蘆寧煤礦四種重金屬總的致癌風險為1.52×10-7，表示蘆寧地區(qū)土壤重金屬致癌風險總體較低，對人體不會造成健危害。圖5蘆寧煤礦周邊土壤重金屬致癌風險圖從圖5能夠看到Cr元素對總致癌風險（TCR）的貢獻最大，所以要加強Cr元素的管控。并且根據(jù)非致癌風險與致癌風險相結合來觀看，Cr和As元素，兩種金屬的HQ以及CR都比較接近標準值，需要預防這兩種重金屬的累積，找到源頭進行控制。表8蘆寧周邊地區(qū)重金屬致癌風險致癌風險元素CrNiCuZnAsCdPbLADDoral8.79E-052.45E-052.76E-057.14E-052.04E-052.47E-074.20E-05LADDinh3.32E-099.27E-101.04E-092.70E-097.72E-109.35E-121.58E-09LADDdermal1.46E-074.07E-084.57E-081.18E-073.39E-084.10E-106.96E-08CR1.40E-077.78E-101.17E-087.85E-12TCR1.52E-073結論與安徽省土壤元素背景值相比，7種重金屬元素中除Ni外，其他6種重金屬元素的平均含量都在背景值之上，說明這6種重金屬元素受人類活動的影響較大，造成一定程度的累積。Cr、Cu、Pb、Zn的含量是背景值的1～1.5倍，Cd的含量為背景值2.24倍，As則是背景值1.99倍。Ni、As、Zn、Cu的變異系數(shù)均大于15%，說明受人為干擾的影響較大。（2）通過單因子污染指數(shù)分析發(fā)現(xiàn)，As和Cd的污染指數(shù)達到了警戒范圍。Cr、Ni、Cu、Zn、Pb處于安全限度內(nèi)。Cd的污染指數(shù)較大，有16個樣本達到了警戒限度，其最大值為0.91，有一定的積累程度。其次是As的污染指數(shù)相對較高，有6個樣本達到了警戒限度，最大的為0.84，可以看出其有一定的污染累積趨勢。（3）地累積指數(shù)評價分析結果表明，Cd的地累積指數(shù)最大，全部處于輕微污染范圍；As次之，85%的樣品處于輕微污染范圍，最大值為0.9，最小值是-0.27；Cu和Pb的地累積指數(shù)分別有21%和13%超過安全限度達到輕微污染標準，Cu的最高地累積指數(shù)達到了0.36，Pb的最大值為0.05；Cr、Ni、Zn的地累積指數(shù)分別為-0.67～-0.17、-2.02～-0.33、-0.81～0.02，都在安全范圍內(nèi)，與單因子指數(shù)評價的結果相符。（4）健康風險評價結果表明，重金屬進入人體的主要途徑是手口攝入，并且在3種途徑下的暴露量模型中兒童的暴露風險均大于成人。7種重金屬元素的非致癌風險都低于標準值1，處于安全范圍內(nèi)，且總體非致癌風險也是低于閾值，單一元素的致癌風險都小于10-6，TCR也小于標準值。說明蘆寧煤礦周邊土壤中重金屬元素不會對人體造成明顯的危害。參考文獻：[1]SijinLu,Yey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