淺析非線性光學性質的z掃描技術

淺析非線性光學性質的z掃描技術

1z掃描測量原理隨著光通信、光學數(shù)據(jù)處理和光學計算機的研究過程，光學非線性系數(shù)和超快光反應材料的變得越來越受到重視。它特別需要研究光學非線性材料，如光雙穩(wěn)開關、光刻定位器等。相應的光學非線性材料顯示了潛在的應用價值。在過去的20年里，測量材料的光學非線性性質的方法主要包括非線性干涉法、自映射法、近簡單混合頻率法、橢圓形偏差法、光束變形測量法和簡單混合頻率法。前四種方法主要采用非線性干擾原理，具有高靈敏度，但不到非線性系數(shù)的負，實驗裝置復雜。四波混合頻率法具有高靈敏性，但需要使用兩種更精確的延遲裝置。三波光的時間延遲法需要使用兩種更精確的延遲裝置。由于焦場深度的影響，很難獲得理論上所要求的三波光強度和三波光在樣品的實際位置之間的實際位置。光束變形測量法相對簡單，因此可以獲得材料的非線性系數(shù)的負，但需要嚴格分析材料在非線性介質中的傳播過程。這在實際測量中很難測量，測量精度低。1989年，sheikbahace等人提出了一種具有簡單橫截面測量材料的光學線性性質的新方法。該技術具有測量裝置簡單、應用靈活動動、正確測量光學材料的非線性折射和符號的顯著優(yōu)勢，因此引起了人們的注意。目前，z掃描技術廣泛應用于金屬、納米復合膜、半徑等材料的非線性系數(shù)大小和波形的測量，在實驗和理論上取得了很大進展。本文在材料的非理性光學性質的研究方面介紹了z掃描技術的基本原理，并介紹了z掃描技術在材料研究和理論方面的應用。2z掃描技術的基本理論2.1激發(fā)光學材料的散射源突變非線性折射率和非線性吸收系數(shù)是表征非線性光學材料非線性性質的2個重要的參數(shù),在強激光作用下的非線性光學介質的折射率和吸收系數(shù)與入射光強有關,此時介質內部的折射率和吸收系數(shù)已不再是常量.介質的折射率與光強的關系可以用式(1)表示n=n0+12n2|E|2=n0+γI0.(1)n=n0+12n2|E|2=n0+γΙ0.(1)其中,n0為線性折射率;I0為輻照激光強度(MKS);n2(esu)和γ(m2/W)為esu和MKS單位制下的非線性折射系數(shù);n2和γ的變換關系是n2=cn040πγ(2)n2=cn040πγ(2)其中C(m/s)為真空中的光速.當激光束的發(fā)散角很小時,進入介質之前可以近似看作平面波,光強呈高斯型分布.當激光束入射到具有非線性光學特性的材料上時,根據(jù)惠更斯次波原理,光束截面光強的不同感應引起介質的折射率發(fā)生變化.對于具有正非線性光學特性(γ>0)的光學材料,因光束中心強度較大,折射率從光束中心起沿徑向減少.在折射率大的地方光波的相速度小于折射率較小的處,光束進入非線性光學介質后波前產生畸變.光強較強的波前中心部分滯后,光強較弱的邊緣部分的波前超前,結果引起光束向束心彎曲,呈現(xiàn)自聚焦效應(圖1);對于具有負非線性光學特性(γ<0)的光學材料則不同,光強較弱的波前中心部分超前,光強較強的邊緣部分的波前滯后,結果引起光束相對束心發(fā)散,呈現(xiàn)自散焦效應(圖2).也就是說,具有非線性光學特性的材料在Z掃描光路中相當于一個自聚焦或自發(fā)散透鏡.光束的非線性光學特性實質是源于光束的振幅調制和空間相位調制.線性折射率和非線性折射率與光束的空間相位調制緊密相關,而線性吸收和非線性吸收與光束的振幅調制緊密相關.由于在Z掃描技術中遠場的光電探測器只能捕獲光束的能量或功率信號,而能量或功率又與振幅緊密聯(lián)系.當調制光束傳輸一段距離之后,相位信息就能反映在能量或功率信號的變化上,因而能間接測量到相位調制.因此在利用Z掃描測定材料的非線性折射系數(shù)γ實質上是測量的是空間相位的變化.同理,在利用Z掃描測定材料的非線性吸收系數(shù)β實質上是測量的是振幅的變化.2.2遠場激發(fā)的形成圖3為傳統(tǒng)的激光Z掃描技術實驗裝置原理圖.該方法是通過改變樣品相對聚焦高斯光束束腰的掃描位置Z,來測量遠場接收屏上激光的歸一化透過率T,從而獲得材料的三階或高階非線性系數(shù).被測非線性光學樣品放置在會聚透鏡焦點附近,并能沿光束傳播方向(Z軸方向)前后移動.當一束高斯光束傳播至遠場探測器D2處,如果在其前面放置一小孔光闌進行測量,則稱為閉孔Z掃描.在此不妨設非線性光學樣品的非線性折射率為負,開始掃描時,樣品位于透鏡焦點較遠的-Z處,此時由于光強較小,可以忽略非線性效應引起的光折射效應,即此時的歸一化透過率T=1;當非線性光學樣品不斷向焦點處靠近時,光強不斷增大,樣品相當于一個負透鏡,遠場光束相對會聚,透過率增大,即T>1;移動到焦點位置時,考慮為薄介質情況下,遠場接收到的光強與無介質時一樣,即T=1;當介質通過焦點向+Z方向移動時,介質的負透鏡作用將使遠場光束相對發(fā)散,透過率減小,即T<1.當介質折射率為正時,情況剛好相反.因此當非線性光學樣品沿-Z向+Z方向移動時,歸一化透過率隨非線性光學樣品位置的變化曲線為峰-谷(負)或谷-峰(正)形狀(如圖4).如果去掉遠場探測器D2前的小孔光闌,此時測量非線性光學樣品的透過率隨掃描位置變化,則為開孔Z掃描測量.開孔Z掃描測量不受非線性折射的影響,只與材料的非線性吸收效應有關.對于反飽和吸收、雙光子吸收和三光子吸收機制的介質Z掃描曲線呈關于焦點對稱的谷,飽和吸收機制的介質Z掃描曲線呈關于焦點對稱的峰.3影響z掃描的因素和改進方法3.1z掃u3000在驗證實驗中的應用傳統(tǒng)的Z掃描方法采用嚴格的高斯TEM00基模,但對于超短脈沖要實現(xiàn)嚴格的高斯基模往往很難做到.輸出功率的漲落直接影響測量精度,光束的橫向分布可能會偏離圓對稱,光束出現(xiàn)缺陷.此時雖說能對非線性折射率量級上進行估計,但其靈敏度卻受到影響而下降,導致測量結果誤差增大.而且傳統(tǒng)Z掃描技術的理論基礎是高斯分解法,數(shù)學推導比較復雜,并且采用了一些近似條件(如薄樣品、小的非線性相移)才得到了解析解.為此W.Zhao等人利用小孔提取光源的一部分并經透鏡擴展為有限平面波又稱“帽形波”對Z掃瞄進行了研究,實驗表明其靈敏度較高斯光束提高近2.5倍.由于在實際中很難保證標準的高帽光束,臧維平等人采取近高帽光束來研究激光Z掃描技術.結果表明:近高帽光束下激光Z掃描可獲得比高斯光束更高的靈敏度,而且實驗中也更容易實現(xiàn).顧玉宗等人采用高斯-貝塞爾(GB)光束研究了激光Z掃描技術,研究結果表明:即使理想的高斯光束僅有一個很小的偏離,還是會導致測量靈敏度的顯著變化,而用貝塞爾光束來調制高斯光束,激光Z掃描的測量靈敏度比用常規(guī)的高斯光束增加了40倍以上.BingGu等人利用準一維空間分裂光束(QODS)理論上研究了三階光學材料非線性特征,模擬結果表明利用準一維空間分裂光束進行Z掃描,其靈敏度和W.Zhao等人提出的“帽形波”Z掃描的靈敏度相當,較高斯光束也提高近2.5倍.根據(jù)其理論預測,該實驗設計至少可以捕獲小于γ/500波前畸變量.由于flat-topped光束非線性光學領域擁有許多潛在的應用.例如光學處理、激光慣性約束、成像、追蹤以及遠距離光通信等.G.J.Lee等人還利用flat-topped光束研究雙光子吸收材料的非線性效應,有效的增強了Z掃瞄的靈敏度,為Z掃描在研究光學材料非線性性質提供了可靠的參考.3.2雙色時間分辨z掃描測量的發(fā)展材料表現(xiàn)的光學非線性效應是光波場與介質相互作用的結果.當單一的基模激光束作用于非線性光學介質時,光束橫向分布引起附加相位.在Z掃描中測量附加相位實際是通過衍射轉換測量振幅變化而實現(xiàn)的.測量振幅變化和入射光的橫向分布以及測量的位置有密切關系,傳統(tǒng)的Z掃描方法采用高斯基模,測量遠場中心的振幅,但線性吸收,小孔的增大以及光束的橫向分布引起的高階模都會減弱Z掃描的靈敏度.為消去線性吸收和高階模光束提高Z掃描的靈敏度這對光路的設計提出了要求.為此,Tian等人提出了將小孔偏離光軸進行掃描測量的方法,結果靈敏度提高了5倍左右,這是因為Z掃描測量的是相對透過率曲線,在離軸位置的線性透過部分比較小.也就是說非線性附加相位的調制對高頻分量影響更大,而遠場中心只能測量低頻分量,這是傳統(tǒng)Z掃描方法靈敏度偏小的原因.同時他們還用圓片替代小孔,測量由透鏡會聚的圓片邊緣光強,其靈敏度高達γ/10000.為了減少入射光源缺陷導致信噪比下降還可以引入?yún)⒖脊饴?其靈敏度可以提高到λ/700.測量材料光學非線性的雙色光時間分辨Z掃描是從傳統(tǒng)的單光束Z掃描測量發(fā)展起來的,不同之處在于增加了一束激光和時間延遲裝置.雙色時間分辨Z掃描技術可以描述為:研究一定時間間隔內的一束強光(激勵光)和一束弱光(探測光)在非線性材料中的傳播問題.強光束激勵非線性材料,弱激光束反映強激光引起的非線性材料的特征變化.雙色時間分辨的Z掃描測量較其它Z掃描測量有兩點主要優(yōu)勢:①兩種波長激光的引入擴展了單一波長處于材料強吸收區(qū)域的性質測量,特別是在半導體光學非線性測量時,使用雙波長可以獲得更多不同波長的非線性吸收和折射信息,另外雙色激光的引入還有利于我們研究材料非簡并的實驗理論.②時間延遲的引入擴展了對材料不同時間響應的光學非線性性質的研究,從而有利于更加深入地探討材料中的光學非線性動力學機制.典型的雙色時間分辨Z掃描實驗裝置如圖5所示.基于雙色光時間分辨Z掃描擁有其潛在優(yōu)勢,人們也通常把它作為提高Z掃描靈敏度的有效方法之一.3.3z掃描實驗數(shù)據(jù)的應用在計算材料的非線性性質時,存在線性吸收和非線性吸收導致靈敏度下降.為了研究樣品吸收對Z掃描靈敏度的影響,Sheik.Bahae研究了非線性吸收的情況,對于飽和吸收介質和雙光子吸收介質,掃描曲線的特征都會減弱.飽和吸收介質會削平掃描曲線的谷而增強峰.雙光子吸收介質則相反.為消除此影響,可進行無小孔的Z掃描實驗,求得非線性吸收系數(shù)β,進一步利用S<1的Z掃描實驗數(shù)據(jù)求得樣品的非線性折射系數(shù)n2.從而達到消去樣品非線性吸收對Z掃描實驗數(shù)據(jù)影響的目的.同時Sheik.Bahae還給出了高斯分解法成立的條件:非線性吸收的影響要小于非線性折射率的影響,即相位調制占主要成分,對一些特定介質這個條件若不能滿足,高斯分解失效,那么這時就可以用惠更斯-菲涅耳衍射積分來表示.利用Z掃描測量非線性光學材料的過程中往往還遇到這樣的問題:激光的強度很弱以致不能產生非線性動力學響應,此時所做的工作是徒勞無益的.但當激光輻照的強度過大時,會在樣品中形成熱包或者氣泡,當光束遇到這些熱包或者氣泡時被散射,進入能量探測系統(tǒng)的非線性信號減弱,影響系統(tǒng)的靈敏度.再者樣品本身的不完整性也會影響非線性特性的測量結果,為此可采用消除樣品非線性吸收類似的方法對材料不均勻所引起的影響進行修正:①用弱光進行Z掃描,測量結果只涉及樣品自身的不完整性,非線性不起作用,測得T1(Z)=a;②用強光進行Z掃描,測得T2(Z)=b;③修正結果為:T(Z)=b-a.4熔石英的光學性能Z掃描測量技術因具有裝置簡單、靈敏度高的突出優(yōu)點,在實驗和理論兩方面都取得了較大的發(fā)展.從擴大應用范圍上看,從單光束Z掃描技術到雙色光Z掃描技術,雙色光時間分辨Z掃描技術,從一維Z掃描技術到二維Z掃描技術,從有透鏡Z掃描技術到無透鏡Z掃描技術等;從提高測量靈敏度方面,Z掃描技術由高斯光束到橢圓高斯光束、高帽(top-hat)光束、近高帽(top-hat)光束、高斯-貝塞爾(GB)光束以及采用圓盤Z掃描技術、反射Z掃描技術等.傳統(tǒng)的Z掃描大多數(shù)情況都是在紅外或近紅外波長、可見光波長等激發(fā)波長范圍情況下研究探討介質的光學非線性效應,利用近紫外、紫外和深紫外激發(fā)波長范圍研究和探討光學材料非線性效應和近紫外、紫外和深紫外激發(fā)波長情況下的峰-谷或谷-峰結構、精確臨界值ρc和曲線的某些特征參量與ρ的關系、適用范圍以及高階非線性極化率、熱光效應具有潛在的研究和應用意義.熔石英的光學性能有其獨到之處,它既可以透過遠紫外光譜,是所有透紫外材料最優(yōu)者,又可透過可見光和近紅外光譜.熔石英耐高溫,熱膨脹系數(shù)極小,化學熱穩(wěn)定性好,氣泡、條紋、均勻性、雙折射又可與一般光學玻璃媲美,所以它是在各種惡劣場合下工作具有高穩(wěn)定度光學系統(tǒng)的必不可少的光學材料.但熔石英的非線性效應很弱,一般在10-20m2/W,這給優(yōu)良激光器、激光限幅器和ICF激光窗鏡的研究帶來了困難,傳統(tǒng)的Z掃描技術測量材料非線性都是忽略橫向效應的,不能探測到熔石英晶體的非線性信號.用CCD探測器代替能量探