非線非線性光學(xué)原理與進(jìn)展錢世雄01D

1、 第章 引言1一線性光學(xué)與非線性光學(xué) 1.特點(diǎn)線性光學(xué)，即光束在空間或介質(zhì)中的傳播是互相獨(dú)立的，光束在傳播過程中，由于衍射、折射和干涉等效應(yīng)，光束的傳播方向會發(fā)生改變，空間分布也會有所變化，但光的頻率不會在傳播過程中改變；介質(zhì)的主要光學(xué)參數(shù)，如折射率、吸收系數(shù)等，都與入射光的強(qiáng)度無關(guān)，只是入射光的頻率和偏振方向的函數(shù)。 當(dāng)一束激光射入到介質(zhì)以后，會從介質(zhì)中出射另一束或幾束很強(qiáng)的有新頻率的光束。它們可以處在與入射光頻率相隔很遠(yuǎn)的長波邊或短波邊，或是在入射光頻率近旁的新的相干輻射；兩個光束在傳播中經(jīng)過交叉區(qū)域后，其強(qiáng)度會互相傳遞，介質(zhì)的吸收系數(shù)已不再是恒值，它會隨光束強(qiáng)度的增加變大或者變小。一個光

2、束的光波相位信息在傳播過程中，也會轉(zhuǎn)移到其他光束上去，一個光束的相位可以與另一個光束的相位呈復(fù)共軛關(guān)系；某一定強(qiáng)度的入射光束在通過介質(zhì)后，透射光束的強(qiáng)度可以具有兩個或多個不同的值。22.光與物質(zhì)相互作用關(guān)系當(dāng)一個光電場入射到介質(zhì)體系中時，由于介質(zhì)體系是由大量的多種荷電粒子，如電子、原子實(shí)及離子等構(gòu)成，它們在外光電場的作用下會發(fā)生位移，這就會在介質(zhì)中產(chǎn)生感應(yīng)的電極化強(qiáng)度。從（.-）出發(fā)，配合電磁波在介質(zhì)中傳播的波動方程人們可以解釋介質(zhì)中存在的吸收、折射和色散等效應(yīng)。其中0是真空導(dǎo)磁率，為介質(zhì)的電導(dǎo)率。一般來講，(1)的實(shí)部對應(yīng)介質(zhì)體系的折射和色散，而(1)的虛部說明介質(zhì)的吸收. 3 激光器出現(xiàn)以

3、前，人們也已觀察到另一類現(xiàn)象，普克耳（Pockels）效應(yīng)及克爾（Kerr）效應(yīng)。自發(fā)拉曼（Raman）散射及自發(fā)布里淵（Brillouin）散射在習(xí)慣上還是將它們歸之于線性光學(xué)的內(nèi)容之中，因?yàn)檫@些信號強(qiáng)度與入射的激發(fā)光強(qiáng)度成線性關(guān)系。而高強(qiáng)度的激光作用到介質(zhì)體系時，人們發(fā)現(xiàn)在大量的各種不同的材料中都會觀察到與線性光學(xué)效應(yīng)截然不同的現(xiàn)象，介質(zhì)的折射率會隨光電場強(qiáng)度的變化而變化，吸收系數(shù)也不再是一個常數(shù)等等。所有這些新現(xiàn)象就需要非線性光學(xué)的基本原理予以解釋 .在傳統(tǒng)的熱輻射光源、放電光源的照射下，可得到的單色功率密度一般在2以下，激光是具有高單色高亮度的光源，當(dāng)激光射到（或聚焦于）介質(zhì)中時，其所

4、產(chǎn)生的單色功率密度會遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)光源的相應(yīng)值。在實(shí)驗(yàn)室條件下，聚焦至介質(zhì)處的單色功率密度已很容易達(dá)到1010cm2以上.， 4 光電場所感應(yīng)的電極化強(qiáng)度與入射光電場強(qiáng)度的關(guān)系式中必須計(jì)及光電場強(qiáng)度的高冪次項(xiàng)，即 (2)、(3)分別為二階及三階非線性極化率張量，它們以及高階非線性極化率張量(n)是表征光與物質(zhì)非線性相互作用的基本參數(shù)。 給非線性光學(xué)效應(yīng)的定義作了如下論述：凡物質(zhì)對于外加電磁場的響應(yīng)，并不是外加電磁場振幅的線性函數(shù)的光學(xué)現(xiàn)象，均屬于非線性光學(xué)效應(yīng)的范疇。5 從的這個定義出發(fā)，我們可以把（.-）中右邊第一項(xiàng)有關(guān)的效應(yīng)稱為線性光學(xué)效應(yīng)，與(2)有關(guān)的效應(yīng)稱為二階非線性光學(xué)效應(yīng)，與(3)

5、有關(guān)的效應(yīng)稱為三階非線性光學(xué)效應(yīng)，更高階的非線性光學(xué)效應(yīng)可以此類推.超流激光場物理學(xué)啁啾脈沖放大技術(shù)得到的短脈沖只有1.5pw(1pw=1015w)高功率激光子流。聚焦強(qiáng)度1021w/cm2(8)大大超過介質(zhì)內(nèi)部形成的庫侖場強(qiáng)-超流激光場與物質(zhì)相互作用6.非線性光學(xué)的早期年（） 非線性光學(xué)的一個重要發(fā)展時期是早期的年。1961年，F(xiàn)ranken將紅寶石激光束入射到石英片上，確證了新的效應(yīng)。效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)極大地促進(jìn)了無機(jī)晶體材料在相干輻射產(chǎn)生中的應(yīng)用，具有重要的意義。年Woodbury在使用硝基苯材料研究調(diào)紅寶石激光器時發(fā)現(xiàn)，從激光器出射的譜線中，除了紅寶石的激光線外，還有另一條處于紅區(qū)的譜線。而且

6、這條出射光束具有與紅寶石激光束同樣的傳播方向和小的發(fā)散角。隨之人們即分析出，這是與硝基苯的分子振動密切有關(guān)的一種新的相干輻射，即受激拉曼散射。 7 相干輻射產(chǎn)生的另一個效應(yīng)即是受激布里淵散射（），當(dāng)激光束射入晶體材料后，利用高分辨率光學(xué)干涉儀器觀察到在入射激光線的近旁存在著幾條亮度很高的輻射線，頻差在-1以下，這是與晶體等材料中聲學(xué)波相聯(lián)系的效應(yīng)。 與效應(yīng)有聯(lián)系的一些效應(yīng)如和頻（）、差頻及光學(xué)參量振蕩（）也陸續(xù)地被發(fā)現(xiàn)。利用晶體材料的雙折射效應(yīng)以補(bǔ)償折射率的色散，人們在許多晶體中，如， ，3及3 ，實(shí)現(xiàn)了有效的相位匹配并得到有很高轉(zhuǎn)換效率的相干輻射。利用和頻，可以對相干輻射頻率進(jìn)行藍(lán)移，而利用

7、差頻及光學(xué)參量振蕩可以將可見激光轉(zhuǎn)換至紅外波段。這就為人們擴(kuò)展相干輻射的波段范圍又提供了幾種新的方法。 8 釹玻璃棒中的非線性光學(xué)效應(yīng)自聚焦使光束在材料中被聚集，使在焦點(diǎn)處達(dá)到高于損傷閾值的功率密度。與自聚焦密切相關(guān)的自相位調(diào)制效應(yīng)也得到了廣泛的研究。 飽和吸收是與吸收有關(guān)的一種非線性光學(xué)效應(yīng)。當(dāng)增加入射激光束的強(qiáng)度時，介質(zhì)的吸收系數(shù)會隨之減小，人們稱此為飽和吸收效應(yīng)。也觀察到了反飽和吸收現(xiàn)象。 雙光子吸收則是與飽和吸收在形式上迥異的另一種效應(yīng)。它會使介質(zhì)的吸收系數(shù)隨光強(qiáng)度的增加而增大，其基本原理是，介質(zhì)中的分子或原子可以經(jīng)過兩個光子的同時吸收而躍遷至較高的一個激發(fā)態(tài)。 9 在世紀(jì)年代，瞬態(tài)光

8、學(xué)效應(yīng)方面的研究也得到很大的進(jìn)展。 在這個階段，為配合非線性光學(xué)實(shí)驗(yàn)研究的發(fā)展，在理論上也有出色的研究。o等人在年發(fā)表了關(guān)于光場與物質(zhì)的非線性相互作用的長篇論文，被后人稱為論文，至今仍有一定參考價值。Bloembergen在年出版了“Nonlinear Optical ”一書，該書對非線性光學(xué)極化率，當(dāng)時已發(fā)現(xiàn)的、等效應(yīng)作了詳細(xì)的討論，是非線性光學(xué)領(lǐng)域的經(jīng)典性著作。同年，Butcher也推出了“Nonlinear Optical Phenomena”一書，從密度矩陣方程出發(fā)，推導(dǎo)了介質(zhì)體系中非線性極化率的基本公式。這兩本著作，可以稱為年代非線性光學(xué)的代表性著作，集中反映了年代早期對非線性光學(xué)的

9、研究成果。 10 .研究全面深入的年 自1971年至1990年，非線性光學(xué)經(jīng)歷了深入發(fā)展的年。一些新的重要的非線性光學(xué)效應(yīng)相繼被發(fā)現(xiàn)，新型的非線性光學(xué)晶體材料的試制成功，微微秒激光器件的廣泛使用以及飛秒激光器的研制進(jìn)展，使得利用超快脈沖進(jìn)行非線性光學(xué)的研究得到重大推進(jìn)。 在1970年代至1980年代，四波混頻（）作為一種重要的產(chǎn)生相位復(fù)共軛光束的方法，在畸變相位的恢復(fù)，相位共軛腔的設(shè)計(jì)方面得到了廣泛的應(yīng)用。所具有的復(fù)共軛特性，的窄帶反射特性，共振的高反射等等使得這種技術(shù)可以用于消除激光束在大氣中傳播時產(chǎn)生的相位畸變和研制光束自導(dǎo)跡系統(tǒng)。相位共軛鏡則是利用了或其他方法（如）的相位復(fù)共軛特性，它在

10、高質(zhì)量的有共軛腔特性的激光器的研制方面得到了極為重要的應(yīng)用，可以消除腔內(nèi)一些元件的畸變作用和熱效應(yīng)等不利影響。11與雙光子吸收相聯(lián)系，利用可見光區(qū)的激光束，也在原子及分子中觀察到多光子電離及多光子解離現(xiàn)象。和這兩種最重要的散射過程的研究在這年中極富成效。由于激光器的制作技術(shù)的提高，激光器的輸出脈沖能量已很容易達(dá)到幾百以上，其脈沖寬度覆蓋了從至的寬闊的范圍，使得效應(yīng)在大量的氣體、液體及固體材料中得到了詳細(xì)的研究，并用于相干輻射的波長擴(kuò)展。由于氣體介質(zhì)價格低廉，又易充氣，幾乎無損傷閾值，在應(yīng)用上具有明顯的優(yōu)點(diǎn)。在眾多材料中，2具有最大的拉曼頻移（4155-1）和極高的拉曼增益，故利用高壓2進(jìn)行斯托

11、克斯紅移和反斯托克斯藍(lán)移得到了廣泛的研究。年代初，從2已經(jīng)得到轉(zhuǎn)換效率在%的斯托克斯輸出。利用高壓2制成的拉曼轉(zhuǎn)換器曾成為激光廠商的正式產(chǎn)品在市場上出現(xiàn)。此外，利用過程可對輸入的激光脈沖進(jìn)行整形（Clean-up）、光束組合及光束復(fù)制，從有嚴(yán)重畸變的泵浦光束可以得到近于衍射極限的輸出光束。這對高能量、高功率激光器的研制和應(yīng)用具有重要意義。 12 利用各種金屬蒸汽及氣體介質(zhì)中的共振效應(yīng)，人們觀察到在電子能級間的受激電子拉曼散射（）效應(yīng)。在、 等蒸汽中進(jìn)行的研究，可以將相干輻射向紅外區(qū)域擴(kuò)展，得到在波長范圍間分立可調(diào)諧的相干輻射。在將相干輻射向紫外區(qū)擴(kuò)展的研究工作中，反斯托克斯拉曼激光器的探索是人

12、們極為重視的途徑。如果利用化學(xué)反應(yīng)或光解離過程將原子激發(fā)至激發(fā)態(tài)而得到足夠大的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)就可以得到有效的反斯托克斯。 背向具有很高的增益因子和很好的相位共軛特性， 13 由于的相位共軛特性，可以采用池作為激光腔的一個反射鏡而構(gòu)成相位共軛腔，這種共軛腔可極大地改善激光器輸出的光束質(zhì)量，且輸出能量可達(dá)到以上。 相干反斯托克斯拉曼散射（）最早是由Maker和Terhune在1965年觀察到的，這是一種三階相干非線性光學(xué)過程。由于這種方法具有抗熒光干擾、信號的方向性好及頻率鑒別性等特點(diǎn)，因而有很高的信噪比。利用這種技術(shù)，可以進(jìn)行火焰溫度的遙測，在發(fā)動機(jī)的溫度檢測，爐溫測量方面得到實(shí)際應(yīng)用。 14 19

13、75年貝爾實(shí)驗(yàn)室的McCall，Gibbs和Venkatesan從置于法布里珀羅干涉腔中的鈉蒸汽中首次測得了光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)特性。在氣體、液體及半導(dǎo)體等許多材料中都觀察到了光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)（）現(xiàn)象。 光纖通信是在1970年代初開始研究并得到廣泛注意。由于低損耗石英光纖的制成以及近紅外波段激光器性能的提高，光纖通信的研究取得了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，使它成為通信領(lǐng)域最重要和最有發(fā)展?jié)摿Φ氖侄巍９鈱W(xué)孤子(Soliton）是在傳播過程中保持形狀不變的一種光波，自然是光纖通信中最理想的載波光束，它可以經(jīng)光束中的群速色散（）和兩種過程的結(jié)合而在光纖中得到產(chǎn)生與傳播。 15 1980年代中期，在量子光學(xué)領(lǐng)域有一個重大的引人注

14、目的進(jìn)展，即是光學(xué)壓縮態(tài)的獲得。人們從光纖通信的重要地位意識到，使用低噪音的光波可望極大地利用光的通信能力，這是因?yàn)楣鈱W(xué)壓縮態(tài)能將光波電場的兩個正交分量中的一個分量的噪音轉(zhuǎn)移到另一個分量之中，以使這個分量的噪音降低至真空態(tài)的量子噪音以下。而由于這種光場的極低噪音使得它在高精度干涉度量學(xué)、光學(xué)通信及光譜學(xué)研究中有重要的應(yīng)用前景。 1970年代以來，由于半導(dǎo)體微結(jié)構(gòu)設(shè)想的提出與制作技術(shù)的重大突破，各種人工微結(jié)構(gòu)，如半導(dǎo)體量子阱，超晶格都得到了實(shí)現(xiàn)。在這種微結(jié)構(gòu)中，存在著人工制得的勢阱及由此產(chǎn)生的阱中分立能級，使得它們的光學(xué)特性及非線性光學(xué)特性具有與體材料明顯不同的特點(diǎn)。關(guān)于這類新型半導(dǎo)體微結(jié)構(gòu)的非

15、線性光學(xué)研究大致可以分為兩類：一類是利用非線性光學(xué)效應(yīng)研究半導(dǎo)體微結(jié)構(gòu)中的激子、電子和空穴的結(jié)構(gòu)及弛豫特性；另一類則是研究其中存在的增強(qiáng)的非線性光學(xué)效應(yīng)，這是因?yàn)樵谶@些微結(jié)構(gòu)中存在著量子限制效應(yīng)，使得非線性光學(xué)參數(shù)值大為提高。 16 鑒于極短波長激光器，包括真空紫外（），極端真空紫外（）及軟射線區(qū)的激光器在超大規(guī)模集成電路光刻，用于觀察原子和分子等微觀世界的全息技術(shù)以及高激發(fā)態(tài)光譜研究方面的重要意義，人們對其一直在努力開拓。 利用非線性光學(xué)效應(yīng)產(chǎn)生，波段的相干輻射是一種現(xiàn)實(shí)的方法，因?yàn)橹苯又圃爝@些波段的激光器在技術(shù)上存在許多困難。采用非共振或多波混頻可以在惰性氣體，甚至金屬蒸汽中得到及波段的相

16、干輻射。盡管采用相位匹配，效率仍然很低，一般僅為-7左右。采用雙光子共振的過程以及采用多光子共振的多波混頻則可以提高轉(zhuǎn)換的效率。人們從四波混頻和三次諧波已可獲得波長在以上大部分區(qū)域的及相干輻射。而從更高次的諧波過程，還可得到波長短至的相干輻射。 17 在軟射線區(qū)，當(dāng)波長短至以下時，由于介質(zhì)在這些區(qū)域的顯著吸收，相干輻射的產(chǎn)生就需要借助于如高溫等離子體、核爆炸、強(qiáng)激光轟擊金屬靶等方法。 非線性光學(xué)材料的研究在這年中有了重大的進(jìn)展。 1960年代時，大量使用的非線性光學(xué)晶體是，3和3等，它們在，及器件上得到了廣泛的應(yīng)用，但是它們在損傷閾值、短波吸收及大氣中的穩(wěn)定性方面都有相當(dāng)?shù)木窒扌浴?1970年

17、代以來，人們先是在有機(jī)非線性晶體材料的研究方面得到了一些進(jìn)展，例如制得了尿素晶體，但它在損傷閾值等方面與無機(jī)晶體材料還有一定差距。的發(fā)現(xiàn)（4），為無機(jī)非線性晶體材料家族增添了一種有大的非線性光學(xué)系數(shù)、高損傷閾值的材料。 18 陳創(chuàng)天等人，在1980年代成功地推出了-24（）及35（）兩種性能優(yōu)越的晶體。兩種晶體的短波吸收限比和更短，而且具有大的非線性光學(xué)系數(shù)，如的22比的36高了倍多。它們已被廣泛地應(yīng)用在超短脈沖區(qū)的、及等相干輻射的轉(zhuǎn)換，對新型激光器件的研制起了極大的推動作用。 在這年中，大量的非線性光學(xué)專著得到出版，如在四波混頻，光學(xué)相位共軛，相干輻射的擴(kuò)展，光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)，多光子過程，光纖和有

18、機(jī)材料中的非線性光學(xué)效應(yīng)等領(lǐng)域都有相應(yīng)的書籍。至于國際學(xué)術(shù)會議的論文集及一些著名學(xué)術(shù)刊物所編輯的專集則為數(shù)極多。 這段時期中，關(guān)于非線性光學(xué)的基本原理和研究工作比較全面總結(jié)的則首推的“The Principles of NonlineraOptics”。 19 . 世紀(jì)年代的進(jìn)展 1990年代中，非線性光學(xué)研究又在幾個方面取得了重大的進(jìn)展。最引人注目的進(jìn)展之一是利用新型的非線性光學(xué)晶體，如24（），35（）及4（）等，制作在寬廣波長范圍可調(diào)諧的連續(xù)或皮秒（），飛秒（）脈沖光學(xué)參量振蕩器，及光學(xué)參量放大器（）。在這以前，人們一般采用染料激光器或者鈦寶石激光器以得到調(diào)諧的相干輻射，然而由于染料及鈦

19、寶石激光器覆蓋波長的局限性，使得它們在波長調(diào)諧的實(shí)際應(yīng)用方面受到限制。而基于1980年代及全固態(tài)激光器的研制成功及高質(zhì)量非線性光學(xué)晶體的發(fā)現(xiàn)，及等技術(shù)在和調(diào)諧激光及連續(xù)波調(diào)諧激光方面的應(yīng)用重新被人們所重視.20 所有這些紅外或可見波段，連續(xù)波或超短脈沖，DRO或SRO的OPO及OPA技術(shù)的巨大進(jìn)展已經(jīng)有效地促進(jìn)了激光光譜及非線性光學(xué)的研究，為更高精度和量級的非線性光學(xué)研究提供了有效的紅外相干輻射光源。 第二個極為引人注目的進(jìn)展是區(qū)非線性光學(xué)的研究。在1990年代，激光器已經(jīng)實(shí)現(xiàn)商品化，并在實(shí)驗(yàn)室得到廣泛應(yīng)用。再利用非線性光學(xué)過程可進(jìn)一步壓縮及放大超短脈沖或轉(zhuǎn)換超短脈沖的波長，這對于利用非線性光

20、學(xué)效應(yīng)研究各種材料中的超快過程起了重要的推動作用。 摻有稀土元素光纖的制備，使得在光通信最感興趣的波段得到了高增益介質(zhì)。光纖具有很大的增益帶寬，可用于產(chǎn)生和放大超短脈沖. 21 由于半導(dǎo)體激光器在光通信、光盤存貯等領(lǐng)域的重要應(yīng)用前景，有關(guān)半導(dǎo)體激光器的研究近年來得到了很大的進(jìn)展。除了多量子阱激光器以外，利用應(yīng)變型量子阱， ，等材料都得到了激光輸出。族寬禁帶材料及等摻材料所制作的發(fā)光及激光器件也有重要的突破，而在這些半導(dǎo)體激光器的研制之中，伴隨著許多非線性光學(xué)的研究課題。 22 光纖通信的神速發(fā)展并如此深刻地影響人類社會是科學(xué)技術(shù)的一個重大成就。為充分挖掘和利用光纖通信的波段范圍，人們已在開拓高

21、密度波分復(fù)用技術(shù)（），即采用盡可能多的光學(xué)頻道，預(yù)計(jì)頻道數(shù)可接近一千個，而每個頻道運(yùn)載有足夠多的信息。這樣要在一根光纖中同時傳輸許多在波長上緊密相依（間隔約為）而載有信息的光波，必然需要許多復(fù)雜的光子學(xué)與光電子學(xué)技術(shù)和系統(tǒng)與之配合。如多波長激光器，高速調(diào)制器，光學(xué)分叉復(fù)用器（），光學(xué)開關(guān)，光電接收器等。它們應(yīng)該有極高的響應(yīng)速度以對超高容量信息進(jìn)行接收、處理、分類和再發(fā)送。這將涉及到許多非線性光學(xué)技術(shù)和材料的超快響應(yīng)。 在光纖通信的發(fā)展計(jì)劃中，光孤子通信受到人們的密切注視。光孤子由于其極好的波形保持特性，對無誤碼率信息傳輸?shù)膽?yīng)用前景十分誘人。由此，科學(xué)家們在世紀(jì)年代發(fā)現(xiàn)光孤子的基礎(chǔ)上，近幾年來，在時間孤子、空間孤子以及時空孤子（）都有大量的研究