第五章-非線性光學(xué)

五.非線性光學(xué)效應(yīng)非線性光學(xué)基礎(chǔ)5.1倍頻與混頻5.2光學(xué)參量放大與振蕩5.3位相匹配5.41非線性光學(xué)的內(nèi)容強相干光在光學(xué)介質(zhì)中引起非線性極化效應(yīng)與傳統(tǒng)光學(xué)相比：傳統(tǒng)光學(xué)：弱光，線性極化非線性光學(xué)：強光，非線性極化現(xiàn)象：1961年，F(xiàn)ranken，694.3nm347.2nm（倍頻）內(nèi)容：二階非線性效應(yīng)：倍頻，和頻及差頻，參量效應(yīng)，三階非線性效應(yīng):四波混頻，三倍頻，自聚焦，自調(diào)制效應(yīng);受激拉曼散射，受激布里淵散射，及其它受激散射；光學(xué)相位共軛，光折變效應(yīng)，光孤子，光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)效應(yīng)目的：非線性極化理論，相位匹配，倍頻，和頻，差頻2線性極化率和線性光學(xué)光與物質(zhì)相互作用：介質(zhì)極化使其中的原子（分子、離子）成為電偶極子，并隨時間作周期振動，且受迫振動的頻率與光波場的頻率相同。偶極子的振動形成電磁波輻射，即形成次波發(fā)射。次波頻率和入射光波頻率相同，大量受迫振動的偶極子發(fā)射的次波相互疊加，彼此干涉，形成宏觀光與物質(zhì)相互作用規(guī)律。極化理論：3極化系數(shù)介電常數(shù)在弱光下P與E（ω）成線性關(guān)系：線性極化過程其中：折射率與光強無關(guān)。則麥氏方程第三式變?yōu)椋簞t得時諧方程：

在線性極化過程中遵循兩個原則：1.迭加原理：光波可以互不干擾的迭加在一起2.介質(zhì)的折射率與入射光強度無關(guān)即弱光下通過線性極化不可能產(chǎn)生新的頻率光波。由并設(shè)線性極化過程上式即均勻光學(xué)介質(zhì)中的波動方程線性方程組

疊加原理、獨立傳播原理、物理光學(xué)成立條件：E小，使P和E成線性關(guān)系6非線性極化過程

隨著激光器的產(chǎn)生和應(yīng)用，人們相繼觀察到光學(xué)三次諧波、光學(xué)和頻與差頻、光學(xué)整流等一系列強光光學(xué)效應(yīng)。為了解釋這些現(xiàn)象，人們假設(shè)P與E不再成簡單的線性關(guān)系，代之為更具普遍意義的冪級數(shù)關(guān)系：二階張量三階張量四階張量線性極化強度二階非線性極化強度三階非線性極化強度非線性極化過程強光作用在介質(zhì)上的波動方程為：其中含有二次項、三次項等，為非線性波動方程。通過非線性波動方程的解，可以數(shù)學(xué)上對極化的概念進行分析，得到其中的E的二次項帶來的結(jié)果。極化強度表示為設(shè)有兩束單色平面波8

對于二階非線性極化強度而言，最簡單情況為P、E均為標量，此時可得其中：倍頻項和頻項差頻項共16項共16項矢量形式：其中：倍頻項和頻項差頻項對于P,E均為矢量的情況有：其中：則有：整理可得：以x方向的極化強度為例推導(dǎo)通式：所以可得通式：其中：j,k=x,y,z指j,k對于x,y,z累加極化波是一種場源，輻射出與振蕩頻率相同

的光波。上式中極化波的頻率就反應(yīng)了出射的光波的頻率成分非線性介質(zhì)中產(chǎn)生新的光波，包括原有基頻光，也包括倍頻、和頻、差頻和直流分量。實際上：出射光中不能同時觀察到基頻、倍頻、和頻、差頻各種光波。原因在于極化波不一定能產(chǎn)生出足夠強度的出射光，究竟使哪種頻率的光出現(xiàn)還需要相應(yīng)的物理條件。進一步考慮E3，將出現(xiàn)三倍頻現(xiàn)象。14非線性光學(xué)與激光技術(shù)激光出現(xiàn)后，才使非線性光學(xué)得以誕生激光：基于受激輻射，高時間和空間相干性，高單色性，高方向性，高亮度（白熾燈：極低，不可測；太陽：10-3；激光器：1012）普通光：弱，基于自發(fā)輻射，相位、頻率、偏振狀態(tài)、方向。光波電場強度：太陽10V/cm，固體調(diào)Q激光器1013，接近于原子內(nèi)部的庫侖場。弱光極化產(chǎn)生的光波場強與原子內(nèi)部場強相比，很小。極化強度公式中的高次項可忽略。激光與物質(zhì)的相互作用屬強光作用，光波場強與原子內(nèi)部場強可相比擬，電極化強度中的非線性項不能忽略，視情況考慮二次或三次項。15非線性極化率的經(jīng)典理論非線性極化率：描述光學(xué)介質(zhì)與強光非線性相互作用過程本質(zhì)，與介質(zhì)的原子和分子結(jié)構(gòu)細節(jié)有關(guān)。如何求解

與介質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)參量的關(guān)系？經(jīng)典力學(xué)方法：將每一個極化單元等效于一個振子，列出振子在光波電場作用下的運動方程，求解該方程可得到電子位移r與光波電場的關(guān)系式，再由

得極化率與介質(zhì)微觀量的關(guān)系半經(jīng)典理論：經(jīng)典電磁理論描述的光波與量子理論描述的粒子體系間的作用，由密度矩陣方程考察前者對后者的微擾。16經(jīng)典力學(xué)方法介電晶體的光極化絕大部分由于外圍弱束縛價電子受到光頻電場作用發(fā)生位移造成。設(shè)價電子密度為N，價電子偏離平衡位置的距離為x，則極化強度表示為電子發(fā)生位移x，相應(yīng)的位能為其中m為電子質(zhì)量，

為比例常數(shù)，且電子上的恢復(fù)力為17表明正向位移引起的恢復(fù)力大于相等負位移引起的恢

復(fù)力。正向電場時，電子所受恢復(fù)力大，位移小，感應(yīng)極化強度低；負向電場時，電子所受恢復(fù)力小，位移大，感應(yīng)極化強度大。同時，非線性極化表示為有對稱中心的晶體，

，故其中只含有x的偶次項，而電子上的恢復(fù)力無偶次項，極化強度P的偶次項為零，即偶次極化率為零對于光頻電場極化結(jié)果不同于入射光場的正余弦變化，為18極化分量包括恒定分量、基頻分量、倍頻分量極化的非線性響應(yīng)導(dǎo)致不同頻率光場間的相互作用和轉(zhuǎn)換，形成非線性光學(xué)現(xiàn)象。19考慮線性和二階非線性極化效應(yīng)及兩個不同頻率入射光

極化波為其中含基頻分量，倍頻、和頻、差頻及直流分量令

則得倍頻輻射源，強基頻光波可以較高效率轉(zhuǎn)換成倍頻光波聯(lián)系非線性極化與感應(yīng)光頻電場，求解電子運動方程

得：利用非線性系數(shù)，即二次極化率張量描述上述關(guān)系其中d為三階張量有27個分量，對于倍頻非線性極化系數(shù)，張量的后兩個下標jk可互易，成為3X6矩陣。

20電子受力阻尼力恢復(fù)力感應(yīng)光頻電場作用力二階非線性極化率三維空間中，E和P均為矢量，二次非線性極化過程分別表示為倍頻和頻差頻21光整流寫成矩陣形式為（和頻）非線性極化率分量的物理意義對單色平面波22可得從而，

為頻率

的光波偏振方向沿x1方向，相互作用后，在x1，x2和x3方向產(chǎn)生的極化強度除以介電常數(shù)結(jié)論：三維空間中，極化強度與一定頻率入射光的場強大小有關(guān)，與電場的偏振方向有關(guān)。23二階非線性化率張量的性質(zhì)1.本征互易對稱性：

即隨著χ腳標的改變，E1和E2的先后次序也隨著改變。這種改變將只是在數(shù)學(xué)形式上對χ矩陣及光場矩陣進行改變，而不能減少χ張量的個數(shù)(仍然是27個元)。其改變?nèi)缦聢D：其中：2.全交換對稱

假設(shè)入射輻射場的頻率ω1，ω2及由非線性效應(yīng)產(chǎn)生的輻射場的頻率ω3均遠離共振頻率ωo，則χ的三個腳標和相應(yīng)頻率可成對交換均可交換。即：結(jié)論：二次非線性極化過程中包含多種具體效應(yīng)，每種效應(yīng)有自己的一組極化率張量，但相互之間不是完全獨立。和頻極化率張量分量與差頻極化率張量分量之間按規(guī)律一一對應(yīng)。和頻極化率差頻極化率差頻極化率3.克萊門近似下的對稱性：此時可減少張量元個數(shù)（27

10）

當外加輻射場的頻率ω遠離共振頻率ωo時，無色散時，電極化張量元與入射輻射場的頻率無關(guān)，極化率張量的下標可任意交換：45678910結(jié)論：1.本征對易對稱性：不能減少張量個數(shù)，27元2.Kleiman近似下的對易：條件：參與二次非線性作用的光波頻率遠離共振區(qū)，且忽略色散影響結(jié)果：27元減少為10獨立元3.全對稱對易條件：所有場頻率均遠離共振區(qū)結(jié)果：各種二次非線性極化效應(yīng)相對應(yīng)則：非線性作用耦合波方程對于二階非線性效應(yīng)將代入得到耦合波方程得耦合波方程31耦合波方程的意義：三波或更多波之間的振幅關(guān)系波傳播時關(guān)于z的關(guān)系：E隨z的增大而增大?！鱧=k3-k1-k2表示相位匹配關(guān)系（動量匹配）當△k=0時滿足動量匹配即：k3=k1+k2

倍頻時k3=2k1

產(chǎn)生的新輻射E3與E1、E2激發(fā)的新極化P3在E3上的投影有關(guān)不同頻率的光場通過非線性系數(shù)d相互耦合，表示不同頻率的光波在非線性介質(zhì)中傳播時，導(dǎo)致相互作用和能量轉(zhuǎn)換。當光強很弱時，只有線性極化，d=0，各頻率的光波在介質(zhì)中彼此獨立傳播w2ww1961Franken實驗RubyLaser694.3nm347.15nmFrequencydoublingQuartzFilter5.2倍頻(SHG)原理與技術(shù)輸入光轉(zhuǎn)換為其它頻率光的能量很小倍頻小信號解：由耦合波方程對倍頻，三個光場

中：假設(shè)輸入光場轉(zhuǎn)換到倍頻光場所引起的功率衰減很小，則

近似為常數(shù)，同時假設(shè)無倍頻光場輸入，即通過長度為l的晶體后，輸出端的倍頻光振幅為輸出的倍頻光強若輸入基頻光束的截面積為

，光頻率為

，則基頻光強與場強關(guān)系為得倍頻光的光強轉(zhuǎn)換效率即倍頻效率為其中得：1、2、

（實際計算時，以有效非線性系數(shù)取代d）3、

（l受光孔相干長度la及飽和的限制）4、受相位因子

的影響，僅當

時，相位因子達到極大值1，即相位匹配條件。35討論：△k=0倍頻信號最強

動量匹配相位匹配△k≠0若△kL/2=π時下降到零。π-π2π-2π-3π3π上式成立的條件為基頻光的場強衰減很小，僅適于

小信號，弱轉(zhuǎn)換高轉(zhuǎn)換時，轉(zhuǎn)換效率，當

時可以得37相位匹配技術(shù)入射基頻光波與倍頻晶體相互作用時，基頻光波傳播所在，線性極化波和倍頻極化波同時產(chǎn)生。由于色散，倍頻極化波輻射的倍頻光波的傳播速度慢于基頻光波和同步的倍頻極化波的傳播速度。速度差異導(dǎo)致晶體出射面上的相位差，造成相位失配38倍頻光干涉相消，倍頻效率急劇下降相位失配時，倍頻光輸出功率沿晶體長度方向周期變化，周期為Z=0處，即入射端算起，入射波行進至距離處，倍頻效率達到極大，該距離定義為相干長度若39必須尋求

，增加晶體長度，從而提高倍頻效率如何

？偏振！設(shè)兩個偏振態(tài)的波矢量為而故若只有1個偏振態(tài)，則相應(yīng)的折射率為

，此時若為2個偏振態(tài)，則40I類相位匹配II類相位匹配常用匹配方法：角度匹配，90度匹配。I型匹配：正單軸晶體負單軸晶體ee

eoooee-oθmθmoo-ew2wII型匹配：eo-ooe-e正單軸晶體負單軸晶體oeee

oo2wwθmθm單軸晶體的相位匹配條件由負單軸晶體的I類匹配角正單軸晶體的I類匹配角43負單軸晶體的II類匹配角正單軸晶體的II類匹配角相位匹配角給出一個圓錐

面，以為半

錐角是否整個錐面都可以？最合適的方位角是多少？44有效非線性系數(shù)45倍頻效應(yīng)與基波在倍頻晶體中傳播的角度有關(guān)，則非線性極化強度也與該角度有關(guān)。寫成標量形式即得以KDP晶體為例，采用ooe方式，得基波o光的電矢量在三個主軸上的投影為46有效非線性系數(shù)而從而ooe產(chǎn)生e光，波矢與基波同向，振動方向垂直于基波波矢得47從而得有效非線性系數(shù)結(jié)論：為獲得最大倍頻效率，除要求匹配角符合要求外，還要使有效非線性系數(shù)最大，此時對第2類匹配方式oee：算得利用克萊門近似應(yīng)滿足48角度倍頻方式的缺陷光孔效應(yīng)角度匹配后，波矢方向一致，能流不一致，削弱倍頻效果。光孔相干長度KDP：1.8度LN：1度

光孔效應(yīng)是晶體內(nèi)沿途激發(fā)的倍頻光在晶體出設(shè)面出互相錯開，導(dǎo)致晶體各處產(chǎn)生的倍頻光不能相干加強，削弱基波向二次諧波的轉(zhuǎn)換49基頻光發(fā)散使相位失配

相位失配度則相位失配是角度的函數(shù)，因為可以將

展開為泰勒級數(shù)，并取前兩項，得因此，相位失配隨

線性變換.

時，最大，此時此即相位匹配角半寬度，即基頻光束的接受角，表示基頻光光束發(fā)散角的容限。50在θ=90°時，匹配對角度不敏感，且無雙折射不產(chǎn)生離散。通過溫度調(diào)節(jié)調(diào)節(jié)晶體折射率可得，90度時θn2en1o2ww溫度匹配上節(jié)回顧倍頻效率相位匹配條件相位匹配方法：角度匹配和溫度匹配有效非線性系數(shù)：方位角要求角度匹配的限制：光孔效應(yīng)和基頻光發(fā)散52高斯光束的倍頻前述分析采用基頻光為平面波的模型，實際上倍頻用于激光，其中的基頻光為聚焦的高斯光束。入射高斯光束：共焦參數(shù)z0表示（束腰位置至光束截面積兩倍于束腰處的距離），若

，光束截面積及入射光波的強度在晶體中近似與z無關(guān)，因此53其中：又因此其中結(jié)論：

時，在長度為l的晶體中，但

，當

后，故應(yīng)使此時54共焦聚焦結(jié)論：對于高斯光束共焦聚焦的倍頻情況而對平面波的解要獲得高的轉(zhuǎn)換效率，基波的功率密度必須很大，這樣的功率密度一般不可能從連續(xù)的激光器中獲得。可以將非線性晶體放在激光器的諧振腔內(nèi)，設(shè)腔鏡的反射率為，此時，諧振腔內(nèi)光強的部分輸出，腔內(nèi)光強比輸出的約強，事實上，腔內(nèi)光強比輸出的強很多倍，因此將非線性晶體放在激光腔外，轉(zhuǎn)換效率55激光束穿過非線性晶體一次由基頻到倍頻的轉(zhuǎn)換效率=基頻激光最佳透射率，激光器工作在最佳狀態(tài)。對于基頻激光振蕩，部分功率轉(zhuǎn)換為倍頻功率，相當于基頻振蕩的損耗，等效為透射率為T’的輸出鏡的損耗。T’極為轉(zhuǎn)換效率，且其中k為非線性耦合系數(shù)使k達到最佳的耦合條件的方法：改變聚焦（調(diào)整光腔）、調(diào)整晶體取向56由及可令得倍頻晶體和基頻波長確定后，即確定。如KDP晶體得57若倍頻晶體長度l=10mm，聚焦光斑直徑為0.001m，

入射基頻光波能量為200mJ，脈沖寬度為10ns，則

倍頻效率為58倍頻技術(shù)應(yīng)用目前尚未發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生全部所需波長激光的材料，利用非線性光學(xué)效應(yīng)，可以產(chǎn)生新的激光波長。腔外倍頻：脈沖激光，>KW量級，可直接產(chǎn)生倍頻光，效率高。對位相匹配角和方位角調(diào)整要求高1064nm532nm，KTP晶體59腔內(nèi)倍頻：連續(xù)激光，功率低，若腔外倍頻，則效率

低，可腔內(nèi)倍頻60四鏡折疊，多個束腰三鏡折疊腔二階非線性光學(xué)材料光倍頻技術(shù)--充分提高轉(zhuǎn)換效率選材使有效非線性系數(shù)de大；在工作波長對基頻和倍頻光透明且吸收小；可實現(xiàn)相位匹配，最好是溫度匹配；有較高的光損傷閾值；能治成足夠尺寸、光學(xué)均勻性好的晶體；易于加工，物化性能穩(wěn)定，使用方便KDP類晶體：鐵電體，較高損傷閾值，適合高功率，可溫度匹配，但de較低，倍頻效率不高，約30～70%。易潮解，須設(shè)計防潮密封盒。LiNbO3晶體：de較大，不潮解，相位匹配角易受溫度影響。光損傷閾值低，僅用于中小功率，1-3.8um內(nèi)可溫度匹配。α-LiIO3晶體：較大雙折射，破壞閾值高，匹配角受溫度影響小，無法溫度匹配；易潮解Ba2NaNb5O15晶體：破壞閾值低，僅用于低功率，不能制成大尺寸器件，可對1.06um實現(xiàn)溫度匹配。61非線性光學(xué)材料發(fā)展趨勢：向短波方向發(fā)展，產(chǎn)生紫外和遠紫外波段的諧波轉(zhuǎn)換向長波方向發(fā)展，提供可見至紅外的可調(diào)諧相干輻射提高非線性系數(shù)杜邦、飛利浦、山東大學(xué)：KTP晶體福建物構(gòu)所：BBO和LBO晶體62光倍頻技術(shù)要點選材：倍頻性能優(yōu)良、光學(xué)質(zhì)量好、光損傷閾值高、化學(xué)、物理性能穩(wěn)定，加工、鍍膜、使用方便高光強：提高基波功率密度，使非線性光學(xué)充分作用相位匹配：切割或磨制倍頻晶體時，須滿足匹配條件，且應(yīng)保證最大的方位角。最好實現(xiàn)溫度匹配，以放寬對基波光束接受角的限制，增加非線性相互作用長度。

對相位因子敏感，調(diào)整倍頻器是，需對仔細調(diào)節(jié)，且調(diào)節(jié)靈敏度高。入射基波光束具有極好方向性。折射率是溫度的函數(shù)，需在恒溫槽中使用，保持相位匹配。63倍頻晶體有適當?shù)姆蔷€性相互作用區(qū)域：適當?shù)耐ü饪趶胶屯ü忾L度。l增長提高倍頻效率，但也會受限：64光孔效應(yīng)限制，長度大于光孔相干長度時，能流與波矢方向不一致，倍頻光脫離基頻光，加長l對倍頻光強不再提高。大信號倍頻時：若倍頻效應(yīng)足夠高，達到飽和狀態(tài)時（l=2lSHG），再增加l，由于吸收損耗及微小位相失配，倍頻效應(yīng)下降。采用腔內(nèi)倍頻，提高連續(xù)激光器效率。要求較高的基波功率和諧波功率，好的輸出光束質(zhì)量及穩(wěn)定性。具體為：基波激光器有大的模體積及好的模式倍頻晶體有高的轉(zhuǎn)換效率和光損傷閾值倍頻晶體至于基波諧振腔中小的腰斑處倍頻光束發(fā)散角小、穩(wěn)定1kW泵浦光10mW信號光弱的紅外信號光轉(zhuǎn)換為可見光，可以用靈敏度高的可見光探測器。和頻解過程與倍頻相同。其中ω3=ω1+ω2;ω1≠ω2例1：例2：LBO和頻產(chǎn)生589nm激光源數(shù)值模擬及實驗研究石靖波，張凱，馬毅，王衛(wèi)民，彭躍峰，魯燕華（中國工程物理研究院

應(yīng)用電子學(xué)研究所，四川

綿陽

621900）

和頻利用非線性晶體中的參量相互作用，將一個低頻信號ω1的一個高強度的激光束ω2相混合，變換成角頻率較高的ω3信號，且

ω3=ω1+ω2;ω1≠ω267根據(jù)耦合波方程，可得其中倍頻時：泵浦源為激光，比變換的信號輻射強的多，損耗可略去，選泵浦波的相位為零，則68其中E2為泵浦波的電場幅值解上述方程組可得和頻發(fā)生的起始位置，，因此從而說明和頻過程中，信號功率逐漸變換成和頻信號功率。69由

，上述方程可寫成得長度為l的晶體中，轉(zhuǎn)換效率為一般的，轉(zhuǎn)換效率很低，且gl<<1，因此例：CO2，10.6um激光與Nd:YAG1.06um進行和頻，生成0.96um光，晶體為淡紅銀礦（吸收小，滿足位相匹配條件），P2（1.06um）/A=104W/cm2,l=1cm,n1=n2=n3=2.6,de=9X10-12m/v70得應(yīng)用：紅外輻射探測，把紅外波段的弱信號或圖像上變換到可見或近紅外波段。雖然轉(zhuǎn)換效率很低，但是可以利用可見或近紅外光波段比較靈敏的探測器和攝像器件，以高探測能力補償和頻變換效率低的不足。如果直接用紅外探測器檢測，效能低，且需低溫冷卻。71星光-I