一非線性光學(xué)及其現(xiàn)象

一非線性光學(xué)及其現(xiàn)象第1頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月產(chǎn)生光學(xué)克爾效應(yīng)的非線性介質(zhì)可以是液體、固體、氣體或原子蒸氣。產(chǎn)生的物理機(jī)制、效應(yīng)的強(qiáng)弱都可以很不相同。有時(shí)也可以同時(shí)來源于幾種不同機(jī)制。常見的物理機(jī)制有：①在光的作用下能級(jí)粒子數(shù)分布發(fā)生了改變。這適用于有分立能級(jí)的原子、分子或固體體系。②在光的作用下電子云分布發(fā)生了變化。這適用于原子或固體。③光場感生的電致伸縮效應(yīng)。這適用于液體、固體和高壓氣體。④光場引起分子取向發(fā)生變化。適用于由各向異性分子組成的有機(jī)液體和溶液、分子晶體和液晶等。⑤光場引起分子排列發(fā)生變化。適用于例如液態(tài)的惰性元素等。通過對(duì)于來自光學(xué)克爾效應(yīng)的雙折射的測量，能夠有效地測定各種介質(zhì)的三階非線性極化率。由于不同介質(zhì)產(chǎn)生的光學(xué)克爾效應(yīng)有著不同的機(jī)制，通過光學(xué)克爾效應(yīng)的研究還可以進(jìn)行各種不同物質(zhì)的物性研究，測量不同的微觀參量，例如分子取向的弛豫時(shí)間等。第2頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月物質(zhì)在強(qiáng)光如激光束的照射下，其光學(xué)性質(zhì)發(fā)生了變化．而這種變化又反過來影響了光束的性質(zhì)。研究這種光與物質(zhì)的相互作用就是非線性光學(xué)的內(nèi)容。非線性光學(xué)效應(yīng)來源于分子與材料的非線性極化。第3頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月在電磁場作用下物質(zhì)中的電荷位移能力稱為電極化率。當(dāng)較弱的光電場作用于介質(zhì)時(shí)，介質(zhì)的極化強(qiáng)度P與光電場E成線性關(guān)系：其中ε0為真空介電常數(shù)χ為介質(zhì)的線性極化系數(shù)。第4頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月當(dāng)作用于介質(zhì)的光為強(qiáng)光(如激光)時(shí)，介質(zhì)的極化將是非線性的，在偶極近似的情況下，原子或分子的微觀極化關(guān)系可表示為：其中第一項(xiàng)為線性項(xiàng)，第二項(xiàng)以后為非線性項(xiàng)，α為分子的線性光學(xué)系數(shù)(一階非線性光學(xué)系數(shù))，β、γ分別為分子的二階和三階非線性光學(xué)系數(shù)(又稱分子的二階或三階極化率)，第5頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月對(duì)于一個(gè)由多個(gè)原子或分子組成的宏觀樣品來說，外部光電場作用產(chǎn)生的極化強(qiáng)度可表示為：其中χ(n)的含義與α．β、γ類似。χ(n)是(n+1)階張量，由張量定義可知，當(dāng)分子和分子集合體具有中心對(duì)稱性時(shí)，n為偶數(shù)項(xiàng)的系數(shù)就為零，因此，只有那些非中心對(duì)稱的分子和晶體，β和χ(2)不為零，才能顯示出二階非線性光學(xué)效應(yīng)。而中心對(duì)稱的分子和晶體，則顯示出三階非線性光學(xué)效應(yīng)。第6頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月非線性光學(xué)材料的分類氧化物和鐵電晶體(如鈮酸鋰、磷酸二氫鉀和偏硼酸鋇等)、Ⅲ--Ⅳ族半導(dǎo)體(如砷化鎵等)有機(jī)聚合物材料。第7頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月礦物氧化物和鐵電單晶這類材料都有良好的光學(xué)透過和機(jī)械堅(jiān)硬度．主要通過自然界中材料的篩選來滿足不同實(shí)際需要。但是，這類材料往往難以批量生長出大單晶；其微觀結(jié)構(gòu)與宏觀非線性光學(xué)性能關(guān)系的理論研究方面尚有未解決的問題給其新材料探索帶來難度。非線性光學(xué)材料的研究主要集中在無機(jī)晶體材料上，有的已得到了實(shí)際應(yīng)用，如磷酸二氫鉀(KDP)、鈮酸鋰(LiNbO3)、磷酸鈦氧鉀(KTP)等晶體在激光倍頻方面都得到了廣泛的應(yīng)用，并且正在光波導(dǎo)，光參量振蕩和放大等方面向?qū)嵱没l(fā)展。第8頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月III—V族半導(dǎo)體材料它們?cè)凇跋拗撇牧稀?confinedstructures)方面有很好的前景．III—V族半導(dǎo)體材料的所謂“帶隙工程”(bandgapengineering)技術(shù)是通過調(diào)節(jié)材料的能隙，有效地改變電子的躍遷幾率，從而控制材料的非線性光學(xué)響應(yīng)。然而，這類材料在實(shí)際應(yīng)用中存在共振條件限制：即激光運(yùn)作波長通常在量子阱激子能級(jí)附近．第9頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月有機(jī)非線性光學(xué)材料有機(jī)晶體在合成和生長方面的特性使這類材料最有機(jī)會(huì)成為可分子設(shè)計(jì)的光電功能料．而且，有機(jī)材料在快速非線性光學(xué)響應(yīng)、大尺寸單晶生長三次諧波產(chǎn)生等方面都極富吸引力．第10頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月有機(jī)非線性光學(xué)材料具有無機(jī)材料所無法比擬的優(yōu)點(diǎn)：(1)有機(jī)化合物非線性光學(xué)系數(shù)要比無機(jī)材料高1—2個(gè)數(shù)量級(jí)；(2)響應(yīng)時(shí)間快；(3)光學(xué)損傷閥值高；(4)可以根據(jù)要求進(jìn)行分子設(shè)計(jì)。但也有不足之處：如熱穩(wěn)定性低、可加工性不好，這是有機(jī)NLO材料實(shí)際應(yīng)用的主要障礙。第11頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月典型的有機(jī)二階非線性光學(xué)材料包括：(1)尿素及其衍生物；(2)硝基苯衍生物，如MAP(2，4一二硝基苯丙氨酸甲酯)、MNA(2一甲基4硝基苯胺)、CNA(2一氯4．硝基苯胺)等；(3)硝基吡啶氧類，如POM(3一甲基4．硝基吡啶氧)；(4)二苯乙烯類，如MMONS(3一甲基4．甲氧基4一硝基二苯乙烯)；(5)查耳酮類，如BMC(4一溴4一甲氧基查耳酮)；(6)苯甲醛類，如MHBA(3一甲氧基4．羥基苯甲醛)；(7)有機(jī)鹽類。第12頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月第13頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月高分子非線性光學(xué)材料和金屬有機(jī)非線性光學(xué)材料就是針對(duì)有機(jī)NLO材料的熱穩(wěn)定性低、可加工性不好等不足應(yīng)運(yùn)而生的。高分子NLO材料在克服有機(jī)材料的加工性能不好和熱穩(wěn)定性低等方面是十分有效的，若在非線性效應(yīng)方面再得以優(yōu)化，將是一類很有前景的新材料。第14頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

非線性光學(xué)材料的實(shí)用化應(yīng)具備以下幾個(gè)條件；①非線性極化率較大，轉(zhuǎn)換率高；②光損傷閾值高；③光學(xué)透明而且均一的大尺寸晶體；④在激光波段吸收較小，⑤易產(chǎn)生位相匹配，⑥化學(xué)及熱穩(wěn)定性較好，不易吸潮⑦制備工藝簡單，價(jià)格使宜。第15頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月高分子非線性光學(xué)材料的特點(diǎn)概括為以下幾點(diǎn)：①響應(yīng)速度快，低于10-12秒②非常大的非共振光學(xué)效應(yīng)；③低的直流介電常數(shù)，使器件要求小的驅(qū)動(dòng)電壓；④吸收系數(shù)低，僅為無機(jī)晶體及化合物半導(dǎo)體的萬分之一左右；⑤優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，系統(tǒng)不需要環(huán)境保護(hù)及低溫設(shè)備⑥激光損傷閾值高；⑦機(jī)械性能好且易于加工等等。第16頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月非線性光學(xué)效應(yīng)的理論非線性光學(xué)材料的理論模型有：非諧振子模型、鍵參數(shù)模型、雙能級(jí)模型、鍵電荷模型電荷轉(zhuǎn)移模型等。陰離子基團(tuán)理論、雙重基元結(jié)構(gòu)模型、二次極化率矢量模型簇模型理論。第17頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月第18頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月第19頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月第5章三階非線性光學(xué)效應(yīng)5.1克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象5.2三次諧波產(chǎn)生5.3四波混頻5.4雙光子吸收5.5受激喇曼散射（SRS）5.6受激布里淵散射（SBS）5.7受激光散射現(xiàn)象的一般考慮

第20頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月5.1克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象5.1.1克爾效應(yīng)

1.克爾效應(yīng)克爾（Kerr）在1875年發(fā)現(xiàn):線偏振光通過外加電場作用的玻璃時(shí),會(huì)變成橢圓偏振光,如圖5.1-1所示,當(dāng)旋轉(zhuǎn)檢偏器時(shí),輸出光不消失。作用下,由原來的各向同性變成了光學(xué)各向異性,外加電場感應(yīng)引起了雙折射,其折射率的變化與外加電場的平方成正比,這就是著名的克爾效應(yīng)。第21頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月圖5.1-1克爾效應(yīng)實(shí)驗(yàn)示意圖第22頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

從非線性光學(xué)的角度來看,克爾效應(yīng)是外加恒定電場和光電場在介質(zhì)中通過三階非線性極化率產(chǎn)生的三階非線性極化效應(yīng)。假定介質(zhì)受到恒定電場E0和光電場Eexp(iωt)+c.c.的作用,按(1.1-39)式和(1.1-41)式有(5.1-1)第23頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

這表示由于三階非線性極化的作用,恒定電場的存在使得介質(zhì)的介電張量元素改變了,且(5.1-2)

因子3是由于考慮了三階極化率張量元素的本征對(duì)易對(duì)稱性出現(xiàn)的。第24頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月2.光克爾效應(yīng)現(xiàn)在進(jìn)一步討論用另一光電場代替恒定電場E0的光克爾效應(yīng)。假定頻率為ω的光電場作用于介質(zhì)的同時(shí),還有另一束任意頻率為ω′的光電場作用于該介質(zhì),則由于ω′光電場的作用,會(huì)使介質(zhì)對(duì)ω光波的作用有所改變。通過三階非線性極化效應(yīng),將產(chǎn)生與頻率為ω′光電場平方有關(guān)的三階非線性極化強(qiáng)度的復(fù)振幅P(3)(ω)為(5.1-3)第25頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月假定頻率為ω的光波沿z方向傳播,由(5.1-3)式可得(5.1-5)對(duì)于偏振方向與頻率ω‘光波相平行的光電場來說：對(duì)于偏振方向與頻率ω‘光波相垂直的光電場來說：第26頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月克爾效應(yīng)可以提供一種改變光波偏振狀態(tài)的方法。例如，通常使用的非線性介質(zhì)硝基苯，沒有恒定電場時(shí)，在光學(xué)上是各向同性的。當(dāng)外加恒定電場后，它就具有各向異性晶體的性質(zhì)。這時(shí)，與E平行和垂直的光波通過它是，便產(chǎn)生相位差：因?yàn)?，△n與E02成正比，所以相位差可以通過改變E0調(diào)節(jié)，其結(jié)果可以使得入射線偏振光的振動(dòng)面轉(zhuǎn)過90度，或者使其變?yōu)闄E圓偏振光。第27頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月圖5.1-2光克爾效應(yīng)開關(guān)這種開關(guān)的速度取決于樣品對(duì)激光場的響應(yīng)時(shí)間，一般很短，可達(dá)ps。第28頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

5.1.2激光束的自聚焦現(xiàn)象上述的光克爾效應(yīng)中，光波的頻率ω與產(chǎn)生效應(yīng)的光波頻率ω’不相同，實(shí)際上，一束強(qiáng)的光波本身就能起到產(chǎn)生該效應(yīng)的光波作用。自聚焦是感生透鏡效應(yīng),這種效應(yīng)是由于通過非線性介質(zhì)的激光束的自作用使其波面發(fā)生畸變?cè)斐傻摹，F(xiàn)假定一束具有高斯橫向分布的激光在介質(zhì)中傳播,此時(shí)介質(zhì)的折射率為其中,Δn(|E|2)是由光強(qiáng)引起的折射率變化。第29頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月如果△n是正值，由于光束中心部分的光強(qiáng)較強(qiáng)，則中心部分的折射率變化較邊緣部分的變化大，因此，光束在中心比邊緣的傳播速度慢，結(jié)果是戒指中傳播的光束波面越來越畸變，如圖所示。這種畸變好像是光束通過正透鏡一樣，光線本身呈現(xiàn)自聚焦現(xiàn)象。圖5.1-3光束在非線性介質(zhì)中的光線路徑（虛線為波面,實(shí)線為光線）第30頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

但是，由于具有有限截面的光束還要經(jīng)受衍射作用，所以只有自聚焦效應(yīng)大于衍射效應(yīng)時(shí)，光才表現(xiàn)出自聚焦現(xiàn)象。粗略地說，自聚焦效應(yīng)正比于光強(qiáng)，衍射效應(yīng)反比于光束半徑的平方，因此，由于光束收自聚焦作用，自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)均越來越強(qiáng)。如果后者增強(qiáng)的較快，則在某一點(diǎn)處衍射效應(yīng)克服自聚焦效應(yīng)，在達(dá)到某一最小截面（焦點(diǎn)）后，自聚焦光束將呈現(xiàn)出衍射現(xiàn)象。但是在許多情況下，一旦自聚焦作用開始，自聚焦效應(yīng)總是強(qiáng)于衍射效應(yīng)，因此光束自聚焦的作用一直進(jìn)行著，直至由于其他非線性光學(xué)作用使其終止。第31頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

使自聚焦作用終止的非線性光學(xué)作用有：受激喇曼散射、受激布里淵散射、雙光子吸收和光損傷等。當(dāng)自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)平衡時(shí)，將出現(xiàn)一種有趣的現(xiàn)象，即光束自陷，表現(xiàn)為光束在介質(zhì)中傳輸相當(dāng)長的距離，其光束直徑不發(fā)生改變。實(shí)際上，光束自陷是不穩(wěn)定的，因?yàn)槲栈蛏⑸湟鸬募す夤β蕮p失都可以破壞自聚焦和衍射之間的平衡，引起光束的衍射。與自聚焦效應(yīng)相反，如果由光強(qiáng)引起的折射率變化△n是負(fù)值，則會(huì)導(dǎo)致光束自散焦，趨向于使高斯光束產(chǎn)生一個(gè)強(qiáng)度更加均勻分布的光束，這種現(xiàn)象為光模糊效應(yīng)。第32頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

光強(qiáng)分布引起折射率變化還會(huì)造成光的群速度變化,圖5.1-4表示一時(shí)域高斯光脈沖在非線性介質(zhì)中傳播一定距離后,脈沖后沿變陡的現(xiàn)象。這是由于脈沖峰值處折射率大,光速慢，而在后沿,光強(qiáng)逐漸下降,光速逐漸增大,以致后面部分的光“趕上”前面部分的光,造成光脈沖后沿變陡。這就是光脈沖的自變陡現(xiàn)象。圖5.1-4光脈沖在非線性介質(zhì)中的自變陡現(xiàn)象第33頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

自聚焦現(xiàn)象的研究始于1964年,促使對(duì)這種現(xiàn)象的研究主要有以下兩個(gè)因素:

（1）高功率密度激光在透明介質(zhì)中傳播時(shí)會(huì)發(fā)生所謂的絲狀破壞。（2）在研究受激喇曼散射過程中觀察到一些反常現(xiàn)象,如許多固體和液體中,受激喇曼散射有一個(gè)非常尖銳的閾值,有異常高的增益,前后向增益不對(duì)稱,有反常的反斯托克斯環(huán)等。經(jīng)研究表明，這些現(xiàn)象都與激光束自聚焦現(xiàn)象相關(guān)。第34頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

引起光束自聚焦的原因是光致折射率的變化,而光致折射率變化的物理機(jī)制是多種多樣的,歸納起來主要有:

（1）強(qiáng)光場使組成介質(zhì)的分子或原子中的電子分布發(fā)生變化,這導(dǎo)致介質(zhì)宏觀電極化的變化,從而使折射率發(fā)生變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間fs量級(jí)。（2）對(duì)含有各向異性分子的液體（如CS2、苯及其衍生物）來說,由于各向異性分子在不同方向上有不同的分子極化率,這時(shí)與分子取向有關(guān)的高頻克爾效應(yīng)是引起折射率變化的主要原因。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間ps量級(jí)。第35頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

（3）在強(qiáng)光場作用下的電致伸縮效應(yīng)使介質(zhì)密度發(fā)生起伏,從而引起折射率發(fā)生相應(yīng)的變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間ns量級(jí)。（4）由于各種介質(zhì)對(duì)入射光束均存在著不同程度的吸收,導(dǎo)致介質(zhì)溫度升高,從而引起介質(zhì)折射率變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間s量級(jí)。第36頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月5.1.3自聚焦的穩(wěn)態(tài)理論考慮到三階非線性效應(yīng),在光場作用下各向同性介質(zhì)的介電常數(shù)發(fā)生變化,總的相對(duì)介電常數(shù)為(5.1-15)式中,εr為線性相對(duì)介電常數(shù),ε2為非線性相對(duì)介電常數(shù)系數(shù),|E0|2為光電場振幅平方。相應(yīng)的極化強(qiáng)度可以表示成(5.1-16)第37頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月由此,在(5.1-15)式中,(5.1-17)介質(zhì)的折射率為(5.1-18)式中(5.1-19)第38頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

是線性折射率,Δn是非線性折射率。因?yàn)橥ǔ0>>Δn,所以由(5.1-18)式可得(5.1-20)若令(5.1-21)則(5.1-22)通常稱n2為非線性折射率系數(shù)。第39頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月考慮上述非線性效應(yīng)后，麥克斯韋方程可以寫成：由此得到波動(dòng)方程：假定光束沿z方向傳播，振動(dòng)方向?yàn)閤方向，電場的表示式為：第40頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月考慮到慢變振幅近似，波動(dòng)方程為：如果沒有非線性，上式就變?yōu)槊枋鐾该鹘橘|(zhì)內(nèi)線性光束傳播規(guī)律的方程，它的解是一組完全的高斯模：第41頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月圖5.1-5高斯光束進(jìn)入自聚焦介質(zhì)（虛線表示無自聚焦時(shí)光束的半徑）假定高斯光束進(jìn)入介質(zhì)處的坐標(biāo)為z=0（如圖），則z用（z-zmin）代替。第42頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月在z=0處輸入光束的場強(qiáng)為：令z=0處的輸入光束半徑為d：在z=0處輸入光束的場強(qiáng)簡化為：引入聚焦參數(shù)：第43頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月在z=0處輸入光束的場強(qiáng)變?yōu)椋焊鶕?jù)θ的定義，對(duì)于θ=0的光束，其束腰在z=0處。如果θ>0，即zmin>0，表明在z=0處的輸入光場是收斂的，而對(duì)于θ<0的光束，則是發(fā)散的。第44頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月我們?cè)趜=0附件將光束強(qiáng)度按級(jí)數(shù)展開，并保留最初三項(xiàng)，可以得到光束的截面積：假定光束聚焦處的光束面積為零，可求得自聚焦焦點(diǎn)離輸入平面的距離：第45頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月P是輸入光束的總功率：Pc稱為臨界功率：如果輸入光束原來是收斂的，則當(dāng)總功率P超過Pc是，它將突然在zf處聚焦。自聚焦的臨界功率與光束起始的收斂程度（即聚焦參數(shù)）及起始光束直徑d無關(guān)。第46頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月如果光束起始是發(fā)散的，則自聚焦的臨界功率為：這是自聚焦的臨界功率與自聚焦參數(shù)θ有關(guān)，光束起始發(fā)散愈厲害，臨界功率越大。例如，在二硫化碳液體中，對(duì)于波長為1微米的激光，自聚焦臨界功率約為2*104W，因此，在中等高的功率水平上也會(huì)發(fā)生自聚焦。第47頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月5.1.5光束的自相位調(diào)制假定輸入光束為均勻平面波,則振幅函數(shù)滿足的方程可以寫為(5.1-58)該方程的近似解為(5.1-60)這里表示輸入光場幅度。第48頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月非線性折射率造成的附加相移為：因此，瞬時(shí)頻率為：第49頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月圖5.1–8自相位調(diào)制和的時(shí)間關(guān)系脈沖前沿：脈沖后沿：脈沖峰值處：最大頻移發(fā)生在功率曲線的拐點(diǎn)處，即第50頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

圖5.1-9考慮響應(yīng)時(shí)間后自相應(yīng)調(diào)制的Δφ(t)和頻譜圖

(a)Δφ(t)相對(duì)光脈沖遲后；(b)頻譜圖以上討論只對(duì)輸入脈沖比介質(zhì)非線性響應(yīng)時(shí)間大很多的情況才是正確的。如果脈沖寬度與介質(zhì)非線性響應(yīng)時(shí)間同一數(shù)量級(jí)，則附加相移的值不能瞬時(shí)跟上光強(qiáng)的變化，需要遲后一段時(shí)間，其結(jié)構(gòu)是光譜結(jié)構(gòu)不再對(duì)稱，大部分能量集中到斯托克斯分量一邊，反斯托克斯分量的能量降低了。第51頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月5.2三次諧波產(chǎn)生5.2.1平面波的三次諧波產(chǎn)生

設(shè)有一束頻率為ω的線偏振光作用于非線性介質(zhì),光波電場為(5.２-１)式中,復(fù)振幅E(ω)為(5.２-２)第52頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

其中,E0、a(ω)和n1分別為入射基波的振幅、振動(dòng)方向的單位矢量和折射率。由三階非線性效應(yīng)產(chǎn)生的三次諧波極化強(qiáng)度的復(fù)振幅為(5.２-３)按(３.３-２３)式,三次諧波光電場滿足的耦合波方程為(5.2-4)第53頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

式中k3=3ωn3/c。組合(5.２-２)式、(5.２-３)式和(5.２-４)式,并令(5.２-５)(5.２-６)可得(5.２-７)第54頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月在小信號(hào)近似情況下,可得三次諧波光電場為(5.２-８)(5.２-９)第55頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月5.3四

波

混

頻5.3.1四波混頻概述四波混頻是介質(zhì)中四個(gè)光波相互作用所引起的非線性光學(xué)現(xiàn)象,它起因于介質(zhì)的三階非線性極化。四波混頻相互作用的方式一般可分為如圖5.3-1所示的三類。圖5.3-1四波混頻中的三種作用方式第56頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月1）三個(gè)泵浦場的作用情況

在這種情況下,作用的光波頻率為ω1,ω2和ω3,得到的信號(hào)光波頻率為ωs,這是最一般的三階非線性效應(yīng)。

2）輸出光與一個(gè)輸入光具有相同模式的情況在這種情況下,例如輸入信號(hào)光為Es0=E30,ωs=ω3,則由于三階非線性相互作用的結(jié)果,E3將獲得增益或衰減。

3）后向參量放大和振蕩這是四波混頻中的一種特殊情況,其中兩個(gè)強(qiáng)光波作為泵浦光場,而兩個(gè)反向傳播的弱波得到放大。這與二階非線性過程中的參量放大相似，其差別只是這里是兩個(gè)而不是一個(gè)泵浦光場，兩個(gè)弱光分別是信號(hào)光波和空閑光波。第57頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月在四波混頻中，相位匹配時(shí)非常重要的條件，因?yàn)樗梢源蟠蟮卦鰪?qiáng)信號(hào)光波的輸出。由于四波混頻在所有介質(zhì)中都能容易地被觀測到，而且變換形式很多，所以它可以得到許多很有意義的應(yīng)用。例如，利用四波混頻可以把可調(diào)諧相干光源的頻率范圍擴(kuò)展到紅外和紫外；在材料研究中，共振四波混頻技術(shù)是非常有效的光譜和分析工具。第58頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月5.3.2簡并四波混頻（DFWN）理論

1.簡并四波混頻作用簡并四波混頻是指參與作用的四個(gè)光波的頻率相等。這時(shí),支配這個(gè)過程的三階非線性極化強(qiáng)度一般有三個(gè)波矢不同的分量:(5.３-1)第59頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月式中簡并四波混頻的輸出可以利用耦合波方程求解。其四波相互作用也可以理解為如下的全息過程：三個(gè)入射光波中的兩個(gè)相互干涉，形成一個(gè)穩(wěn)定光柵，第三個(gè)光波被光柵衍射，得到輸出波。第60頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

圖5.3-2與簡并四波混頻過程相應(yīng)的光柵圖例如：考慮到k1=-k1’,特殊情形下的三個(gè)穩(wěn)定光柵。根據(jù)衍射理論可以得到三個(gè)衍射波，其波矢分別為：ks=k1+k1’-ki；ks=k1-k1’+ki；ks=-k1+k1’+ki輸出光波ks=-ki總是滿足相位匹配第61頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月上面的分析指出了簡并四波混頻與全息過程的相似性，但必須明確他們之間存在的根本差別。首先，普通全息的記錄過程是通過參考光和信號(hào)光干涉、對(duì)記錄介質(zhì)曝光，并調(diào)制其透明度實(shí)現(xiàn)的，所以，參考光與信號(hào)光必須同頻率，否則就會(huì)形成不穩(wěn)定的運(yùn)動(dòng)光柵，在曝光過程中會(huì)將全息圖擦除掉。而在四波混頻過程中，相互作用的光波則不一定同頻率。第二，四波混頻過程中的四個(gè)光波是通過三階非線性極化率發(fā)生相互作用的，在一般情況下，三階極化率是一個(gè)張量，它可以使不同偏振的光之間產(chǎn)生耦合。第62頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月2.非共振型簡并四波混頻過程在非共振型四波混頻過程中,光場將引起介質(zhì)折射率的變化。通常所采用的介質(zhì),大致分為兩類:一類對(duì)本地場響應(yīng)（光克爾效應(yīng)［13］

）,另一類對(duì)非本地場響應(yīng)（熱響應(yīng)［12］

、光折變效應(yīng)［13,14］

、電致伸縮效應(yīng)［15］等）。前者可以利用非線性極化率表征,后者不能直接利用非線性極化率表征。這些介質(zhì)中的四波混頻過程都可以通過耦合波方程描述。

第63頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

圖5.3-3簡并四波混頻結(jié)構(gòu)示意圖

我們討論的DFWM結(jié)構(gòu)如圖5.３-３所示,非線性介質(zhì)是透明、無色散的類克爾介質(zhì),三階非線性極化率是χ(3)

。在介質(zhì)中相互作用的四個(gè)平面光波電場為(5.３-３)第64頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

其中,E1、E2是彼此反向傳播的泵浦光,E3、E4是彼此反向傳播的信號(hào)光和散射光。一般情況下,信號(hào)光和泵浦光的傳播方向有一個(gè)夾角,它們的波矢滿足（5.３-４）如果這四個(gè)光波為同向線偏振光,則可以根據(jù)非線性極化強(qiáng)度的一般關(guān)系,得到相應(yīng)于某一分量的感應(yīng)非線性極化強(qiáng)度,例如:（5.３-５）第65頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

在考慮到慢變化振幅近似的條件下,介質(zhì)中光電場復(fù)振幅的變化規(guī)律滿足耦合波方程,即(5.３-６)第66頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

1）小信號(hào)理論如果介質(zhì)中的四個(gè)光電場滿足|E1(r)|2、|E2(r)|2>>|E3(r)|2、|E4(r)|2,就可以忽略泵浦抽空效應(yīng)。在這種情況下,只需考慮E3(r)和E4(r)所滿足的方程即可。假設(shè)E3(r)和E4(r)沿著z軸彼此相反方向傳播,相應(yīng)的耦合波方程為(5.３-８)第67頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

因?yàn)槿A極化率是實(shí)數(shù),所以右邊第一項(xiàng)僅影響光電場的相位因子,對(duì)能量的變化沒有貢獻(xiàn),故可以定義(5.3-9)第68頁，課件共77頁，創(chuàng)作于2023年2月

并可以得到E′3

(z)和E′4

(z)滿足的方程。為了方便起見,在下面求解E′3

(z)和E′4

(z)的過程中,我們略去右上角的撇號(hào),將E′3

(z)和E′4

(z)滿足的方程改寫為(5.３-１０)式中(5.