光學(xué)介質(zhì)的非線性電極化效應(yīng)

11、電極化強(qiáng)度矢量P

當(dāng)介質(zhì)受到電場(chǎng)作用時(shí)，組成介質(zhì)的原子或分子、離子內(nèi)的束縛電子與電子荷之間的距離（相對(duì)平衡位置）發(fā)生了變化，產(chǎn)生感應(yīng)電偶極矩，介質(zhì)單位體積內(nèi)的感應(yīng)電偶極矩之和為介質(zhì)的電極化強(qiáng)度矢量P。一、線性極化14:50-+

214:502、線性極化

在弱光場(chǎng)作用下，介質(zhì)的電極化強(qiáng)度矢量P與外界電場(chǎng)強(qiáng)度E成簡(jiǎn)單線性關(guān)系：

式中，稱為介質(zhì)的電極化系數(shù)，線性電極化率。

真空介電系數(shù)。（5-1）3?014:50

P以與入射光E相同的頻率ω隨時(shí)間變化，從而根據(jù)勞倫茲理論，輻射出頻率為ω的次電磁波，單色光入射時(shí)頻率不會(huì)發(fā)生變化。（1）當(dāng)一束單色簡(jiǎn)諧光波入射到介質(zhì)中時(shí)

單色簡(jiǎn)諧波：介質(zhì)內(nèi)的電極化強(qiáng)度矢量：414:50（2）幾種不同頻率的光同時(shí)入射到介質(zhì)中時(shí)，彼此間不發(fā)生耦合作用，也不會(huì)產(chǎn)生新的頻率，并滿足疊加原理，互不干擾。514:50

三次電極化率，引起三次諧波，雙光子吸收，四波混頻，光束自聚焦，受激散射等。二、非線性極化在強(qiáng)光場(chǎng)作用下，介質(zhì)的電極化強(qiáng)度矢量P與外界電場(chǎng)強(qiáng)度E成非線性關(guān)系：

6式中：二次電極化率，引起二次諧波，光整流效應(yīng)，光學(xué)混頻，光參量振蕩等。

（5-2）14:50對(duì)普通光輻射來說，其場(chǎng)強(qiáng)值遠(yuǎn)小于，因此展開式5-2中除第一項(xiàng)外，均可忽略，但對(duì)激光輻射來說，其光波場(chǎng)數(shù)值與

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式中是原子內(nèi)的平均場(chǎng)強(qiáng)，其量級(jí)約為108伏/厘米左右，相比一般不能忽略，因此必須考慮展開式中高次

（非線性）項(xiàng)的貢獻(xiàn)，由此就會(huì)有各種新光學(xué)效應(yīng)的出現(xiàn)。14:50（5-2）非線性光學(xué)過程二階非線性過程二次諧波產(chǎn)生（SHG）和頻產(chǎn)生（SFG）差頻產(chǎn)生（DFG）光參量振蕩（OPO）三階非線性過程三次諧波產(chǎn)生三階非線性折射率814:50參量和非參量過程飽和吸收非飽和吸收受激拉曼二次非線性效應(yīng)由（5-2）式中第二項(xiàng)引起的：

1、一束單色光波入射到介質(zhì)中時(shí)，

設(shè)單色平面波：則

（5-3）討論：（1）從式中可以看出，電極化強(qiáng)度中含有頻率為項(xiàng)，可以輻射出二次諧波-----倍頻光。

（2）式中含有常數(shù)項(xiàng)，稱為直流項(xiàng)，表示光整流效應(yīng)，表明介質(zhì)中存在靜電場(chǎng)。914:502、兩束單色光入射到非線性介質(zhì)中設(shè)兩單色平面波為：

則

（5-4）1014:50討論：（1）從（5-4）式中可以看出，二次非線性電極化中包含了直流項(xiàng)，二次諧波項(xiàng)和，和頻項(xiàng)，差頻項(xiàng)。

11二次諧波產(chǎn)生（a）二次諧波產(chǎn)生配置圖（b）描述二次諧波產(chǎn)生的能級(jí)圖14:5012和頻產(chǎn)生（a）和頻產(chǎn)生配置圖（b）描述和頻產(chǎn)生的能級(jí)圖14:5013差頻產(chǎn)生（a）差頻產(chǎn)生配置圖（b）描述差頻產(chǎn)生的能級(jí)圖14:50即：（2）對(duì)于各向同性介質(zhì)和具有中心對(duì)稱的各向異性介質(zhì)，當(dāng)外加電場(chǎng)方向反向時(shí)，相應(yīng)的電極化強(qiáng)度也改變符號(hào)

，上式中偶次項(xiàng)系數(shù)為零，因而在這樣的晶體中，不存在二次非線性電極化效應(yīng)。1414:50三、非線性電極化率的性質(zhì)1、在（5-2）式中，非線性電極化率是入射光頻率的函數(shù)，也是新產(chǎn)生頻率的函數(shù)。

2、各向同性介質(zhì)中，是與方向無關(guān)的常數(shù)，在各向異性介質(zhì)中，不但與入射光場(chǎng)的強(qiáng)度有關(guān)，而且與的方向有關(guān)，是一個(gè)張量。

：二階張量，

：三階張量。

1514:50極化強(qiáng)度矢量與入射光場(chǎng)之間的關(guān)系：

改寫為：

14:50倍頻轉(zhuǎn)換效率倍頻效率為倍頻光強(qiáng)與基波光強(qiáng)之比，（4.5）1714:503）相位匹配由（5.5）式可知，當(dāng)

時(shí)，

有最大值1，這時(shí)倍頻轉(zhuǎn)換效率最大，稱為相位匹配

稱為相位失配1814:50相位匹配方法由（5.6）（5.7）（5.9）

1914:50（5.8）

討論：（1）基頻光波和倍頻光波的折射率相等。（2）光學(xué)介質(zhì)存在著不同程度的折射率隨頻率或波長(zhǎng)而變的色散效應(yīng)，越高，越大即

（3）在各向異性晶體中，利用晶體的雙折射效應(yīng)，可實(shí)現(xiàn)相位匹配條件。因此在均勻晶體中，不可能實(shí)現(xiàn)倍頻的匹配條件。（5.9）2014:5021當(dāng)光線穿過某些晶體（如方解石、鈮酸鋰、鉭酸鋰等）時(shí)，會(huì)折射成兩束光(雙折射現(xiàn)象)。其中一束符合一般折射定律稱之為尋常光（簡(jiǎn)稱o光），折射率以no表示；而另一束的折射率隨入射角不同而改變，稱為非常光（簡(jiǎn)稱e光），折射率以ne表示。

一般講晶體中總有一個(gè)或二個(gè)方向，當(dāng)光在晶體中沿此方向傳播時(shí)，不發(fā)生雙折射現(xiàn)象，把這個(gè)方向叫做晶體的光軸方向。只有一個(gè)光軸的稱為單軸晶體，有兩個(gè)光軸方向的稱為雙軸晶體。14:5022o光折射率與光場(chǎng)的振動(dòng)方向無關(guān)是一常數(shù)，e光折射率與光場(chǎng)振動(dòng)方向有關(guān)，選擇適當(dāng)?shù)娜肷涔獾恼駝?dòng)方向，可以實(shí)現(xiàn)相位匹配條件。14:50

負(fù)單軸晶體頻率的o光頻率的e光頻率為2

的e光頻率2

的o光k(

)

mOk(

)是能實(shí)現(xiàn)相位匹配的光波傳播方向。

m為相位匹配角調(diào)節(jié)光波傳播方向與晶體光軸的夾角

=

m,保證以實(shí)現(xiàn)相位匹配光軸ne＜no(ve＞vo

)14:5023對(duì)于負(fù)單軸晶體，基頻光和倍頻光的這種配置可表示為

o+oe+2負(fù)單軸晶體的相位匹配O光軸例如：KDP晶體，基頻是0.6949m,倍頻是0.3471m,對(duì)于相位匹配角是

m＝50.4°注意：基頻和倍頻光具有不同偏振態(tài)14:502425①具有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)，即無對(duì)稱中心;②非線性光學(xué)系數(shù)要大;③能實(shí)現(xiàn)相位匹配,最好能實(shí)現(xiàn)90°匹配。這要求材料具有大的雙折射(即ne-no大)和小的色散(即n2ω-nω小)；④材料的光學(xué)均勻性要好,折射率要處處均勻一致;⑤具有高的透明度和寬的透過波段。對(duì)入射基頻光波和各諧頻光波都有良好的透過特性;⑥材料的光損傷閾值高。在強(qiáng)光作用下不易發(fā)生表面坑斑、裂縫等缺陷和材料折射率的變化;⑦容易長(zhǎng)成尺寸大的透明晶體。對(duì)非線性材料的要求14:50

中國在人工晶體，尤其在非線性晶體方面領(lǐng)先的地位，國際上是公認(rèn)的。現(xiàn)在激光器里用的最多的三種類型的非線性光學(xué)晶體是BBO、LBO和KTP。前兩種是中國發(fā)明的，第三種是美國杜邦公司發(fā)明的，但在中國“長(zhǎng)”出來的（培養(yǎng)出足夠大尺寸）。你打開任何一臺(tái)高級(jí)的激光器，里面用到的非線性晶體不外乎這三種。各國研究的非線性光學(xué)晶體有幾十種，但真正用到商品上的就這三種。5.3非線性光學(xué)晶體14:5026

在盧嘉錫院士的指導(dǎo)下，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所于80年代初