第7講 核燃料

1、核燃料核燃料核燃料的分類和特征核燃料的分類和特征UO2作為壓水堆核燃料的堆內(nèi)行為作為壓水堆核燃料的堆內(nèi)行為2概述概述n動力堆對于固體燃料的主要要求：動力堆對于固體燃料的主要要求：q(1) 良好的核裂變性能良好的核裂變性能維持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)維持鏈?zhǔn)椒磻?yīng) q(2) 良好的熱導(dǎo)率良好的熱導(dǎo)率 傳熱效率高、安全傳熱效率高、安全q(3) 高熔點(diǎn)高熔點(diǎn) 可承受高運(yùn)行溫度可承受高運(yùn)行溫度、安全、安全q(4) 化學(xué)穩(wěn)定性化學(xué)穩(wěn)定性 與冷卻劑及包殼材料良好的相容性。與冷卻劑及包殼材料良好的相容性。q(5) 足夠的力學(xué)性能、晶型穩(wěn)定、抗輻照足夠的力學(xué)性能、晶型穩(wěn)定、抗輻照 工作中不破損工作中不破損n主要的核燃料：主要的

2、核燃料：可裂變可裂變 (需高能中子需高能中子)易裂變易裂變天然材料天然材料U-238, Th-232U-235轉(zhuǎn)換材料轉(zhuǎn)換材料 Pu-239, U-23323592U23392U23994Pu3核燃料的分類核燃料的分類n固體燃料固體燃料金屬型、陶瓷型、彌散型燃料金屬型、陶瓷型、彌散型燃料q目前常用核燃料，根據(jù)堆型不同形式不同目前常用核燃料，根據(jù)堆型不同形式不同n液體燃料液體燃料溶液溶液( (或懸浮液或懸浮液) )、液態(tài)金屬和熔、液態(tài)金屬和熔鹽鹽q其設(shè)計(jì)特點(diǎn)是：將燃料、冷卻劑和慢化劑溶合其設(shè)計(jì)特點(diǎn)是：將燃料、冷卻劑和慢化劑溶合在一起，在早期反應(yīng)堆發(fā)展初期被研究，未發(fā)在一起，在早期反應(yīng)堆發(fā)展初期被

3、研究，未發(fā)展為實(shí)用動力燃料展為實(shí)用動力燃料。4固體核燃料固體核燃料n金屬型金屬型 直接使用純鈾金屬直接使用純鈾金屬q導(dǎo)熱性好，但使用溫度低于導(dǎo)熱性好，但使用溫度低于450oC，主要用于實(shí)驗(yàn)堆、英國氣冷堆，主要用于實(shí)驗(yàn)堆、英國氣冷堆n陶瓷型陶瓷型 氧化物陶瓷、碳化物陶瓷氧化物陶瓷、碳化物陶瓷q陶瓷型燃料多為氧化物陶瓷型燃料多為氧化物(如最常見的二氧化鈾如最常見的二氧化鈾UO2)、碳化物、碳化物UC、氮、氮化物化物UN等，它們具有高的工作溫度，但密度低、導(dǎo)熱性能差、易脆等，它們具有高的工作溫度，但密度低、導(dǎo)熱性能差、易脆化，一般來說，與與冷卻劑及包殼材料的相容性好?；话銇碚f，與與冷卻劑及包殼材

4、料的相容性好。n彌散型燃料彌散型燃料 將燃料顆粒彌散分布在導(dǎo)熱性好的基體中將燃料顆粒彌散分布在導(dǎo)熱性好的基體中q目的：改善燃料性能，克服陶瓷型燃料的導(dǎo)熱和延性不足目的：改善燃料性能，克服陶瓷型燃料的導(dǎo)熱和延性不足q方法：方法：(1) 將陶瓷燃料將陶瓷燃料(UO2)粉末或金屬間化合物粉末等彌散在金屬粉末或金屬間化合物粉末等彌散在金屬基體內(nèi)，或基體內(nèi)，或(2)用熱解碳和碳化硅包覆氧化物或碳化物的涂層顆粒燃用熱解碳和碳化硅包覆氧化物或碳化物的涂層顆粒燃料，再將這些顆粒燃料彌散在石墨體內(nèi)料，再將這些顆粒燃料彌散在石墨體內(nèi)q用途：作為高溫堆燃料，如高溫氣冷堆的燃料用途：作為高溫堆燃料，如高溫氣冷堆的燃料

5、5金屬型燃料金屬型燃料n純金屬鈾純金屬鈾q鈾是一種致密的、具有中等硬度的銀白色金屬，熔點(diǎn)鈾是一種致密的、具有中等硬度的銀白色金屬，熔點(diǎn)1133，在，在熔點(diǎn)以下有三種同素異構(gòu)體熔點(diǎn)以下有三種同素異構(gòu)體 q優(yōu)點(diǎn)：密度高（優(yōu)點(diǎn)：密度高（18g/cm3），導(dǎo)熱率高（相對于），導(dǎo)熱率高（相對于UO2），工藝性），工藝性能好，易于加工成型能好，易于加工成型q缺點(diǎn)：相變、各向異性、輻照腫脹、化學(xué)穩(wěn)定性差缺點(diǎn)：相變、各向異性、輻照腫脹、化學(xué)穩(wěn)定性差n鈾合金鈾合金 為了改善純鈾的特性為了改善純鈾的特性qg g相合金：相合金：U-Zr, U-Mo, U-Nb, 快冷得到立方快冷得到立方g g相相qa a相合金：保

6、持相合金：保持a a 結(jié)構(gòu)并具有細(xì)小而混亂的晶粒組織，抗輻照，典結(jié)構(gòu)并具有細(xì)小而混亂的晶粒組織，抗輻照，典型合金有型合金有 U-1.5%Nb-5%Zr、U-2%Zr、U-0.3%Cr、U-1.5%Mo等。等。q金屬間化合物：金屬間化合物：U3Si是具有一定壓縮延性的金屬間化合物，其耐是具有一定壓縮延性的金屬間化合物，其耐蝕性遠(yuǎn)高于金屬鈾，在燃料芯塊中心予留孔洞就可以適應(yīng)大多數(shù)蝕性遠(yuǎn)高于金屬鈾，在燃料芯塊中心予留孔洞就可以適應(yīng)大多數(shù)情況下輻照引起的尺寸變化。情況下輻照引起的尺寸變化。6純鈾金屬的物理性能純鈾金屬的物理性能 a a g g 667 667774774 77411331133 正交晶

7、系正交晶系 四方晶系四方晶系 立方晶系立方晶系 a=0.2854nm a=1.0579nm a=0.3524nm b=0.5869nm 晶體結(jié)構(gòu)晶體結(jié)構(gòu) c=0.4956nm c=0.5656nm 相變時(shí)的體積變化相變時(shí)的體積變化() a a g g 1.15 0.71 密度密度 (g/cm3) 19.12 18.81 18.06 導(dǎo)熱率導(dǎo)熱率 (W/m? ) 30.28(316) 38.08(760) 100100 36.436.41010- -6 6 010010 - -9.49.41010- -6 6 熱膨脹系熱膨脹系 (- -1 1) ) (42.8(42.8) ) 001001 34

8、.234.21010- -6 6 7彌散型核燃料彌散型核燃料 n彌散型燃料是將彌散型燃料是將UO2或或UC等陶瓷核燃料顆粒均勻地等陶瓷核燃料顆粒均勻地和非裂變基體材料和非裂變基體材料(金屬、非金屬或陶瓷金屬、非金屬或陶瓷)混合后，經(jīng)混合后，經(jīng)粉末冶金法壓制后燒結(jié)而成?；w特性要求：粉末冶金法壓制后燒結(jié)而成?；w特性要求：q中子吸收截面小，抗輻照能力強(qiáng)；中子吸收截面小，抗輻照能力強(qiáng)；q導(dǎo)熱率高，熱膨脹系數(shù)低，并與燃料顆粒的熱膨脹系數(shù)相當(dāng)；導(dǎo)熱率高，熱膨脹系數(shù)低，并與燃料顆粒的熱膨脹系數(shù)相當(dāng)；q在運(yùn)行溫度范圍內(nèi)無相變，并應(yīng)有足夠的蠕變強(qiáng)度和韌性；在運(yùn)行溫度范圍內(nèi)無相變，并應(yīng)有足夠的蠕變強(qiáng)度和韌性；

9、q對燃料、燃料包殼和冷卻劑的相容性好。對燃料、燃料包殼和冷卻劑的相容性好。n可作為基體相的材料可作為基體相的材料: (PWR常用常用Zr2)q金屬材料鋁、鋯、鉬和不銹鋼等；金屬材料鋁、鋯、鉬和不銹鋼等；q非金屬和陶瓷材料如石墨、氧化鋁、二氧化鋯等。非金屬和陶瓷材料如石墨、氧化鋁、二氧化鋯等。8彌散型燃料的特點(diǎn)彌散型燃料的特點(diǎn)n彌散型核燃料成本較低，物理和機(jī)械性能較好，燃耗彌散型核燃料成本較低，物理和機(jī)械性能較好，燃耗也較高，并且燃料類型可以多樣化，有利于開擴(kuò)核燃也較高，并且燃料類型可以多樣化，有利于開擴(kuò)核燃料的應(yīng)用范圍料的應(yīng)用范圍q輻照損傷只限于彌散相附近，對基體的影響較小，當(dāng)燃耗逐輻照損傷只

10、限于彌散相附近，對基體的影響較小，當(dāng)燃耗逐漸加深時(shí)，燃料元件的腫脹小，因而提高了燃料元件的壽命。漸加深時(shí)，燃料元件的腫脹小，因而提高了燃料元件的壽命。q以金屬相為基體的彌散型燃料有較高的導(dǎo)熱率；以金屬相為基體的彌散型燃料有較高的導(dǎo)熱率；q金屬基體有良好韌性，加工性能好，如不銹鋼基體的核燃料金屬基體有良好韌性，加工性能好，如不銹鋼基體的核燃料可軋制成板狀高功率密度元件，已用于美國軍用裝配式動力可軋制成板狀高功率密度元件，已用于美國軍用裝配式動力堆。堆。n但是，由于彌散型核燃料中的裂變物質(zhì)含量低，故需但是，由于彌散型核燃料中的裂變物質(zhì)含量低，故需采用高濃度鈾原料。采用高濃度鈾原料。9Pu (钚钚)

11、類核燃料類核燃料nPu是最重要的一種可裂變?nèi)嗽焱凰厝剂?，它能在反?yīng)堆中制造。是最重要的一種可裂變?nèi)嗽焱凰厝剂?，它能在反?yīng)堆中制造。q如果钚也用做核燃料的話，那么反應(yīng)堆燃料的儲備量將能增加幾個(gè)數(shù)如果钚也用做核燃料的話，那么反應(yīng)堆燃料的儲備量將能增加幾個(gè)數(shù)量級。量級。q然而，由于钚性能和加工上的一些缺點(diǎn)，尚處于研究發(fā)展階段。然而，由于钚性能和加工上的一些缺點(diǎn)，尚處于研究發(fā)展階段。n純金屬钚的特點(diǎn)純金屬钚的特點(diǎn) 不適合作為核燃料不適合作為核燃料q熔點(diǎn)低，僅熔點(diǎn)低，僅640；q從室溫到熔點(diǎn)有六種同素異構(gòu)體，結(jié)構(gòu)變化復(fù)雜；從室溫到熔點(diǎn)有六種同素異構(gòu)體，結(jié)構(gòu)變化復(fù)雜；q導(dǎo)熱系數(shù)僅為鈾的導(dǎo)熱系數(shù)僅為鈾的

12、1/6左右；線膨脹系數(shù)大，各向異性十分明顯；左右；線膨脹系數(shù)大，各向異性十分明顯；q力學(xué)性能屬脆性；力學(xué)性能屬脆性；q化學(xué)穩(wěn)定性很差，極易氧化，并易與化學(xué)穩(wěn)定性很差，極易氧化，并易與H2和和CO2作用。作用。n钚多以氧化物钚多以氧化物PuO2 、氮化物、碳化物狀態(tài)應(yīng)用，也可以與、氮化物、碳化物狀態(tài)應(yīng)用，也可以與UO2混混合（合（(U, Pu)O2）使用，氧化钚的熔點(diǎn)高，化學(xué)穩(wěn)定性好，制備較）使用，氧化钚的熔點(diǎn)高，化學(xué)穩(wěn)定性好，制備較容易，現(xiàn)多用于快中子堆。钚的碳化物容易，現(xiàn)多用于快中子堆。钚的碳化物(U,Pu)C有較高的導(dǎo)熱率，有較高的導(dǎo)熱率，是有希望的核燃料。是有希望的核燃料。 陶瓷型核燃料

13、陶瓷型核燃料燃料的特性燃料的特性芯塊的制造芯塊的制造技術(shù)要求技術(shù)要求陶瓷型核燃料主要是二氧化鈾陶瓷型核燃料主要是二氧化鈾(UO(UO2 2) )、碳化鈾、碳化鈾(UC)(UC)及氮化鈾及氮化鈾(UN)(UN)，其中二氧化鈾是應(yīng)用最，其中二氧化鈾是應(yīng)用最廣、研究最深入的一種。廣、研究最深入的一種。 11UO2燃料的性質(zhì)燃料的性質(zhì)n壓水堆主要是用二氧化鈾瓷型核燃料，優(yōu)良特性壓水堆主要是用二氧化鈾瓷型核燃料，優(yōu)良特性：q1. 熔點(diǎn)高熔點(diǎn)高: 2865q2. fcc結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)(CaF2結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu))，在熔點(diǎn)下無晶型轉(zhuǎn)變，在熔點(diǎn)下無晶型轉(zhuǎn)變，各向同性，抗輻照穩(wěn)定性好。各向同性，抗輻照穩(wěn)定性好。q3. 與水和包

14、殼材料的相容性好。與水和包殼材料的相容性好。q4. 熱中子俘獲截面極低熱中子俘獲截面極低(0.0002 barn) ；n與金屬鈾相比的不足與金屬鈾相比的不足q1. 密度較低密度較低, 10.9g/cm3q2. 導(dǎo)熱率僅為金屬鈾的十幾分之一，溫度梯度大導(dǎo)熱率僅為金屬鈾的十幾分之一，溫度梯度大q3. 質(zhì)脆且硬，由于大溫度梯度造成的熱應(yīng)力而開裂。質(zhì)脆且硬，由于大溫度梯度造成的熱應(yīng)力而開裂?？梢?，陶瓷二氧化鈾雖有不足之處；但其優(yōu)良特性仍是主導(dǎo)可見，陶瓷二氧化鈾雖有不足之處；但其優(yōu)良特性仍是主導(dǎo)的一面，目前動力堆廣泛用它作為核燃料。的一面，目前動力堆廣泛用它作為核燃料。O/UO/U比狀態(tài)圖比狀態(tài)圖UOU

15、O2 2的晶體結(jié)構(gòu)的晶體結(jié)構(gòu) 12U、Pu及其氧化物的性能及其氧化物的性能13nADU（鈾酸胺鹽（鈾酸胺鹽 (NH4)U2O7）流程流程nAUC（三碳酸鈾酰胺（三碳酸鈾酰胺(NH4)4UO2(CO3)3）流程）流程nIDR流程流程UO2粉末制備粉末制備ADUADU法工藝流程圖法工藝流程圖14n(1) UO2粉末壓制成型粉末壓制成型q將松散的粉末壓制成具有一定形狀、尺寸、密度和強(qiáng)度的坯將松散的粉末壓制成具有一定形狀、尺寸、密度和強(qiáng)度的坯塊塊n(2) 燒結(jié)燒結(jié)q將粉末壓制成的坯塊通過高溫?zé)商沾蓪⒎勰褐瞥傻呐鲏K通過高溫?zé)商沾蓂影響影響UO2高溫?zé)Y(jié)的因素有：高溫?zé)Y(jié)的因素有：n粉末性質(zhì)：顆粒尺

16、寸、形狀、多孔性、比表面積、粉末密度、粉末性質(zhì)：顆粒尺寸、形狀、多孔性、比表面積、粉末密度、O/U等。等。n壓制參數(shù)：粘接劑、潤滑劑添加物及坯塊密度壓制參數(shù)：粘接劑、潤滑劑添加物及坯塊密度n燒結(jié)氣氛：水冷堆用燒結(jié)氣氛：水冷堆用UO2芯塊生產(chǎn)中均用高溫氫氣氛燒結(jié)，可有芯塊生產(chǎn)中均用高溫氫氣氛燒結(jié)，可有效去除超化學(xué)計(jì)算量的過剩氧，使效去除超化學(xué)計(jì)算量的過剩氧，使OU接近接近2.00。UO2芯塊制備芯塊制備15芯塊制造對性能的影響芯塊制造對性能的影響n二氧化鈾燃料的制造對其熱學(xué)、力學(xué)、化學(xué)性質(zhì)以及堆二氧化鈾燃料的制造對其熱學(xué)、力學(xué)、化學(xué)性質(zhì)以及堆內(nèi)行為和裂變產(chǎn)物行為等有較大的影響，主要有：內(nèi)行為和裂

17、變產(chǎn)物行為等有較大的影響，主要有：q燒結(jié)密度，以理論密度的百分?jǐn)?shù)（燒結(jié)密度，以理論密度的百分?jǐn)?shù)（TD）來表示）來表示q孔隙率，包括開口孔率和閉口孔率孔隙率，包括開口孔率和閉口孔率q晶格中過剩的氧原子數(shù)量晶格中過剩的氧原子數(shù)量nUO2芯塊的質(zhì)量要求：芯塊的質(zhì)量要求：q密度密度951.5%理論密度理論密度q開口孔開口孔1%qO/U原子比原子比2.0002.015q晶粒度晶粒度525微米微米q總含氫量總含氫量1400,1400,強(qiáng)度顯著降低。強(qiáng)度顯著降低。脆性區(qū)，溫度脆性區(qū)，溫度12001200，處于塑性，處于塑性脆性轉(zhuǎn)脆性轉(zhuǎn)變溫度以下，因熱應(yīng)力呈脆性斷裂。變溫度以下，因熱應(yīng)力呈脆性斷裂。半脆性區(qū)，

18、溫度半脆性區(qū)，溫度1200140012001400，有一定塑，有一定塑性，是由完全脆性到完全塑性的過渡區(qū)。性，是由完全脆性到完全塑性的過渡區(qū)。柱狀晶區(qū)柱狀晶區(qū) 等軸晶區(qū)等軸晶區(qū)不變晶區(qū)不變晶區(qū)中心區(qū)空洞中心區(qū)空洞溫度約在溫度約在18001800、大的溫度梯度下，晶粒、大的溫度梯度下，晶粒開始定向長大，形成窄而長的柱晶；氣孔沿開始定向長大，形成窄而長的柱晶；氣孔沿溫度梯度的方向向高溫端遷移，大的氣孔在溫度梯度的方向向高溫端遷移，大的氣孔在高溫側(cè)蒸發(fā)，在低溫側(cè)凝聚，使氣孔向高溫高溫側(cè)蒸發(fā)，在低溫側(cè)凝聚，使氣孔向高溫端傳輸，結(jié)果是柱晶區(qū)晶粒致密化，而在芯端傳輸，結(jié)果是柱晶區(qū)晶粒致密化，而在芯塊中心形

19、成空洞。塊中心形成空洞。23n芯塊開裂芯塊開裂q燃料棒內(nèi)由溫度梯度而產(chǎn)生的熱應(yīng)力將使第一區(qū)裂開，第三區(qū)燃料棒內(nèi)由溫度梯度而產(chǎn)生的熱應(yīng)力將使第一區(qū)裂開，第三區(qū)在低應(yīng)力作用下容易流動，因而不會開裂。如果停堆時(shí)該區(qū)已在低應(yīng)力作用下容易流動，因而不會開裂。如果停堆時(shí)該區(qū)已經(jīng)形成裂紋，將使下次堆運(yùn)行中使裂紋重新愈合。經(jīng)形成裂紋，將使下次堆運(yùn)行中使裂紋重新愈合。q芯塊在運(yùn)行初期的開裂使芯塊外徑增加，芯塊與包殼間隙減小。芯塊在運(yùn)行初期的開裂使芯塊外徑增加，芯塊與包殼間隙減小。隨著燃耗的增加，芯塊與包殼相接觸，發(fā)生機(jī)械相互作用，這隨著燃耗的增加，芯塊與包殼相接觸，發(fā)生機(jī)械相互作用，這種接觸應(yīng)力引起芯塊內(nèi)產(chǎn)生新

20、的裂紋，并使包殼管承受應(yīng)力，種接觸應(yīng)力引起芯塊內(nèi)產(chǎn)生新的裂紋，并使包殼管承受應(yīng)力，使包殼管外徑局部增大。芯塊開裂部位往往是包殼管內(nèi)應(yīng)力集使包殼管外徑局部增大。芯塊開裂部位往往是包殼管內(nèi)應(yīng)力集中部位，也是造成燃料棒破損的原因。中部位，也是造成燃料棒破損的原因。n重新結(jié)晶重新結(jié)晶qUO2芯塊低的熱導(dǎo)率使芯塊內(nèi)存在很大的徑向溫度梯度，當(dāng)反芯塊低的熱導(dǎo)率使芯塊內(nèi)存在很大的徑向溫度梯度，當(dāng)反應(yīng)堆達(dá)到運(yùn)行功率后，很快引起微觀組織的變化，也就是說，應(yīng)堆達(dá)到運(yùn)行功率后，很快引起微觀組織的變化，也就是說，原始燒結(jié)組織狀態(tài)將隨時(shí)間的延長而變化。原始燒結(jié)組織狀態(tài)將隨時(shí)間的延長而變化。24n密實(shí)化是燃料壽命早期出現(xiàn)的

21、一種組織改變密實(shí)化是燃料壽命早期出現(xiàn)的一種組織改變q輻照點(diǎn)陣缺陷增多，使燃料物質(zhì)元素輻照點(diǎn)陣缺陷增多，使燃料物質(zhì)元素(鈾、钚、氧鈾、钚、氧)移動速度加快，重移動速度加快，重結(jié)晶或燒結(jié)體的孔隙封閉，結(jié)果是芯塊密度增加、半徑和長度減小。結(jié)晶或燒結(jié)體的孔隙封閉，結(jié)果是芯塊密度增加、半徑和長度減小。q在熱中子堆和快中子堆的氧化物燃料中都有發(fā)生。在熱中子堆和快中子堆的氧化物燃料中都有發(fā)生。q表現(xiàn)為包殼管在冷卻劑作用下發(fā)生倒塌，甚至包殼管被壓扁，當(dāng)燃表現(xiàn)為包殼管在冷卻劑作用下發(fā)生倒塌，甚至包殼管被壓扁，當(dāng)燃耗值超過一定時(shí)，密實(shí)趨勢緩和。耗值超過一定時(shí)，密實(shí)趨勢緩和。n芯塊密實(shí)化對安全的影響芯塊密實(shí)化對安全

22、的影響q燃料棒芯塊長度縮短，使包殼局部減少芯塊支撐，燃料棒芯塊長度縮短，使包殼局部減少芯塊支撐，包殼管可能被冷卻劑壓扁，因應(yīng)變集中而破損，包殼管可能被冷卻劑壓扁，因應(yīng)變集中而破損，造成裂變產(chǎn)物的泄漏；造成裂變產(chǎn)物的泄漏；q芯塊長度減小，線功率增加，使芯塊溫度提高；芯塊長度減小，線功率增加，使芯塊溫度提高；q芯塊半徑減少，間隙加大，間隙導(dǎo)熱率下降，芯塊半徑減少，間隙加大，間隙導(dǎo)熱率下降，q這也使芯塊溫度上升，從而影響燃料棒的安全性。這也使芯塊溫度上升，從而影響燃料棒的安全性。芯塊密實(shí)化芯塊密實(shí)化密實(shí)化造成包殼坍塌密實(shí)化造成包殼坍塌25芯塊密實(shí)化的主要原因芯塊密實(shí)化的主要原因n芯塊密實(shí)化與內(nèi)部孔隙

23、的關(guān)系芯塊密實(shí)化與內(nèi)部孔隙的關(guān)系q芯塊中小于芯塊中小于1微米的孔隙在輻照過程中明顯減少或消失，即使在不發(fā)微米的孔隙在輻照過程中明顯減少或消失，即使在不發(fā)生晶粒長大的不變晶區(qū)也會發(fā)生密實(shí)現(xiàn)象，這說明小于生晶粒長大的不變晶區(qū)也會發(fā)生密實(shí)現(xiàn)象，這說明小于1微米的孔隙微米的孔隙減少或消失是造成密度增加和體積收縮的主要原因；減少或消失是造成密度增加和體積收縮的主要原因；q而大于而大于5微米的孔隙體積幾乎不變，在基體中大于微米的孔隙體積幾乎不變，在基體中大于5微米的孔隙是制備微米的孔隙是制備輻照尺寸穩(wěn)定芯塊的關(guān)鍵。輻照尺寸穩(wěn)定芯塊的關(guān)鍵。26減少芯塊密實(shí)化的措施減少芯塊密實(shí)化的措施n從芯塊制造角度減少密實(shí)

24、化問題的措施從芯塊制造角度減少密實(shí)化問題的措施q提高芯塊的初始密度，使芯塊密度達(dá)提高芯塊的初始密度，使芯塊密度達(dá)94%T.D以上時(shí)，以上時(shí)，孔隙減少，密實(shí)量也顯著減少?？紫稖p少，密實(shí)量也顯著減少。q研制輻照尺寸穩(wěn)定的芯塊，如添加造孔劑，得到大于研制輻照尺寸穩(wěn)定的芯塊，如添加造孔劑，得到大于5微米微米(最好為最好為20微米左右微米左右)孔隙的原始組織，減少小孔隙的原始組織，減少小于于1微米孔隙的體積份額。微米孔隙的體積份額。n從防止密實(shí)化對安全性的影響方面從防止密實(shí)化對安全性的影響方面q燃料內(nèi)予沖充一定壓力的燃料內(nèi)予沖充一定壓力的He(24MPa)，防止包殼管，防止包殼管的倒塌。的倒塌。27隨燃

25、耗增加熔點(diǎn)降低隨燃耗增加熔點(diǎn)降低nUO2的真正熔點(diǎn)難以測定的真正熔點(diǎn)難以測定qUO2的熔點(diǎn)隨的熔點(diǎn)隨O/U比和微量雜質(zhì)而變化比和微量雜質(zhì)而變化qUO2在高溫下會析出氧，在高溫下會析出氧，O/U比在加熱過程中要發(fā)生變化比在加熱過程中要發(fā)生變化q因此，不同的研究人員測得的熔點(diǎn)各不相同，但大體都在因此，不同的研究人員測得的熔點(diǎn)各不相同，但大體都在2800oC左右：左右： n輻照后，隨著固相裂變產(chǎn)物的積累和輻照后，隨著固相裂變產(chǎn)物的積累和O/U比的變化，比的變化，燃料的熔點(diǎn)會有所下降燃料的熔點(diǎn)會有所下降q燃耗每增加燃耗每增加104兆瓦日兆瓦日/噸鈾，熔點(diǎn)下降噸鈾，熔點(diǎn)下降32oC q未經(jīng)輻照的未經(jīng)輻照

26、的UO2的熔點(diǎn)可以取：的熔點(diǎn)可以?。?80015oC。 q例如，燃耗達(dá)例如，燃耗達(dá)50000兆瓦日兆瓦日/噸鈾的燃料，熔點(diǎn)為噸鈾的燃料，熔點(diǎn)為2640oC 28西屋公司的西屋公司的UO2燃料燃料n新燃料相對密度新燃料相對密度95，熔點(diǎn)，熔點(diǎn):5080F(2804oC)n燃耗每增加燃耗每增加10GWd/tU熔點(diǎn)降低：熔點(diǎn)降低：58F(32oC)n燃料心部最高溫度不超過熔點(diǎn)，在燃料心部最高溫度不超過熔點(diǎn)，在1、2類工況類工況條件下，燃料都不會發(fā)生熔化條件下，燃料都不會發(fā)生熔化參閱的報(bào)告：燃料的性能:WCAP-9179設(shè)計(jì)基準(zhǔn)：WCAP-8218-P-A密實(shí)化模型：WCAP-10851-P-A腫脹：

27、WCAP-13589-A29輻照腫脹輻照腫脹n在輻照時(shí)鈾原子被裂變產(chǎn)物原子取代而產(chǎn)生的尺寸變化在輻照時(shí)鈾原子被裂變產(chǎn)物原子取代而產(chǎn)生的尺寸變化稱為輻照腫脹稱為輻照腫脹; 腫脹使芯塊與包殼貼緊，甚至發(fā)生腫脹使芯塊與包殼貼緊，甚至發(fā)生PCI（Pellet Cladding Interaction 芯塊與包殼的相互作用）芯塊與包殼的相互作用）效應(yīng)效應(yīng);輻照腫脹是燃料壽命的限制因素之一。輻照腫脹是燃料壽命的限制因素之一。n引起腫脹的裂變產(chǎn)物包括固體和氣體兩種。引起腫脹的裂變產(chǎn)物包括固體和氣體兩種。00VVVVV 固體 ) 1(固體產(chǎn)物固體UiiVVYVVYi ： 裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額Vi ：

28、裂變產(chǎn)物在燃料中的分體積（包括與其結(jié)合的氧在內(nèi)）裂變產(chǎn)物在燃料中的分體積（包括與其結(jié)合的氧在內(nèi)）VU ： 鈾鈾在燃料中的分體積（包括與其結(jié)合的氧在內(nèi)）在燃料中的分體積（包括與其結(jié)合的氧在內(nèi)）： 燃耗燃耗30n固體裂變產(chǎn)物固體裂變產(chǎn)物 (每原子百分比燃耗導(dǎo)致的腫脹約為每原子百分比燃耗導(dǎo)致的腫脹約為0.32%)q可溶性產(chǎn)物：可與燃料形成固溶體，如釔、稀土元素、鋯、鈮等可溶性產(chǎn)物：可與燃料形成固溶體，如釔、稀土元素、鋯、鈮等q金屬性夾雜物：如鉬、釕、锝、銠、鈀等。金屬性夾雜物：如鉬、釕、锝、銠、鈀等。q堿土金屬氧化物夾雜：由鋇和鍶的鋯酸鹽組成。堿土金屬氧化物夾雜：由鋇和鍶的鋯酸鹽組成。q其它裂變產(chǎn)物

29、：包括銫、銣、碘等。其它裂變產(chǎn)物：包括銫、銣、碘等。n裂變氣體導(dǎo)致的腫脹裂變氣體導(dǎo)致的腫脹 (腫脹的主要來源腫脹的主要來源)q裂變氣體保留在燃料基體內(nèi)并形成氣泡，就會伴隨有顯著的腫脹；裂變氣體保留在燃料基體內(nèi)并形成氣泡，就會伴隨有顯著的腫脹；q氙、氪是導(dǎo)致腫脹的主要裂變氣體，總產(chǎn)額為氙、氪是導(dǎo)致腫脹的主要裂變氣體，總產(chǎn)額為2530，它們是穩(wěn)，它們是穩(wěn)定同位素，實(shí)際上在燃料中完全不溶解，幾乎總是聚集成氣泡；定同位素，實(shí)際上在燃料中完全不溶解，幾乎總是聚集成氣泡；q裂變氣體聚集所導(dǎo)致的腫脹大于固體產(chǎn)物所導(dǎo)致的體積腫脹，同樣，裂變氣體聚集所導(dǎo)致的腫脹大于固體產(chǎn)物所導(dǎo)致的體積腫脹，同樣，也大于氙、氪以

30、原子形式彌散在燃料基體中所導(dǎo)致的體積腫脹。也大于氙、氪以原子形式彌散在燃料基體中所導(dǎo)致的體積腫脹。裂變產(chǎn)物導(dǎo)致的腫脹裂變產(chǎn)物導(dǎo)致的腫脹31n溫度及重結(jié)晶組織的影響溫度及重結(jié)晶組織的影響q芯塊外緣的不變晶區(qū)，溫度較低，裂變氣體只能以原子狀態(tài)凍結(jié)在基芯塊外緣的不變晶區(qū)，溫度較低，裂變氣體只能以原子狀態(tài)凍結(jié)在基體內(nèi)，腫脹很小可忽略。體內(nèi)，腫脹很小可忽略。q柱狀晶區(qū)內(nèi)，孔隙在溫度梯度作用下掃動，孔隙很小，組織致密，無柱狀晶區(qū)內(nèi)，孔隙在溫度梯度作用下掃動，孔隙很小，組織致密，無明顯腫脹，但在等軸晶長大區(qū)內(nèi)，大量氣泡被晶界和缺陷捕獲，腫脹明顯腫脹，但在等軸晶長大區(qū)內(nèi)，大量氣泡被晶界和缺陷捕獲，腫脹明顯。明

31、顯。q低于低于1000不發(fā)生腫脹。不發(fā)生腫脹。12001600溫度區(qū)間腫脹明顯，在更高溫度區(qū)間腫脹明顯，在更高溫度時(shí)腫脹很快達(dá)到飽和。溫度時(shí)腫脹很快達(dá)到飽和。 n燃耗的影響燃耗的影響q隨燃耗加深而增加隨燃耗加深而增加。n芯塊原始微觀組織的影響芯塊原始微觀組織的影響q芯塊原始密度小，孔隙度大，大部分腫脹被原始制造孔隙所抵消，腫芯塊原始密度小，孔隙度大，大部分腫脹被原始制造孔隙所抵消，腫脹也小。脹也小。q芯塊開口孔多，裂變氣體易釋放，腫脹也減小?？熘凶佣讶己倪_(dá)芯塊開口孔多，裂變氣體易釋放，腫脹也減小?？熘凶佣讶己倪_(dá)105MWd/tU，為抵消腫脹選用芯塊密度為，為抵消腫脹選用芯塊密度為8085%理論

32、密度。理論密度。影響燃料輻照腫脹的因素影響燃料輻照腫脹的因素32防止腫脹的措施防止腫脹的措施n從芯塊組織結(jié)構(gòu)方面從芯塊組織結(jié)構(gòu)方面q提高芯塊內(nèi)部孔隙率，降低其燒提高芯塊內(nèi)部孔隙率，降低其燒結(jié)密度，利用內(nèi)部氣孔容納氣體結(jié)密度，利用內(nèi)部氣孔容納氣體裂變產(chǎn)物，例如對于燃耗高的快裂變產(chǎn)物，例如對于燃耗高的快堆燃料，密度小于堆燃料，密度小于85T.Dq增加表面開口氣孔率，使裂變氣增加表面開口氣孔率，使裂變氣體釋放到包殼中體釋放到包殼中n從芯塊外形方面從芯塊外形方面q碟形端面容納腫脹尺寸變化碟形端面容納腫脹尺寸變化碟形端面容納腫脹碟形端面容納腫脹33n氙、氪等裂變氣體的釋放氙、氪等裂變氣體的釋放q燃料棒的

33、貯氣腔以及與其連通的裂紋內(nèi)燃料棒的貯氣腔以及與其連通的裂紋內(nèi)q裂變氣體釋放后，可使燃料棒內(nèi)壓升高裂變氣體釋放后，可使燃料棒內(nèi)壓升高q裂變氣體釋放到燃料棒的裂變氣體釋放到燃料棒的He中，降低了中，降低了He濃度，降低了間隙熱導(dǎo)濃度，降低了間隙熱導(dǎo)率，對反應(yīng)堆安全運(yùn)行有一定的影響。率，對反應(yīng)堆安全運(yùn)行有一定的影響。 n裂變氣體的產(chǎn)生及釋放機(jī)制裂變氣體的產(chǎn)生及釋放機(jī)制q輕水堆燃耗達(dá)輕水堆燃耗達(dá)40,000MWd/tU，每，每1cm3的的UO2可產(chǎn)生可產(chǎn)生16cm3（換算到標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)）的（換算到標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)）的Xe，Kr惰性氣體；惰性氣體；q在一定溫度下擴(kuò)散運(yùn)動進(jìn)入氣泡，引起氣泡長大在一定溫度下擴(kuò)散運(yùn)動進(jìn)入

34、氣泡，引起氣泡長大q氣泡在無序和定向的運(yùn)動中不斷長大和遷移，并被燃料晶體缺氣泡在無序和定向的運(yùn)動中不斷長大和遷移，并被燃料晶體缺陷所捕獲。陷所捕獲。q氣泡在晶界上集聚長大、聯(lián)合、連網(wǎng)、形成釋放通道，氣體可氣泡在晶界上集聚長大、聯(lián)合、連網(wǎng)、形成釋放通道，氣體可通過晶界開裂釋放。通過晶界開裂釋放。裂變氣體的釋放裂變氣體的釋放34裂變氣體釋放原理裂變氣體釋放原理氣泡在氣泡在晶界聚晶界聚集長大集長大開裂釋放開裂釋放35n溫度溫度q低于低于1000oC，原子的可動性太低，不能釋放或釋放量很小。，原子的可動性太低，不能釋放或釋放量很小。q在在12001600溫度范圍內(nèi)，裂變氣體原子有一定的可動性溫度范圍內(nèi)

35、，裂變氣體原子有一定的可動性,氣泡能夠形成，氣泡能夠形成，可遷移，但遷移距離很短，晶間氣泡密度明顯增加，并使晶界變脆和部分開可遷移，但遷移距離很短，晶間氣泡密度明顯增加，并使晶界變脆和部分開裂，使聚集在晶界附近的氣泡釋放出來。裂，使聚集在晶界附近的氣泡釋放出來。q大于大于1600時(shí)，氣泡和閉口氣孔具有較大的可動性，在溫度梯度的驅(qū)動下，時(shí)，氣泡和閉口氣孔具有較大的可動性，在溫度梯度的驅(qū)動下，氣泡遷移到晶界及裂縫處，使裂變氣體幾乎全部釋放出來。氣泡遷移到晶界及裂縫處，使裂變氣體幾乎全部釋放出來。n燃耗燃耗q隨著燃耗增加，裂變氣體釋放率也增加；當(dāng)芯塊溫度大于隨著燃耗增加，裂變氣體釋放率也增加；當(dāng)芯塊

36、溫度大于1250時(shí)，增加的時(shí)，增加的趨勢較明顯，低于趨勢較明顯，低于1250，趨勢不太明顯，裂變氣體釋放率較低。，趨勢不太明顯，裂變氣體釋放率較低。n原始組織原始組織q晶粒度大，裂變氣體被晶界捕獲的幾率小，釋放率相應(yīng)減也小。但是，在小晶粒度大，裂變氣體被晶界捕獲的幾率小，釋放率相應(yīng)減也小。但是，在小于于1000和大于和大于1600的溫度范圍內(nèi)：晶粒度對氣體釋放率沒有影響；此的溫度范圍內(nèi)：晶粒度對氣體釋放率沒有影響；此外，特別是芯塊制備中如有明顯的顆粒邊界時(shí)，它可成為氣體釋放的通道。外，特別是芯塊制備中如有明顯的顆粒邊界時(shí)，它可成為氣體釋放的通道。n堆功率變化堆功率變化q堆功率提升和下降，使芯塊

37、溫度突然改變，熱應(yīng)力使氣泡脆化晶界開裂，裂堆功率提升和下降，使芯塊溫度突然改變，熱應(yīng)力使氣泡脆化晶界開裂，裂變氣體釋放出來，伴隨每次功率變化，氣泡釋放以臺階式增加。變氣體釋放出來，伴隨每次功率變化，氣泡釋放以臺階式增加。影響裂變氣體釋放的因素影響裂變氣體釋放的因素36氧的重布氧的重布n氧的重布對全面估價(jià)燃料運(yùn)行性能十分重要氧的重布對全面估價(jià)燃料運(yùn)行性能十分重要q燃料的許多性質(zhì)都和燃料的許多性質(zhì)都和 O/M比有關(guān)；比有關(guān)；q氧的徑向重布會改變溫度分布；氧的徑向重布會改變溫度分布；qO/M比強(qiáng)烈地影響氧在燃料中的化學(xué)位，決定了包殼抗燃料腐蝕的能力；比強(qiáng)烈地影響氧在燃料中的化學(xué)位，決定了包殼抗燃料腐

38、蝕的能力；qO/M比還影響氧化物燃料的蠕變特性，從而影響到燃料元件的力學(xué)性質(zhì)；比還影響氧化物燃料的蠕變特性，從而影響到燃料元件的力學(xué)性質(zhì)；qO/M比還強(qiáng)烈地影響燃料內(nèi)各種物質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)，所以氧的重布間接地影響比還強(qiáng)烈地影響燃料內(nèi)各種物質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)，所以氧的重布間接地影響裂變氣體氣泡形成的現(xiàn)象，從而導(dǎo)致腫脹，或?qū)е箩尫拧Ａ炎儦怏w氣泡形成的現(xiàn)象，從而導(dǎo)致腫脹，或?qū)е箩尫?。n氧遷移的驅(qū)動力氧遷移的驅(qū)動力RSRTHRTGp2222OOOOln表明：只要有溫度梯度，與成分均勻的燃料相平衡的氧分壓就要發(fā)生變表明：只要有溫度梯度，與成分均勻的燃料相平衡的氧分壓就要發(fā)生變化。就是說，溫度梯度造成氣相中存在著氧

39、分壓梯度，因此氧會通過氣化。就是說，溫度梯度造成氣相中存在著氧分壓梯度，因此氧會通過氣相或固態(tài)擴(kuò)散沿溫度梯度而移動。相或固態(tài)擴(kuò)散沿溫度梯度而移動。37n氧遷移驅(qū)動力方程說明：氧遷移驅(qū)動力方程說明：q因?yàn)橐驗(yàn)镠是負(fù)的，溫度最高的燃料部分上方，氧壓也最高?？梢灶A(yù)料，是負(fù)的，溫度最高的燃料部分上方，氧壓也最高?？梢灶A(yù)料，過一定時(shí)間之后，氧應(yīng)該從燃料的中央移向燃料塊的周邊，從而燃過一定時(shí)間之后，氧應(yīng)該從燃料的中央移向燃料塊的周邊，從而燃料表面的料表面的OM比應(yīng)高于燃料中央。實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證明，氧的重布確實(shí)會比應(yīng)高于燃料中央。實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證明，氧的重布確實(shí)會發(fā)生，但并不總是按照上述理論預(yù)期的那樣發(fā)生的。發(fā)生，但并

40、不總是按照上述理論預(yù)期的那樣發(fā)生的。nMarkin-Rand-Roberts 氧輸運(yùn)理論氧輸運(yùn)理論q為了解釋所觀察到的氧重布的方向和這種效應(yīng)的大小，為了解釋所觀察到的氧重布的方向和這種效應(yīng)的大小，Markin，Rand和和 Roberts提出了一個(gè)氧在氣相中的輸送機(jī)理。他們指出，即提出了一個(gè)氧在氣相中的輸送機(jī)理。他們指出，即使是核純級的使是核純級的UO2，也含有百萬分之幾的碳雜質(zhì)，當(dāng)這種燃料達(dá)到，也含有百萬分之幾的碳雜質(zhì)，當(dāng)這種燃料達(dá)到運(yùn)行溫度時(shí)，燃料中的雜質(zhì)碳就可能以運(yùn)行溫度時(shí)，燃料中的雜質(zhì)碳就可能以CO2或或CO的形式揮發(fā)，然后的形式揮發(fā)，然后和早已存在的、充滿燃料元件中全部空隙體積的惰性

41、氣體（填充氣和早已存在的、充滿燃料元件中全部空隙體積的惰性氣體（填充氣體氦或裂變氣體氙和氪）混合。考慮到燃料元件中儲氣室的體積，體氦或裂變氣體氙和氪）混合?？紤]到燃料元件中儲氣室的體積，可以證明出，可以證明出，1到到10pmm的雜質(zhì)含量就會產(chǎn)生的雜質(zhì)含量就會產(chǎn)生 0.1到到 1個(gè)大氣壓的含個(gè)大氣壓的含碳?xì)怏w。估計(jì)碳?xì)怏w。估計(jì) CO2、CO和惰性氣體的這種混合物有可能充滿燃料塊和惰性氣體的這種混合物有可能充滿燃料塊中的裂紋或內(nèi)部連通的氣孔及燃料上部的儲氣室。中的裂紋或內(nèi)部連通的氣孔及燃料上部的儲氣室。38氧以氧以CO2和和CO互擴(kuò)散的方式在超化學(xué)計(jì)量氧化物中發(fā)生遷移過程如下：互擴(kuò)散的方式在超化學(xué)計(jì)量氧化物中發(fā)生遷移過程如下：CO2從冷區(qū)擴(kuò)散到熱區(qū)并在那里將氧沉積在固體中，與此同時(shí)從冷區(qū)擴(kuò)散到熱區(qū)并在那里將氧沉積在固體中，與此同時(shí)CO2被轉(zhuǎn)被轉(zhuǎn)變成變成CO，而后又?jǐn)U散回到冷區(qū)。在冷區(qū)，而后又?jǐn)U散回到冷區(qū)。在冷區(qū)，CO