菜心對鄰苯二甲酸酯_PAEs_吸收途徑的初步研究

1、第 21卷 第 8期 2005年 8月 農 業(yè) 工 程 學 報T r ansactions of the CSA E V ol. 21 N o. 8A ug. 2005菜心對鄰苯二甲酸酯 (PAEs 吸收途徑的初步研究 曾巧云 1, 莫測輝 2 , 蔡全英 1, 王伯光 2(1. 華南農業(yè)大學資源環(huán)境學院 , 廣州 510642; 2. 暨南大學環(huán)境工程系 , 廣州 510632摘要 :采用玻璃室處理和污染土壤覆蓋原土壤來控制 P AEs 來 源進行盆栽試驗 , 應用 GC/M S 聯 機檢測技術初步研 究了 菜心對 P AEs 的吸收 途徑。 結果表明 :污染土壤處 理與污染土壤上覆蓋原土壤

2、處理相比 , 前者菜心莖葉 中 D BP 和 DEHP 的 含量均高于后者 , 但相差不大 , 表明菜心莖葉 可以吸收污染土壤 中揮發(fā)出來的 D BP 和 DEHP , 而根 系吸收運移是菜心 莖葉 中 D BP 和 D EHP 的 主要來源 途徑。玻璃室處 理增加了 菜心莖葉 和根系 中 DBP 的含量 , 而 對 DEHP 的影 響趨勢 不明顯。 DBP 與 DEHP 相比 , 前者更易被菜心根系吸收并向地上部 (莖葉 運移 , 后者主要滯留在根部。 關鍵詞 :菜心 (Br assica Parachinensis ; 鄰苯二甲酸酯 (P A Es ; 吸收途徑 ; 莖葉 ; 根系 中圖分

3、類號 :S 481 文獻標識碼 :A 文章編號 :1002-6819(2005 08-0137-05曾巧云 , 莫測輝 , 蔡全英 , 等 . 菜心對鄰苯二甲酸酯 (PA Es 吸收途徑的初步研究 J.農業(yè)工程學報 , 2005, 21(8 :137-141. Zeng Q iaoy un , M o Cehui , Cai Quany ing , et a l . U pta ke pathw ay of phthalic a cid ester s (PA Es by Br assica Par achinensis J. T r ansact ions of t he CSA E, 20

4、05, 21(8 :137-141. (in Chinese w ith English abst ract收稿日期 :2004-12-20修訂日期 :2005-05-30基 金項目 :國 家自然科 學基金項 目 (30471007 ; 教育 部科技 研究重 點項 目 (地方 02112 ; 廣東 省自然科 學基金 (021011, 036716 ; 廣東 省 科技計 劃項目 (01C21202, 03A20504, 03C 34505 ; 廣 東省環(huán) ?？?技開發(fā)研究項目 (粵環(huán) 2001-20 ; 廣東省教育廳自然科學研究項目 (Z02004作 者簡介 :曾 巧云 (1974- 女 , 湖

5、南人 , 講師 , 主要 從事農業(yè) 環(huán)境有 機污 染與控制 研究。廣州 華南農業(yè) 大學資 源環(huán)境 學院 , 510642。 Email :qiaoyu nzeng 126. cm通訊作者 :莫測輝 (1965- , 男 , 廣西人 , 博士 , 教授 , 博士生導師 , 主 要從 事農業(yè)環(huán) 境有機污 染與控制 研究。廣州 暨南大學 環(huán)境工程 , 0引言鄰苯二甲酸酯 (phthalic acid esters, PAEs 廣泛用 于塑料、 汽車、 服裝、 潤滑劑和農藥等行業(yè) , 進而不斷進入環(huán)境 , 在環(huán)境中普遍存在 1-4, 成為全球性的有機污 染物。鄰苯二甲酸二乙酯 (DEP 、 鄰苯二甲酸

6、 正丁酯 (DBP 、 鄰苯二甲酸二 (2-乙基已基 酯 (DEHP 等 6種 化合 物被美國國家環(huán) 保局 (US EPA 列為“ 優(yōu)控 污染 物” 。 PAEs 還被認為是環(huán)境激素 , 對生物的內分泌系統 和生殖系統有嚴重干擾作用 , 有些甚至具有“ 三致” 作用 (致癌、 致畸、 致突變 。土壤中 PAEs 既可來自工業(yè)“ 三廢” , 又可來自農業(yè)生產資料如地膜、 肥料等 5, 因此 , 土壤的 PAEs 污染問 題不容忽視。研究表明 , 珠江三角洲一些蔬菜基地土壤 已受到 PAEs 污染 6。因此 , 農業(yè)系統中 PAEs 的環(huán)境 歸宿和生態(tài)效應越來越受到關注。 有人研究了 PAEs 污

7、 染對種子萌發(fā)、 作物生長和品質的影響 7-11, 以及作物 對 PAEs 的吸收累積程度和差異 12-16。關于作物對土 壤中 PAEs 的吸收累積途徑 , 國外較 早有一些研究報 道 , 主要有兩種觀點 :一是土壤中 PAEs 被菜心根系吸 收并運移到莖葉 17, 18, 二是土壤中 PAEs 揮發(fā)出來進而被菜心莖葉吸收累積 19。但由于研究的 PAEs 化合物 和作物品種的不同 , 以及種植條件的差異 , 導致研究結 果不一致 , 有些結論甚至互相矛盾。國內在這方面至今 未見研究報道。本文通過盆栽試驗 , 研究菜心對 PAEs 化合物的吸收累積途徑 , 從而為蔬菜中 PAEs 污染的防

8、治提供理論依據。1材料與方法1. 1試驗材料供試葉菜類蔬菜為菜心 (Br assica Parachinensis , 其品種為油青 60天菜心。供試土壤為花崗巖發(fā)育的水 稻土 , 其有機質含量為 13. 5g /kg , 全氮、 全磷和全鉀含 量分別為 1. 39、 1. 84g /kg 和 18. 54g /kg 。盆栽所用化 肥為尿素、 過磷酸鈣和氯化鉀 (均為分析純 , 其施用量 分別為氮 0. 20g /kg 土、 磷 0. 15g /kg 土和鉀 0. 20g/kg 土。供試 PAEs 化合物包括 DEP 、 DBP 和 DEHP, 均為 分 析純 , 購 自天津市化 學試劑廠。定

9、量分 析用 DEP 、 DBP 和 DEHP 、 內標 化合 物 (菲 -d 10、 芘 -d 10 和 替 代物 (苯 胺 -d5 為 色 譜 純 標 準 物 , 購 自 美 國 U LT RAScientific, Inc. , North King stow n; R. I. 。自制小型玻璃室的材料為有機玻璃 , 規(guī)格為 1050mm ×280mm ×500m m 。其兩側距頂 150m m 處有通 氣孔 (直徑 50mm , 每隔 150m m 有 1個 , 共 10個 。通 氣孔用微孔濾膜和活性炭填充 , 以阻止大氣中 PAEs 化 合物進入。填充物每周更換一次。

10、 1. 2試驗方法 1. 2. 1試驗方案試驗采用污染土壤上覆蓋一層原土壤 (假設為清潔 土壤 以阻斷污染土壤中 PAEs 揮發(fā)出來被菜心莖葉 吸 收 , 采 用 玻 璃 室 阻 斷 菜 心 莖 葉 吸 收 原 大 氣 中 的 PAEs 。 污染土壤設置 2個污染水平 (和 , 同時設置 6137表 1菜心對 PA Es 吸收途徑的試驗方案T able 1 Ex per imental schem e for uptake pathw ay o f PA Es by Br as sica Parachinens is處理 方案說明 莖葉中 PAEs 的可能來源途徑原土壤 原土壤 , 暴露于大氣

11、中 根系吸收運移 ; 莖葉吸收原土壤中揮發(fā)出的 PAEs 和原大氣中的 PAEs 原土壤 /玻璃室 原土壤 , 放入玻璃室中 根系吸收運移 ; 莖葉吸收原土壤中揮發(fā)出的 PAEs污染土壤 污染土壤 , 暴露于大氣中 根系吸收運移 ; 莖葉吸收土壤中揮發(fā)出的 PAEs 和原大氣中的 PAEs 污染土壤 /玻璃室 污染土壤 , 放入玻璃室中 根系吸收運移 ; 莖葉吸收土壤中揮發(fā)出的 PAEs污染土壤 /覆土 污染土壤上覆蓋 2cm 厚原土壤 , 暴露于大氣中 根系吸收運移 ; 莖葉吸收原大氣中的 PAEs污染土壤 /覆土 /玻璃室 污染土壤上覆蓋 2cm 厚原土壤 , 放入玻璃室中 根系吸收運移注

12、 :1. 盆栽試驗有防雨 蓬 ; 2. 假設原土壤作為清潔土壤 , 其中 PAEs 含量相對于污染土壤而言可忽略 不計 ; 3. 假設覆 土處理的土壤中 揮發(fā)出的 PAEs 可忽略不計。1. 2. 2污染土壤的制備將一定量的 PAEs 溶于丙酮溶劑 (分析純 中配成 丙酮溶液 , 然后添加到過 2m m 篩的水稻土中混勻 , 配 得污染土壤 (其 PAEs 含量是盆栽土壤的 10倍 , 置于 陰涼處讓丙酮自然揮發(fā) , 再與過 5mm 篩的土壤以及化 肥混合均勻后裝盆 , 并以去離子水調至田間持水量 , 培 育 5d 后將其倒出 , 粉碎混勻再裝盆。盆栽前 土壤中 PAEs 的含量見表 2。表

13、2供試土壤的初始 PA Es 含量T able 2 I nitial concentrat ions of P A Es in po t soil mg kg -1污染水平 DEP DBP DEHP PAEs 空白對照 1. 9136. 8277. 59216. 331污染水平 19. 98223. 69638. 29081. 968污染水平 35. 42345. 46778. 862159. 7511. 2. 3盆栽與采樣盆 栽采 用 底部 內 徑 20cm 、 上 部內 徑 27cm 、 高 17cm 的瓷盆 , 每盆裝土 5kg 。 2003年 10月 26日播種 , 采用直播方式。 3

14、4片真葉時間苗 , 每盆保留 5株。 盆 栽試驗期間用蒸餾水澆灌 (以不滲漏為準 , 人工防治蟲 害 , 不噴施農藥。2003年 12月 5日收割 (生長期 40d 。 用不銹鋼剪 刀從距土面 20mm 處將菜心剪斷 , 并分地上部和地下 部分別采樣 , 依次用自來水、 蒸餾水洗凈后裝于信封內 , 以 5060烘干 , 研碎后過 1mm 銅篩。 采用四分法采 集土壤樣品 , 并置于室內風干后研磨過 1mm 銅篩。所 有樣品均在低溫干燥條件下保存?zhèn)錅y。1. 3樣品預處理與 GC /M S 分析1. 3. 1樣品預處理試驗中所有玻璃儀器均用洗滌液 (重鉻酸鉀濃硫 酸水 =20g 360m L 20

15、mL 浸泡 , 先后用自來水 和蒸餾水洗凈 , 于 250烘 2h 后備用。 有機溶劑均為分 析純 , 并經全玻璃系統重蒸。 濾紙、 層析硅膠和脫脂棉等 均用二氯甲烷進行索氏抽提 12h 后烘干備用。樣品 PAEs 的預處理按照 U S EPA 8270C 方法進 行 , 具體步驟如下 :1 索氏抽提。分別稱取植物樣品 510g , 土壤樣 品 1020g , 用濾紙包好 , 放入索氏抽提管內 , 接好回流 裝置 (自上而下 :冷凝管、 索氏管、 平底燒瓶、 恒溫電熱 器 樣品為 1 1的二氯甲烷和丙酮混合液 , 調節(jié)對應溫度 (植物樣品 40左右 , 土壤樣品 67左右 , 使溶劑回流 速率

16、為 12次 /h, 抽提 20h 。 樣品提取過程中 , 加入替代 物標準液 , 同時做空白試驗。2 濃 縮。將 回 收 的 溶 劑 在 旋 轉 蒸 發(fā) 儀 上 以 50r/min 轉速在對應溫度下濃縮至約為 5mL 。3 凈化過柱分離。 用 10mm ×300mm 的玻璃柱 , 下端用脫脂棉堵住 , 然后依次裝約 3050mm 長的氧 化鋁 , 約 100mm 左右長的硅膠和 3040mm 左右長 的無水硫酸鈉。 先用 23mL 左右二氯甲烷濕潤柱子 , 然后將樣品轉移到柱子 , 再用約 56m L 二氯甲烷沖 洗裝樣品的平底燒瓶 , 將樣品全部轉移到柱子 , 重復 5 6次 ,

17、洗脫液收集于錐形瓶。4 濃縮、 吹干、 定容。將上述收集液置于旋轉蒸發(fā) 儀 上 , 調 節(jié) 好 水 浴 溫 度 (植 物 樣 為 40 , 土 壤 樣 為 55 , 以 50r /min 轉速濃縮至近干 (1mL 以下 , 再用 高純氮氣吹干 , 立即用重蒸 2次的二氯甲烷定容 , 然后 吸取定量轉移至樣品瓶。 GC/M S 分析前 , 用高純氮氣 吹至 0. 4m L 左右 , 迅速加入混合內標溶液 , 用二氯甲 烷定容 , 使內標濃度為 5. 0 g /mL 。1. 3. 2標準樣品菲 -d 10、 芘 -d 10和苯胺 -d 5標準溶液 :分別用作內標化 合物和加標空白用。鄰苯二甲酸酯化

18、合物混合標準溶 液 :包括鄰苯二甲酸二乙酯 (DEP 、 鄰苯二甲酸正二丁 酯 (DBP 和鄰苯二甲酸 (2-乙基己基 酯 (DEHP 在內 的 6種 U. S. EPA. 優(yōu) 控 污 染 物 , 濃 度 分 別 為 4000 g/m L 。配制工作標準液 :先吸取混合標準液 2. 5 L, 用二氯甲烷定容至 1mL, 從而配得 100 g /mL 中間標 準液 , 分別吸取中間標準液 0、 2. 5、 5. 0、 7. 5、 10. 0 L , 并加入內標菲 -d 10和芘 -d 10標準溶液 , 用二氯甲烷定容至 100 L 。 即得濃度為 0. 0、 2. 5、 5. 0、 7. 5、

19、10. 0 g /m L 的 工作標準溶液 , 其中內標濃度均為 5 g /mL 。1. 3. 3 GC/MS 分析與質控GC -M S 分析方法參考 U . S . EPA 8270C 方法。 有關分析條件如下 :氣相色譜儀 :HP5890。 質譜儀 :HP5972。 計算機 (GC -M SD 工作 站 :486/66X HP 。色譜柱 :30m ×0. 25m m 。 載氣 :高純氦氣。 用 B 進樣口 , 采用不分流進 樣。 進樣口溫度 :250。 檢測口溫度 :280。 初始壓力 : L/138農業(yè)工程學報 2005年升 溫程 序 :初始 溫度 45 (停 留 1min15

20、 /min100 6 /min12 /min (停留 5min 。采用 PAEs 化 合物標樣 的 0、 2. 5、 5. 0、 7. 5、 10. 0 g/m L 為工作曲線 , 內標法定量。苯胺 -d 5的回收率為 75. 53%89. 96%, 符合 U S EPA 8270分析方法的要 求。加標空白試驗中未檢測出目標化合物 , 說明試驗操 作過程無人為污染。2結果與分析2. 1菜心莖葉中 PAEs 含量特征各處理菜心莖葉中 PAEs 化合物含量見表 3。表 3不同處理菜心莖 葉中 PA Es 化合物的含量 T a ble 3 Co ncentr atio ns o f PA Es in

21、 sho ot s o f Br assica Parachinensis under differ ent tr eatments mg kg -1, DW 污染水平 處理 DEP DBP DEHP PAEs空白對照 原土壤 ND 0. 874±0. 081d 0. 680±0. 102e 1. 554±0. 027e 原土壤 /玻璃室 ND 1. 199±0. 162d 0. 776±0. 052e 1. 974±0. 208e污染水平 污染土壤 ND 3. 917±0. 396bc 3. 091±0. 242

22、a b 7. 008±0. 175bc 污染土壤 /玻璃室 ND 4. 254±0. 165ab 2. 983±0. 333a b 7. 237±0. 443bc 污染土壤 /覆土 ND 3. 119±0. 406c 1. 797±0. 118d 4. 915±0. 313d 污染土壤 /覆土 /玻璃室 ND 4. 020±0. 312bc 2. 285±0. 176c d 6. 305±0. 386c污染水平 污染土壤 ND 4. 644±0. 113ab 3. 392±0

23、. 272a 7. 836±0. 381ab 污染土壤 /玻璃室 ND 5. 146±0. 311a 3. 251±0. 147a b 7. 997±0. 304a 污染土壤 /覆土 ND 4. 018±0. 518bc 2. 118±0. 210c d 6. 137±0. 627c 污染土壤 /覆土 /玻璃室 ND 4. 836±0. 375ab 2. 619±0. 176bc 7. 455±0. 305ab注 :ND 表示未檢出 , 檢出限為 0. 002 g /kg 。同一列數據后含相同字

24、母者表示差異不顯著 (p =0. 05 。所有處理菜心莖葉中 DEP 的含量都低于檢測限 , 可能與土壤中 DEP 較易揮發(fā)、 降解或吸收進入菜心后 易被代謝等因素有關。在 相 同 盆 栽 處 理 條 件 下 , 菜 心 莖 葉 中 DBP 和 DEHP 的含量與土壤污染程度呈正相關趨勢。 空白對照 的菜心莖葉中 DBP 和 DEH P 的含量均顯著低于污染 水平和污染水平。在同一污染水平下 , 不同盆栽處 理條件對于菜心莖葉中 DBP 和 DEHP 的含量有不同 影響。就 DBP 而言 , 在污染水平和污染水平下 , 污染 土壤 /玻璃室處理菜心莖葉中 DBP 含量均最高 , 污染土 壤 /

25、覆土處理菜心莖葉中 DBP 的含量均最低。 未覆土處 理 (包括污染土壤處理和污染土壤 /玻璃室處理 與對應 的覆土處理 (包括污染土壤 /覆土處理和污染土壤 /覆土 /玻璃室處理 相比 , 前者菜心莖葉中 DBP 的含量高于 后者。 玻璃室處理 (包括污染土壤 /玻璃室處理和污染土 壤 /覆土 /玻璃室處理 與對應的非玻璃室處理 (包括污 染土壤處理和污染土壤 /覆土處理 相比 , 前者菜心莖葉 中 DBP 的含量高于后者。就 DEHP 而言 , 在污染水平和污染水平下 , 污 染土壤處理菜心莖葉中 DEH P 的含量均最高 , 污染土 壤 /覆土處理菜心莖葉中 DEHP 的含量均最低。 未

26、覆土 處理 (包括污染土壤處理和污染土壤 /玻璃室處理 與對 應的覆土處理 (包括污染土壤 /覆土處理和污染土壤 /覆 土 /玻璃室處理 相比 , 前者菜心莖葉中 DEHP 的含量 高于后者 , 其差異程度比 DBP 大。玻璃室處理 (包括污 染土壤 /玻璃室處理和污染土壤 /覆土 /玻璃室處理 與 對應的非玻璃室處理 (包括污染土壤處理和污染土壤 /覆土處理 相比 , 前者菜心莖葉中 DEHP 的含量或高或 低 , 沒有一定的變化趨勢。3, 的含量均高于 DEHP 。2. 2菜心根系中 PAEs 含量特征與菜心莖葉一樣 , 各處理菜心根系中 DEP 的含量 都低于檢測限。 各處理菜心根系中

27、DBP 和 DEHP 的含 量特征見圖 1。在 相 同 盆 栽 處 理 條 件 下 , 菜 心 根 系 中 DBP 和 DEHP 的含量隨土壤污染程度的增加而增加。 空白對照 的菜心根系中 DBP 和 DEHP 的含量顯著低于污染水 平和污染水平。在同一污染水平下 , 不同盆栽處理 條件對于菜心根系中 DBP 含量的影響情況較復雜 , 但 對于 DEHP 含量的影響都不大。對于 DBP , 未覆土處理 (包括污染土壤處理和污染 土壤 /玻璃室處理 和覆土處理 (包括污染土壤 /覆土處 理和污染土壤 /覆土 /玻 璃室處理 的菜心 根系中 DBP 的含量之間差異不大 , 變化趨勢也不明顯 ; 而

28、玻璃室處 理 (包括污染土壤 /玻璃室處理和污染土壤 /覆土 /玻璃 室處理 與對應的非玻璃室處理 (包括污染土壤處理和 污染土壤 /覆土處理 相比 , 菜心根系中 DBP 的含量相 差較大 , 且都是前者不同程度地高于后者。對于 DEHP, 無論是未覆土處理 (包括污染土壤處 理和污染土壤 /玻璃室處理 與對應的覆土處理 (包括污 染土壤 /覆土處理和污染土壤 /覆土 /玻璃室處理 相比 , 還是玻璃室處理 (包括污染土壤 /玻璃室處理和污染土 壤 /覆土 /玻璃室處理 與對應的非玻璃室處理 (包括污 染土壤處理和污染土壤 /覆土處理 相比 , 各處理菜心根 系中 DEHP 的含量都變化不大

29、 , 變化趨勢不明顯。 與莖葉特征相反 , DEHP 在同一處理菜心根系中含 量均高于 DBP 。 根系與莖葉相比 , 前者 DEHP 含量均高 于后者 , 其差異隨著污染水平的提高而增大 ; DBP 在高 污染水平下前者高于后者 , 但在低污染水平下情況較復 139第 8期 曾巧云等 :菜心對鄰苯二甲酸酯 (P A Es 吸收途徑的初步研究圖 1不同處理菜心根系中 P AEs 的含量Fig. 1 Concentra tio ns o f PA Es in ro ots o f Br assica P ar achinensis under differ ent treat ments3討論P

30、AEs 屬于半揮發(fā)性有機化合物。 玻璃室處理是為 了阻斷菜心莖葉吸收原大氣中的 PA Es, 污染土壤上覆 蓋一層原土壤 (假設為清潔土壤 是為了阻斷污染土壤 中 PAEs 揮發(fā)出來后被菜心莖葉吸收。 從上述研究結果 來看 , 空白對照處理的菜心莖葉中 PAEs 的含量較低 , 暴露于大氣中的菜心莖葉中 PAEs 的含量也并未增加 , 表明原土壤尤其是原大氣中的 PAEs 對于菜心莖葉中 PAEs 含量的貢獻相對于污染土壤來源而言是微小的。 污染土壤處理與污染土壤覆蓋原土壤處理相比 , 前者菜 心莖葉中 DBP 和 DEHP 的含量均高于后者 , 但兩者相 差并不大 , 表明前者菜心莖葉吸收累

31、積了污染土壤中揮 發(fā)出來的 DBP 和 DEHP, 但其中的 DBP 和 DEHP 主要 來自根系吸收運移。不同 PAEs 化合物在蔬菜中的吸收運移與化合物 的理化性質相關 , 如分子量、 辛醇 -水分配系數 (K ow 和揮發(fā)性等。 DBP 的分子量和 K ow 較小 , 更易被菜心根 系吸收運移 , 而 DEHP 的分子量和 K ow 較大 , 更難被菜 心根系吸收并向地上部 (莖葉 運移 , 而易滯留在根部。 因 此 , 相 同 處 理 的 菜 心 莖 葉 中 DBP 的 含 量 均 高 于 DEHP, 而根系中 DEHP 的含量高于 DBP 。另外 , DBP 也比 DEHP 更易從污

32、染土壤中揮發(fā)出來而被菜心莖葉 吸收累積。 特別是對于玻璃室處理 , DBP 揮發(fā)出來后不 易擴散而相對聚集 , 增強了菜心莖葉的吸收累積。 因此 , 提高。這對于大棚蔬菜生產是值得注意的一個重要問 題。污染物在植物中的運移還受蒸騰作用的影響 , 蒸騰 作用越強 , 向莖葉運移污染物就越多越快 20。 玻璃室處 理減弱了菜心的蒸騰作用 , 從而導致 PAEs 化合物 (主 要是分子量和 Ko w 較小的 DBP 在菜心根系累積。因 此玻璃室處理的菜心根系中 DBP 的含量相對較高。4結論菜心根系和莖葉可以吸收累積 PAEs 化合物 , 并與 土壤污染程度成正比。 菜心莖葉可以吸收累積空氣中的 P

33、AEs 化合物 , 但根系吸收運移是莖葉中 PAEs 化合物 的主要來源途徑。 DBP 與 DEHP 相比 , 前者更易被菜心 根系吸收并向莖葉運移 , 后者主要滯留在根部。玻璃室 處 理 增 加 了 菜 心 莖 葉 和 根 系 中 DBP 的 含 量 , 而 對 DEHP 的影響趨勢不明顯。參考文獻 1 Yin M eiChin, Su K uohsiug. Inv estigat ion o n pht ha late est er in drinking w ater and marketed foo dsJ. Jour nal of Fo od and Dr ug A naly sis

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