源解析方法摘錄

1、排放源清單法、擴(kuò)散模型法以及受體模型法排放源清單法存在兩個(gè)重大的缺陷：第一是需要估計(jì)排放量，而大氣顆粒物的來源極其廣泛，根本沒有辦法進(jìn)行準(zhǔn)確的估計(jì)；第二是空氣質(zhì)量與污染排放源之間關(guān)系復(fù)雜，源與受體之間并不是簡單的線性關(guān)系。隨著社會的發(fā)展，污染源種類不斷增多，排放源清單法漸漸已不能滿足人類對于大氣顆粒物源解析技術(shù)的要求。一種是以污染源為對象的擴(kuò)散模型；另一種是以受污染區(qū)域?yàn)閷ο蟮氖荏w模型。擴(kuò)散模型通過以污染源排放資料為基礎(chǔ)進(jìn)行污染物空間分布的估算，來判斷各種源對于目標(biāo)區(qū)域內(nèi)大氣環(huán)境的污染的貢獻(xiàn)，它對于小尺度區(qū)域內(nèi)有組織的工業(yè)煙塵及粉塵源同區(qū)域大氣顆粒物濃度間響應(yīng)關(guān)系的建立有較好的效果。但其需要收

2、集較為詳細(xì)的污染源的排放資料、氣象資料、地形數(shù)據(jù)以及粒子在擴(kuò)散輸運(yùn)過程中的主要特征參數(shù)。因此在面對較大尺度范圍或無組織開放源問題時(shí)，這些參數(shù)的取得及其規(guī)律性的把握為擴(kuò)散模型的實(shí)際應(yīng)用帶來很大的困難?？傮w來說，受體模型分為兩大類：一類是無需知道污染源詳細(xì)信息的源未知受體模型；另一類是需要知道源類及其詳細(xì)組成特征信息的源已知受體模型。源已知受體模型最主要的代表模型是化學(xué)質(zhì)量平衡法，其基本原理是質(zhì)量守恒。源解析主要有物理法、顯微法、化學(xué)法。物理方法主要有兩種，即X射線衍射(XD)法和軌線分析法( Trajectory Analysis)，其主要原理是利用XD確定顆粒物中的物相組成，根據(jù)物相組成及相關(guān)

3、資料來分析、推斷顆粒物的可能來源。顯微法的實(shí)質(zhì)是利用顯微鏡對顆粒污染物的大小、形貌等表面特征進(jìn)行分析，以判斷其可能的排放源。根據(jù)儀器的不同可分為光學(xué)顯微鏡法(OM)、電子掃描顯微鏡法(SEM)以及計(jì)算機(jī)控制電子掃描顯微鏡法(CC-SEM)等。該法的基礎(chǔ)是某些污染源排放的大氣顆粒污染物往往具有特定的形態(tài)特征。顯微法的優(yōu)點(diǎn)是直觀，簡便，但其需要建立龐大的顯微清單源數(shù)據(jù)庫，而且分析時(shí)間長，費(fèi)用昂貴，通常適用于定性或半定量分析?；瘜W(xué)法實(shí)質(zhì)上是化學(xué)與數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)學(xué)相結(jié)合的方法，以質(zhì)量守恒為基本假設(shè)，其基本原理是由受體采集的大氣顆粒污染物樣品的特征值(如濃度、組成等)可以由受體區(qū)域內(nèi)對大氣顆粒污染物貢獻(xiàn)值不為

4、零的各污染源排放時(shí)的相應(yīng)特征值利用線性疊加表示。富集因子法、因子分析法、相關(guān)分析法、多元線性回歸法、特征向量分析和空間模式法。在國內(nèi)外大氣顆粒物源解析中，受體模型的種類很多，包括化學(xué)質(zhì)量平衡（CMB）模型、因子分析、特征向量分析、富集因子法、投影尋蹤回歸法、粗集理論等。在這些模型中CMB模型和因子分析得到了較為廣泛的應(yīng)用。二重源解析技術(shù)是為了解決不同顆粒物排放源類的共線性問題而提出的。二重源解析技術(shù)方法是針對利用CMB模型開展大氣顆粒物來源研究中所遇到的一套數(shù)據(jù)多種結(jié)果和同一源類的顆粒物會以不同的形式通過不同的途徑進(jìn)入到環(huán)境空氣中等技術(shù)難題而提出的。二重源解析技術(shù)解決了使用CMB模型計(jì)算出現(xiàn)的

5、多解現(xiàn)象，分析混合源-城市綜合揚(yáng)塵的特性，其不僅是大氣環(huán)境中顆粒物的排放源，還可視為其他單一塵源類排放顆粒物的受體，利用CMB模型計(jì)算貢獻(xiàn)值和分擔(dān)率。具體步驟如下：（1）不考慮顆粒物進(jìn)入大氣環(huán)境的途徑，用CMB模型計(jì)算出各單一塵源類對環(huán)境受體的分擔(dān)率；（2）用揚(yáng)塵取代對其貢獻(xiàn)最大的單一塵源（如土壤風(fēng)沙塵），用CMB模型計(jì)算出揚(yáng)塵對環(huán)境受體的分擔(dān)率；（3）將揚(yáng)塵視為受體，用CMB模型計(jì)算各單一塵源類對其的分擔(dān)率；（4）根據(jù)（2）（3）兩步中的結(jié)果，計(jì)算各單一塵源類以揚(yáng)塵形式進(jìn)入受體的分擔(dān)率；（5）根據(jù)（1）（4）兩步中的結(jié)果，計(jì)算各單一塵源類未進(jìn)入揚(yáng)塵的份額，即仍以各自形態(tài)對受體的分擔(dān)率；（2）

6、和（5）中的結(jié)果即為顆粒物二重源解析結(jié)果。二重源解析技術(shù)建立在分三次進(jìn)行的CMB模型計(jì)算結(jié)果上，充分考慮了混合源揚(yáng)塵的特點(diǎn)，將三次CMB模型計(jì)算結(jié)果科學(xué)的聯(lián)系在一起，解決了CMB模型的技術(shù)難題。本文城市大氣PM10來源的二重源解析研究，侯潔，吉林大學(xué)，2012將揚(yáng)塵對環(huán)境受體的貢獻(xiàn)率“拆分”回各單一塵源對環(huán)境受體的貢獻(xiàn)率，再與傳統(tǒng)源解析的結(jié)果相結(jié)合，構(gòu)成了二重源解析的改進(jìn)方法，該方法的具體操作步驟及條件如下：（1）用CMB模型計(jì)算出傳統(tǒng)源解析中各塵源（包括混合源揚(yáng)塵及單一源）對大氣顆粒物的貢獻(xiàn)率；（2）以揚(yáng)塵為受體，用CMB模型計(jì)算出各單一塵源對揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)率。需要注意的是，此時(shí)模型運(yùn)行結(jié)果中的

7、百分質(zhì)量（%MASS）必須100，即假設(shè)納入擬合的各單一塵源間互不影響，分別以各自的形態(tài)獨(dú)立對揚(yáng)塵進(jìn)行貢獻(xiàn)，%MASS=100時(shí)說明揚(yáng)塵對環(huán)境受體的貢獻(xiàn)值全部來自擬合計(jì)算的幾種單一塵源，%MASS100時(shí)說明除了納入擬合計(jì)算的幾種單一塵源，還有未知源對揚(yáng)塵產(chǎn)生貢獻(xiàn)，若%MASS100，則應(yīng)將擬合結(jié)果中貢獻(xiàn)值出現(xiàn)負(fù)值的源類去掉，重新計(jì)算；（3）用（2）中求得的各單一塵源對揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)率乘以（1）中揚(yáng)塵對環(huán)境受體的總貢獻(xiàn)率，得出單一源以揚(yáng)塵的形式對環(huán)境受體的貢獻(xiàn)率，即將揚(yáng)塵“拆分”為各單一塵源；（4）用（1）中得出的單一塵源的貢獻(xiàn)率加上（3）中以揚(yáng)塵形式貢獻(xiàn)的貢獻(xiàn)率，即得出各單一塵源對環(huán)境受體的總貢

8、獻(xiàn)率（無論以何種形式存在），而揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)率應(yīng)減去以其他塵源形式存在的部分?；瘜W(xué)質(zhì)量平衡模型的算法主要有有效方差最小二乘法、普通加權(quán)最小二乘法、示蹤元素法、線性程序法和嶺回歸加權(quán)最小二乘法等。示蹤元素法，又稱多元線性回歸法(MLR)，其解法比較簡單，但準(zhǔn)確度不高，可用于粗略估計(jì)源的貢獻(xiàn)值；線性程序解法在提出后沒有得到充分發(fā)展；普通加權(quán)最小二乘法考慮了環(huán)境受體處物質(zhì)實(shí)測濃度的誤差，為解析結(jié)果提供了置信區(qū)間；嶺回歸解法在解析共線性源方面體現(xiàn)了普通加權(quán)最小二乘法不具備的優(yōu)點(diǎn)；有效方差最小二乘法不僅考慮了環(huán)境受體處物質(zhì)實(shí)測濃度的誤差，而且考慮了在確定源成分譜時(shí)的分析誤差；遺傳算法是一種全局優(yōu)化的隨機(jī)搜索

9、方法，適用于模型參數(shù)尋優(yōu)，解析過程沒有任何條件限制，結(jié)果精確可靠，但參數(shù)的選取一般憑經(jīng)驗(yàn)和試驗(yàn)，這對問題的求解過程和最終結(jié)果均產(chǎn)生影響，還有待進(jìn)一步深入研究。其中有效方差最小二乘法是最常采用的算法。CMB模型是國內(nèi)外研究最多、應(yīng)用最廣泛的受體模型，是因?yàn)槠浒l(fā)展成熟原理簡單通俗易懂，解析結(jié)果符合實(shí)際、且可以分析多種來源體系。CMB模型的假設(shè):1.污染源種類小于或等于化學(xué)組分種類；2.各種排放源類排放的顆粒物化學(xué)元素有明顯的差別；3.各種排放源類所排放的顆粒物的化學(xué)組分相對穩(wěn)定，它們之問沒有相互影響；4.各源類顆粒物之問沒有相互作用，且在可以忽略其傳輸過程中的變化；5.所有成分譜是線性無關(guān)的；6.

10、測量的不確定度是隨機(jī)的、符合正態(tài)分布。那么可以認(rèn)為化學(xué)組分的濃度等于每種源類的化學(xué)組分的含量值和源貢獻(xiàn)值的線性加和。用公式寫成:CMB模型的缺點(diǎn)有:1.用此方法分析過程需要收集詳細(xì)的污染源成分譜，這就常常需要消耗大量人力和財(cái)力；2.解析過程中如果污染物的化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定得出的結(jié)果可能會有很大誤差；3.如果污染源的成分相似，得出的成分譜則可能出現(xiàn)共線現(xiàn)象。武漢理工大學(xué)南校區(qū)TSP源解析研究，孫伶俐利用CMB法源解析具體步驟：1污染源種類及數(shù)目的確定2標(biāo)識元素的選擇根據(jù)國內(nèi)外資料的報(bào)道，一般選擇土壤中的Al和Si，煤煙塵中的Al和As或Ti，冶煉塵中的Fe和Mn，建筑塵中的Ca和Mg，汽車塵中的Pb

11、和Br等。另外，CMB8.2軟件中默認(rèn)的12種慣用標(biāo)識元素可作主要參考。3源樣品與受體樣品采集因子分析模型(FA)因子分析法是從研究變量內(nèi)部之問的依賴關(guān)系出發(fā)，把一些具有錯(cuò)綜復(fù)雜關(guān)系的變量歸結(jié)為少數(shù)幾個(gè)綜合因子的一種多變量統(tǒng)計(jì)分析方法。該方法的基本思想是直接分析受體樣品化學(xué)成分，根據(jù)它們之問的相互關(guān)系，綜合總結(jié)得出公因子，并且計(jì)算出每個(gè)因子載荷，通過分析各因子載荷情況以及結(jié)合現(xiàn)有元素知識來簡化數(shù)據(jù)得出結(jié)果，從而推斷出污染源類型。因子分析法的主要優(yōu)點(diǎn)是不需要事先設(shè)想污染源的結(jié)構(gòu)、數(shù)目和假定由一個(gè)源所排放出來的所有元素在達(dá)到采樣點(diǎn)之前保持等同相關(guān)，而且因子分析方法中不僅包括濃度參數(shù)，還可以包括非濃

12、度參數(shù)，如粒徑的大小、氣象條件等，為污染源的識別提供了更多的信息。正因?yàn)槿绱?，因子分析也成為顆粒物源解析的重要手段之一，尤其在污染源化學(xué)成分譜尚不完全的情況下，這種方法更加顯現(xiàn)出它的優(yōu)勢。因子分析法目前已形成了主因子分析(PFA)、正矩陣因子分析(PMF)、目標(biāo)轉(zhuǎn)移因子分析(TTFA)和目標(biāo)識別因子分析(TRFA)等各具特色的因子分析方法。FA模型也是建立在質(zhì)量守恒基礎(chǔ)上。FA模型有3個(gè)假設(shè):1)污染物從排放源到采樣點(diǎn)之問的傳輸途中質(zhì)量變化可以忽略；2)污染物中某種元素是由多個(gè)互不相關(guān)的污染源貢獻(xiàn)率的線性組合；3)由各個(gè)污染源貢獻(xiàn)的某元素的量差別較大，采樣和分析期間的變化較小。富集因子法(EF)富集因子法是用于研究大氣顆粒物中元素的富集程度，定量分析污染物某元素狀況，判斷和評價(jià)元素的自然來源和人為來源的一種分析方法，通常有固定的參比元素作為指標(biāo)，如國際上常用的Fe、Al或Si元素。分析大氣污染狀況的一種源分析模型。其公式計(jì)算如下:EF值越大，富集程度就越高，