haadfz襯度成像方法

haadfz襯度成像方法

近年來，由于地面發(fā)射步槍的發(fā)展，電子束斑的尺寸可以達(dá)到約0.13nm。因此，高分辨率原子分辨率圖像（stem）可以通過掃描和透射電子顯微鏡（stem）來獲得。與通常的TEM不同,STEM采用環(huán)形探測(cè)器可以得到暗場(chǎng)圖像,由于高角度環(huán)形探測(cè)器只接收高角度Rutherford散射,其散射截面與原子序數(shù)的平方成正比,因此圖像的亮度也正比于原子序數(shù)的平方(Z2),這種顯微術(shù)被稱為HAADFZ襯度方法,有關(guān)HAADFZ襯度像的成像原理及方法已另文介紹,本文主要介紹HAADFZ襯度像的特點(diǎn)以及在材料科學(xué)研究中的應(yīng)用狀況。1原子序數(shù)對(duì)主襯度的影響在SEM中,收集背散射電子也可以形成原子序數(shù)襯度像(Z襯度像),這是由于背散射電子產(chǎn)額η隨原子序數(shù)的增加而增加,因此襯度的大小與原子序數(shù)有關(guān),一個(gè)由不同元素組成的多相區(qū)的合金試樣在其背散射圖像上將呈現(xiàn)不同的亮度。但是由于受入射束橫向散射的限制,它的分辨率僅為微米分之幾的數(shù)量級(jí)。而HAADFZ襯度像的分辨率可以小于0.1nm。1.1haadf模式相干成像與非相干成像之間的差別在于樣品產(chǎn)生的散射電子之間是否存在固定的相位關(guān)系,通常的TEM提供的相位襯度像就是由于透過樣品的各級(jí)衍射束相互干涉的結(jié)果,其襯度取決于衍射束的相對(duì)相位關(guān)系,因此完全是相干條件下的成像,而HAADFZ襯度方法主要收集高角度散射電子,這些散射電子之間沒有固定的相位關(guān)系,因此,HAADFZ襯度像幾乎完全是非相干條件下的成像,根據(jù)LordRayleigh原理,非相干條件下成像的極限分辨率比相干條件下成像的極限分辨率要高。表1給出了相干條件下及非相干條件下成像的極限分辨率。由表1可見,在物鏡球差系數(shù)、加速電壓相同的條件下,非相干條件下成像的極限分辨率約為相干條件下的三分之二。例如,在JEOLJEM2010F中,物鏡球差系數(shù)為0.5mm,在200kV加速電壓時(shí)TEM模式下的分辨率為0.19nm,而HAADF模式下的圖像分辨率為0.125nm。同時(shí),由于HAADFZ襯度方法使用了環(huán)型探測(cè)器,從理論上講探測(cè)范圍可以達(dá)到180°的極大值。由于接收范圍大,可收集約90%的散射電子,比起普通的TEM和AEM中的一般暗場(chǎng)像更靈敏,因?yàn)橐话惆祱?chǎng)像只用了散射電子中的一小部分電子成像。因此,對(duì)于散射較弱的材料或在各組成部分之間散射能力差別很小的材料,其HAADFZ襯度像的襯度將明顯提高。1.2襯度成像的觀察由于HAADFZ襯度像的強(qiáng)度與其原子序數(shù)的平方(Z2)成正比,因此,Z襯度像具有較高的組成(成分)敏感性,也就是說,樣品中不同原子序數(shù)的元素將顯示出不同的亮度,因此,可以在Z襯度像上可以直接觀察夾雜物的析出,化學(xué)有序和無序以及原子柱的排列方式。如時(shí)效Al-Cu合金中GP區(qū)的成像是普通TEM一直沒有很好解決的問題,這除了由于GP區(qū)的尺寸很小(典型的只有幾個(gè)納米)外,同時(shí)還由于基體與沉淀相(特別是在沉淀初期)的相干性質(zhì)。因此早期的TEM研究集中于基體的衍射襯度而并非GP區(qū)本身。使用HRTEM仍然不能直接觀察到Cu原子像。而在用HAADF方法得到的Z襯度像上,由于Al(Z=13)﹑Cu(Z=29)原子序數(shù)的較大差異,Al基體的原子圖像以及GP-Ⅰ區(qū)的Cu原子串(圖中較亮的點(diǎn))分布均清晰可見(如圖1所示)。1.3非相干條件下的成像圖2所示為相干條件下成像與非相干條件下成像的襯度傳遞函數(shù)隨空間頻率變化的關(guān)系曲線。由圖可見,在相干成像條件下,隨空間頻率的增加其襯度傳遞函數(shù)在零點(diǎn)附近快速振蕩,當(dāng)襯度傳遞函數(shù)通過零點(diǎn)時(shí)將不顯示襯度,當(dāng)襯度傳遞函數(shù)改變符號(hào)時(shí)成像襯度翻轉(zhuǎn)。HAADFZ襯度像是在非相干條件下成像,非相干條件下成像的一個(gè)重要特點(diǎn)是具有正襯度傳遞函數(shù)。也就是說,非相干的Z襯度像不同于相干條件下成像的相位襯度像,它不存在相位的翻轉(zhuǎn)問題,因此圖像的襯度能夠直接地反映客觀物體。此外,由于相位襯度是透射電子束和各級(jí)衍射束之間相互干涉而形成的,因此,在相干條件下的相位襯度成像中,選擇不同的物鏡光闌;或在不同的失焦量狀態(tài)下;或樣品厚度的變化都會(huì)使成像襯度發(fā)生變化甚至不顯示襯度,這就有可能在分析相位襯度圖像時(shí)發(fā)生錯(cuò)誤的判斷,甚至?xí)贡緫?yīng)得到的圖像輕易丟掉了。而HAADFZ襯度像的分辨率取決于入射電子束的大小,同時(shí)由于Z襯度像并不隨空間頻率的變化而振蕩,因此,樣品厚度的增加僅僅使其襯度有所減弱。Pennycook等人用HAADFZ襯度方法對(duì)厚度為100nm的Si晶體所作的實(shí)驗(yàn)表明,在300kV加速電壓的情況下,在Si<110>方向的分辨率仍能達(dá)到0.136nm。2haadfz襯度方法在教學(xué)中的應(yīng)用HAADFZ襯度方法具備的這些特點(diǎn),使它可以在原子尺度上對(duì)材料進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)特性的研究,它可以獲得有關(guān)原子排列、晶格缺陷、以及元素組成等方面的信息。近年來,國外已有許多人將HAADFZ襯度方法應(yīng)用于材料科學(xué)研究中。在對(duì)半導(dǎo)體、超導(dǎo)體及陶瓷材料的晶界結(jié)構(gòu)研究中,發(fā)現(xiàn)了一些不同以往的界面結(jié)構(gòu)模式;對(duì)六角GaN中螺型位錯(cuò)核的原子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了直接成像觀察;鄢炎發(fā)等人對(duì)Al72Ni20Co8合金的十面體準(zhǔn)晶結(jié)構(gòu)生長模式進(jìn)行了研究和模擬。此外,HAADFZ襯度方法還被應(yīng)用于超點(diǎn)陣界面有序化的直接成像;沉淀相的析出與長大的觀察;原子簇形成與長大機(jī)理的研究;準(zhǔn)晶體化合物的結(jié)構(gòu)及其形成機(jī)理的研究等許多方面。圖3為采用HAADFZ襯度方法得到的MgO中24°<001>晶界的Z襯度像。3熱反射襯度成像的應(yīng)用HAADFZ襯度像的優(yōu)點(diǎn)是明顯的,正在受到人們的廣泛關(guān)注。但在使用HAADF方法獲得試樣的原子襯度像時(shí),還要注意防止由于非盧瑟夫散射所造成的其它襯度。尤其是對(duì)于具有周期性結(jié)構(gòu)的試樣,它的布拉格反射引起的衍射襯度會(huì)給HAA