氣溶膠對黃山地區(qū)云微物理特征的影響

氣溶膠對黃山地區(qū)云微物理特征的影響

1氣溶膠粒徑、成分及濃度對云微物理特征的影響氣溶膠不僅可以吸收和分散太陽輻射（mccormick，1968），還可以用作云凝結(jié)核（ccn，云對稱）或冰核（i，空），從而改變云的形成、微物理特征和輻射特征（lormon，etal，2005）。此外，氣溶膠還可以吸收和改變云的溫度線和穩(wěn)定性（feldman，etal，2009）。氣溶膠充當(dāng)云凝結(jié)核或冰核的能力受多種因素制約,比如:粒徑分布(Dusek,etal,2006)、數(shù)濃度、化學(xué)成分和由上升速度決定的云內(nèi)過飽和度等。氣溶膠粒子成分非常復(fù)雜,包含多種無機(jī)物和種類繁多的有機(jī)物,混合方式可能有內(nèi)部混合和外部混合,再加上不同化學(xué)成分的氣溶膠粒子吸濕特性和集中出現(xiàn)的粒徑范圍不同,均會影響氣溶膠活化,進(jìn)而影響云滴數(shù)濃度、云滴譜等微物理特征(楊素英,2008)。不同氣溶膠的成分和含水量也決定著粒子的光學(xué)和化學(xué)特性。所以,研究氣溶膠粒子的尺度分布、化學(xué)組分和混合狀態(tài),是認(rèn)識其環(huán)境和氣候效應(yīng)的基礎(chǔ)。近年來,空氣污染在中國受到普遍關(guān)注,相繼開展了一系列大氣污染觀測試驗(yàn)(楊軍等,2000;石立新等,2007),得到了大量有關(guān)大氣氣溶膠理化特性和分布特征的觀測資料。中國對不同化學(xué)組分氣溶膠如何影響云微物理過程的研究相對較少,楊素英等(2010)利用多種化學(xué)組分氣溶膠的絕熱氣塊分檔云模式,研究了華北地區(qū)氣溶膠對云微物理特征的影響。結(jié)果表明,多組分氣溶膠較純硫酸銨氣溶膠更有利于增加云滴數(shù)濃度,減小云滴有效半徑,同時多組分氣溶膠通過增加小云滴數(shù)濃度和減少大云滴數(shù)濃度使云滴譜變窄。但該研究中未給出模擬值與實(shí)際觀測對比,加上中國南北地區(qū)氣候及工業(yè)結(jié)構(gòu)不同,大氣氣溶膠成分存在一定差異,可能會對云微物理產(chǎn)生不同作用。所以,本研究試圖通過對黃山頂氣溶膠粒子采樣分析并結(jié)合數(shù)值模式,揭示該地區(qū)氣溶膠理化特性對云滴形成和增長的影響。為此于2009年春夏季在黃山光明頂設(shè)立觀測站,對氣溶膠、云凝結(jié)核、云滴特性等進(jìn)行了系統(tǒng)觀測(表1)。首先對氣溶膠采樣器采得的樣品離子成分進(jìn)行分析,然后以此為基礎(chǔ),應(yīng)用數(shù)值試驗(yàn)探討不同組分氣溶膠在不同宏觀動力條件下產(chǎn)生的對云形成和微觀結(jié)構(gòu)的可能影響。2影響氣團(tuán)質(zhì)量濃度的區(qū)域差異氣溶膠化學(xué)成分資料取樣于2009年5—8月,利用多級串聯(lián)撞擊式MOUDI(microorificeuniformdepositimpactor)13級采樣器(粒徑分別為:18—10、10—5.6、5.6—3.2、3.2—1.8、1.8—1、1—0.56、0.56—0.32、0.32—0.18、0.18—0.1、0.1—0.056、0.056—0.032、0.032—0.018、0.018—0.01μm)在黃山光明頂(海拔1840m)對氣溶膠進(jìn)行分級采樣,共取得26組有效數(shù)據(jù)。在不同天氣影響下,污染物的來源不同,造成大氣氣溶膠的化學(xué)組分也有一定的差異,所以,了解氣溶膠采樣的不同天氣背景,對進(jìn)一步分析氣溶膠成分及其變化十分必要。香港地區(qū)TRACE-P期間(趙恒等,2009)主要受到3類氣團(tuán)的影響,一是來自華東地區(qū)的大陸性氣團(tuán),二是來自中國臺灣地區(qū)和海南島之間海域的海洋性氣團(tuán),三是局地氣團(tuán)。石春娥等(2008)按不同季節(jié)對2001—2005年合肥市逐日后向軌跡進(jìn)行聚類分析,發(fā)現(xiàn)不同方向后向軌跡所對應(yīng)的PM10平均濃度不同,其中,春夏季節(jié)董鋪水庫測站受到西北方向軌跡影響時PM10最高,平均為90.5μg/m3,其次是局地軌跡對應(yīng)的PM10,為90μg/m3,而來自東南及西南方向遠(yuǎn)距離輸送PM10最低,為69μg/m3。香港赤鱲角站點(diǎn)(梁延剛等,2008)觀測到的PM2.5濃度與能見度呈反相關(guān),該現(xiàn)象與影響香港氣團(tuán)的來源有關(guān),在受到內(nèi)陸軌跡影響時能見度較低且PM2.5日平均濃度為62.3μg/m3,遠(yuǎn)高于海洋軌跡影響下的PM2.5濃度(28μg/m3)。從采樣期間影響采樣點(diǎn)氣團(tuán)的后向軌跡聚類分析(圖1)可以看出,影響黃山光明頂?shù)臍鈭F(tuán)分為6類,1類為來自北方500km之內(nèi)的近距離氣團(tuán),占38%;2類為局地西南氣團(tuán),占12%;3類為局地東南氣團(tuán),占23%;4類為北方遠(yuǎn)距離輸送氣團(tuán),占8%;5類是由東南沿海經(jīng)江西等地輸送的氣團(tuán),占8%;6類為來自南海經(jīng)西南各省進(jìn)入安徽的氣團(tuán),占12%。為了研究的方便,根據(jù)這6類氣團(tuán)的來源、性質(zhì)及黃山地區(qū)周邊地形等因素綜合考慮,進(jìn)一步將1、4類歸為北方大陸氣團(tuán)(簡稱N),占樣本數(shù)的46%;2、3類歸為局地大陸氣團(tuán)(簡稱Local)占35%;5、6類歸為海洋混合氣團(tuán)(簡稱Mixed),占19%。由實(shí)驗(yàn)室電子天平對特氟龍膜采樣前后質(zhì)量進(jìn)行稱量,可推算出氣溶膠質(zhì)量濃度(表2),結(jié)果表明,北方大陸氣團(tuán)影響下PM10質(zhì)量濃度最高,主要貢獻(xiàn)在粗粒子段,這與合肥(石春娥等,2008)觀測結(jié)果類似;而局地污染下細(xì)粒子濃度卻高于其他兩種情況。利用離子色譜儀分析了氣溶膠采樣顆粒中主要的可溶性無機(jī)鹽成分(陽離子:Na+、NH+4、K+、Ca2+、Mg2+,陰離子:Cl-、NO-3、SO2-42?4),采用的陽離子色譜柱為MetrosepC4-150/4.0,陰離子色譜柱為MetrosepAsupp5-150/4.0。結(jié)果顯示,不同氣團(tuán)作用下,各離子質(zhì)量濃度有較大差異(圖2)。來自北方大陸氣團(tuán)中含有大量的Ca2+,其主要來源為黃土、沙塵粒子,由于遠(yuǎn)距離輸送來的顆粒物粒徑較小,大多數(shù)的大顆粒物均在輸送途中沉降,使細(xì)顆粒物中元素的富集因子相對較高(Odabasi,etal,2002),直接造成了Ca2+的含量最高;其次是NO-3、SO2-42?4,即硝酸、硫酸鹽濃度也較高。在局地大陸污染氣團(tuán)的控制下,氣溶膠成分主要表現(xiàn)為NH+4含量較高,NH3不可能由長距離輸送而來(Asman,1994),主要來自動物養(yǎng)殖、化肥和有機(jī)物分解(Wang,etal,2006);加上受長江三角洲地區(qū)工業(yè)排放的影響,NO-3、Cl-、SO2-42?4質(zhì)量濃度均較高,在多種因素共同作用下,局地大陸污染氣團(tuán)影響下細(xì)粒子濃度均較其他兩種氣團(tuán)高(表2)。氣溶膠受到海洋混合氣團(tuán)的影響時,最大的特征表現(xiàn)為組分中海鹽NaCl的增加,Na+/Cl-的比值說明存在Cl-的損失,從海洋經(jīng)大陸的長距離輸送過程,酸性氣體(HNO3和H2SO4)與海鹽反應(yīng)使HCl逸出(Wall,etal,1988),造成化學(xué)組分發(fā)生變性;在這種氣團(tuán)下觀測到的氣溶膠質(zhì)量濃度最小(表2)。下面以離子色譜儀得到的主要可水溶性離子成分為基礎(chǔ),并按照主要離子成分間優(yōu)先組合原則(Metzger,etal,2007;Liu,etal,2010),將主要可水溶性離子成分進(jìn)行組合,考慮未檢測到的CO2-32?3與Ca2+、Mg2+結(jié)合為微水溶性物質(zhì)碳酸鈣和碳酸鎂;采用絕熱氣塊云模式進(jìn)一步分析氣溶膠的不同成分對云凝結(jié)核和微物理特征的作用。氣溶膠粒子中的有機(jī)物粒子一般較小,多數(shù)分布在0.1—5μm內(nèi)(唐孝炎等,1990)。參照已有研究在大陸背景地區(qū)、鄉(xiāng)村地區(qū)和污染地區(qū)大氣細(xì)粒子的觀測結(jié)果,水溶性有機(jī)碳(WSOC,watersolubleorganiccarbon)占總顆粒物的36%、14%及14%(Zappoli,etal,1999),并假設(shè)黃山氣溶膠采樣中水溶性有機(jī)碳占總質(zhì)量的14%,未考慮水不溶性有機(jī)物、水不溶性無機(jī)碳、元素碳和未檢測出的其他離子,得出3類不同物質(zhì)化學(xué)構(gòu)成(圖3),作為模式初始化學(xué)組分,進(jìn)行模擬分析。3氣溶膠粒子模型本研究采用絕熱氣塊分檔云模式,分檔方法為拉格朗日方法,即每一檔中粒子數(shù)目保持不變,粒子大小隨時間變化。微物理過程主要考慮了液滴平衡生長和活化后凝結(jié)增長過程,認(rèn)為氣溶膠粒子隨氣塊從云下附近水汽未飽和狀態(tài)開始上升,氣塊上升速度保持不變。在上升過程中氣溶膠粒子在未活化前吸濕增長,此時氣溶膠粒子與環(huán)境濕空氣處于一種平衡狀態(tài)(滿足科勒方程);當(dāng)某大小氣溶膠粒子活化后,改為凝結(jié)增長。該模式是楊素英等(2010)在Wyoming大學(xué)絕熱分檔氣塊模式(簡稱UWyo氣塊模式)基礎(chǔ)上,根據(jù)文獻(xiàn)(Mircea,etal,2002;Nenes,2002)的研究結(jié)果進(jìn)行拓展,主要考慮了硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽等多種無機(jī)氣溶膠、可水溶性有機(jī)物、硝酸及不可水溶核的作用。拓展后的科勒方程為Seq,i≈1+2σs,iΜwRΤρwri-3Μwφs4πρw(r3i-r3Ν,i)×(∑inorgvlmlΜl+∑orgvl′ml′Μl′)(1)Seq,i≈1+2σs,iMwRTρwri?3Mwφs4πρw(r3i?r3N,i)×(∑inorgvlmlMl+∑orgvl′ml′Ml′)(1)式中,右邊第二項為科勒項反映粒子曲率大小的影響;Mw為水的分子量,ρw為水的密度,R為氣體常數(shù),T為氣塊絕對溫度,ri為隨時間變化的每一檔氣溶膠粒子半徑;右邊第三項為水活性項,反映溶質(zhì)的作用,考慮了可水溶性無機(jī)(inorg)、有機(jī)(org)物質(zhì)的作用;νl、ml、Ml與νl′、ml′、Ml′分別表示第l與l′種可水溶性無機(jī)與有機(jī)物的氣溶膠可離解的離子數(shù)目、溶質(zhì)質(zhì)量及分子量,σs,i為第i檔液滴表面張力,φs為溶液中鹽的滲透系數(shù),數(shù)值近似為1,rN,i為干核半徑。該方程的導(dǎo)出滿足兩個假設(shè):液滴水活性不受不可水溶核的影響;液滴體積近似為溶液體積和不可水溶核體積之和。其中,云滴表面張力與可溶解的有機(jī)碳濃度關(guān)系為(Pruppacher,etal,1997)σs?j=σw-0.0187Τln(1+628.14mCi)(2)σs?j=σw?0.0187Tln(1+628.14mCi)(2)式中,σw為水的表面張力,mCi表示每千克水中溶解的碳的摩爾數(shù)。拓展后的科勒方程適用于多化學(xué)組分間內(nèi)部混合的氣溶膠粒子的模擬研究,即在一個氣溶膠粒子中不同化學(xué)組分的氣溶膠粒子按照質(zhì)量百分含量進(jìn)行組合。當(dāng)某一檔氣溶膠粒子活化后,該檔粒子進(jìn)行凝結(jié)增長,滿足凝結(jié)增長方程dridt=S-Seq,iri(ρwRΤp*vDv′Μw+Lρw((LΜw/RΤ)-1)ka′Τ)(3)式中,S、P*V、DV′、L和ka′分別表示環(huán)境過飽和度、飽和水汽壓、空氣中水汽擴(kuò)散系數(shù),潛熱系數(shù)和熱傳導(dǎo)系數(shù)。真實(shí)大氣中氣溶膠的化學(xué)成分復(fù)雜,不僅含有多種無機(jī)氣溶膠,而且,還包括復(fù)雜多樣的有機(jī)氣溶膠。改造后的模式能夠更加真實(shí)地模擬多化學(xué)組分氣溶膠對云微物理特征的影響。4啟動模式條件4.1氣溶膠粒徑模式中采用的初始干氣溶膠譜為寬范圍粒徑譜儀觀測的2009年5月28日09—11時平均值,此時相對濕度為30.67%,溫度為289.15K(16.0℃),氣壓819.13hPa。氣溶膠粒子半徑為0.0052—1.580μm,共分60檔。在黃山光明頂觀測的春季大氣氣溶膠粒子數(shù)濃度的平均值為3.14×103cm-3,數(shù)濃度高值集中在粒徑0.04—0.12μm(銀燕等,2010),模式中采用的粒徑譜分布(圖4)基本反映了黃山典型氣溶膠粒徑譜分布。4.2飛機(jī)上升速度仿真由于觀測點(diǎn)缺少上空層狀云內(nèi)氣象要素資料,模式中模擬的層狀云條件采用楊素英(2008)給出的飛機(jī)觀測結(jié)果,即初始高度2090m,溫度272.19K,氣壓756.41hPa,相對濕度99%,模擬高度200m,假設(shè)上升速度分別為0.3、0.5、0.7、1.0、1.2m/s。5氣溶膠分級結(jié)果討論針對黃山氣溶膠主要化學(xué)成分隨粒徑分布特點(diǎn),采用下面幾種方案進(jìn)行模擬研究:方案1:北方大陸氣團(tuán)影響下黃山光明頂采集氣溶膠分級結(jié)果,不同檔化學(xué)成分質(zhì)量組成不同(圖3a);方案2:局地大陸氣團(tuán)影響下黃山光明頂采集氣溶膠分級結(jié)果,不同檔化學(xué)成分質(zhì)量組成不同(圖3b);方案3:海洋混合氣團(tuán)影響下黃山光明頂采集氣溶膠分級結(jié)果,不同檔化學(xué)成分質(zhì)量組成不同(圖3c);方案4:僅含有硫酸銨(因硝酸銨和硫酸銨性質(zhì)相似,故只選擇一種為例研究);方案5:僅含有可水溶性有機(jī)物;方案6:僅含有氯化鈉;方案7:質(zhì)量百分比含量為60%的硫酸銨與40%的可溶性有機(jī)碳;方案8:質(zhì)量百分比含量為60%的硫酸銨與40%的不可水溶性核(不可水溶性核為碳酸鈣)。模式中均采用相同的初始干氣溶膠譜(圖4)及各種初始參數(shù),這樣模擬結(jié)果差異完全由化學(xué)組分導(dǎo)致,以便突出化學(xué)組分對云微物理特征的影響。5.1干粒徑對氣溶膠臨界過飽和度的影響利用拓展后的科勒方程,描述不同相對濕度下氣溶膠粒子平衡增長與粒徑、化學(xué)組分和云滴溶質(zhì)的物化特性的關(guān)系。當(dāng)環(huán)境相對濕度小于臨界相對濕度時,粒子吸濕增長處于“霾滴”狀態(tài);一旦相對濕度超過粒子臨界相對濕度,氣溶膠粒子即可能被活化形成云滴。從不同干粒徑和不同化學(xué)組分氣溶膠粒子的科勒曲線(圖5)可以看出,不同干粒徑,對應(yīng)的科勒曲線有較大差異,起始干粒徑越大,對應(yīng)的鹽核質(zhì)量越大,粒子活化所需的臨界過飽和度越低,即粒子半徑越大,越有助于核化凝結(jié)。干粒徑較小時,不同化學(xué)組分之間的差異較大;在干半徑0.05μm時,純硫酸銨氣溶膠對應(yīng)的臨界過飽和度最高;且隨初始干粒徑的增大,臨界過飽和度降低得最快。對于黃山實(shí)際氣溶膠,富含碳酸鈣的北方氣團(tuán)對應(yīng)氣溶膠臨界過飽和度最高,其次是局地氣團(tuán),最低的是富含海鹽成分的混合氣團(tuán),因?yàn)镹aCl吸濕性較強(qiáng),所需的臨界過飽和度較低。從圖5科勒曲線可以看出,在氣溶膠干半徑為0.1μm時,混合氣團(tuán)氣溶膠對應(yīng)的臨界過飽和度偏高,活化半徑為1.49μm,北方氣團(tuán)對應(yīng)的活化半徑為1.53μm。結(jié)合圖3氣溶膠化學(xué)成分可知,干半徑0.1μm處于氣溶膠采樣的0.18—0.32μm粒徑段中,混合氣團(tuán)氣溶膠中含有的不可水溶性物質(zhì)質(zhì)量百分比最高(占24.3%),最終導(dǎo)致其臨界過飽和度最高。5.2云凝結(jié)核預(yù)測模型假設(shè)活化的氣溶膠粒子濃度與過飽和度有關(guān),Twomey等(1959)得到云凝結(jié)核濃度NCCN與過飽和度的參數(shù)化關(guān)系為ΝCCΝ(s)=CSk(4)式中,氣溶膠粒子群尺度和化學(xué)成分的信息隱含在參數(shù)C、k中,C是當(dāng)S=1%時云凝結(jié)核的濃度。根據(jù)科勒理論,當(dāng)環(huán)境過飽和度超過粒子的臨界過飽和度時,氣溶膠粒子能被活化。在氣溶膠譜一定的情況下,已知每個氣溶膠的臨界過飽和度和粒徑,即可以求出云凝結(jié)核的累積數(shù)濃度(Mircea,etal,2002)。黃山光明頂上云凝結(jié)核濃度儀觀測到不同過飽和度下云凝結(jié)核的濃度。通過式(4)可求出云凝結(jié)核譜的擬合參數(shù)。晴天觀測值的參數(shù)C擬合值為977.58—3355.5cm-3,k值為0.542—0.767(林振毅,2010)。本文在觀測結(jié)果基礎(chǔ)上,得出該地區(qū)云凝結(jié)核活化譜的C和k的模擬值為2010cm-3和0.62。利用分檔云氣塊模式及Kammermann等(2010)云凝結(jié)核濃度預(yù)測公式ΝCCΝ?meas(SS?t)=-∫Dcrit(SS,t)∞dΝCCΝ(t)dlgDpdlgDp(5)式中,dNCCN(t)/dlgDp為觀測到的顆粒物數(shù)濃度分布譜,氣溶膠臨界過飽和度Dcrit為模式模擬結(jié)果。從不同化學(xué)組分氣溶膠對應(yīng)的云凝結(jié)核活化譜分布(Local方案代表黃山實(shí)際氣溶膠)(圖6)可以看出,化學(xué)組分不同,活化的云凝結(jié)核數(shù)濃度有一定差異,大致趨勢為WSOC>Local>NaCl>(NH4)2SO4。水溶性有機(jī)碳(WSOC)對云凝結(jié)核的濃度存在明顯影響,因?yàn)樵谝欢ㄟ^飽和度下,水溶性有機(jī)碳?xì)馊苣z具有較低的臨界過飽和度(楊素英等,2010),可以在相對較低的過飽和度下活化,因此水溶性有機(jī)碳?xì)馊苣z模擬云凝結(jié)核的數(shù)目最高。由表3可以定量地看出,實(shí)際大氣中多化學(xué)組分對應(yīng)的云凝結(jié)核數(shù)目比純硫酸銨略高,且隨過飽和度的升高,其增加的百分比由5%緩慢先增至41%再降低為21%;這些變化說明化學(xué)組分隨尺度分布對云凝結(jié)核活化譜產(chǎn)生一定影響?；煊胁豢伤苄院说臍馊苣z(方案8)對應(yīng)的云凝結(jié)核數(shù)目最低,因?yàn)楹胁豢伤苄院藭斐蓺馊苣z的吸濕性較低,活化需要的臨界過飽和度較高;而且,隨過飽和度的升高,模擬的云凝結(jié)核濃度相對純硫酸銨增加較快,過飽和度為0.1%時,活化云凝結(jié)核濃度比純硫酸銨低6%,過飽和度增大至2.5%后,差距較小,為2%。一般情況下,云凝結(jié)核濃度的模擬值高于觀測值(Dusek,etal,2003)。在第1次氣溶膠特征實(shí)驗(yàn)(ACE-1)中,Covert等(1998)用熱梯度擴(kuò)散云室觀測的過飽和度在0.5%時,云凝結(jié)核濃度比氣溶膠譜預(yù)測的云凝結(jié)核模擬值低20%左右。在第2次氣溶膠特征實(shí)驗(yàn)(ACE-2)中,Chuang等(2000)將機(jī)載測量的過飽和度為0.1%時的云凝結(jié)核濃度值與模擬濃度值比較,預(yù)測的云凝結(jié)核值過大,并認(rèn)為改善云凝結(jié)核儀器測量,獲取氣溶膠按粒徑分檔的化學(xué)組分將有助于閉合檢驗(yàn)效果。云凝結(jié)核濃度的觀測值也存在很大不確定性,主要來自云凝結(jié)核計數(shù)器中過飽和度、水汽消耗、粒子計數(shù)和流速的不確定性(Deng,etal,2011)。比較云凝結(jié)核模擬與實(shí)際觀測值(圖7,表4)可以看出,在過飽和度較高(>0.6%)時,模擬結(jié)果達(dá)到104量級,約為實(shí)際觀測值的2倍;觀測到的云凝結(jié)核濃度較低,除了儀器測量的不確定因素外,模式中假設(shè)氣溶膠化學(xué)成分為內(nèi)部混合,也會造成云凝結(jié)核模擬值過高(Medina,etal,2007)。在過飽和度較低(<0.6%)時,模擬結(jié)果明顯低于觀測值,隨過飽和度從0.2%升高至0.4%,模擬值逐漸接近觀測值?？赡艿脑蛴卸喾矫?其中一種可能是云凝結(jié)核計數(shù)器流速較高,小粒子增長至可探測粒徑的過程受到抑制(Ervens,etal,2007),造成誤差。5.3不同化學(xué)組分氣溶膠粒子云滴的特氣塊的最大過飽和度是氣溶膠粒子活化形成云滴數(shù)濃度(CDNC,clouddropletnumberconcentration)的決定因素。氣塊的過飽和比隨時間變化,與上升速度正相關(guān),和液態(tài)水混合比變率負(fù)相關(guān),氣塊最大飽和度隨上升速度增大而增大(圖8);此外,當(dāng)上升速度較高時,對應(yīng)的可凝結(jié)水供應(yīng)較快,不同化學(xué)物質(zhì)造成氣塊最大飽和度之間的差異加大(楊素英等,2010)。同一上升速度,不同方案得到的氣塊最大過飽和度值從大到小依次為:60%硫酸銨與40%的不可水溶性核、北方氣團(tuán)氣溶膠、純硫酸銨、混合性海洋氣溶膠、局地氣溶膠、60%硫酸銨與40%的水溶性有機(jī)碳、水溶性有機(jī)碳和NaCl。之所以呈現(xiàn)出該特征與氣溶膠粒子的吸濕特征和可水溶性物質(zhì)含量高低有關(guān)。其中,氣溶膠可水溶性成份的含量越高,吸濕性越強(qiáng),氣塊中水汽消耗越多,則氣塊的最大飽和比就越小(楊素英等,2010)。用實(shí)際觀測氣溶膠計算,北方氣團(tuán)氣溶膠方案下,氣塊最大過飽和度最高,和此時氣溶膠中富含碳酸鈣有關(guān),高于硫酸銨氣溶膠;而混合性海洋氣溶膠和局地氣溶膠兩者差異較小,上升速度較低時,略低于純硫酸銨,隨著上升速度的增大,純硫酸銨氣溶膠與北方氣團(tuán)氣溶膠差距逐漸減少,與混合性海洋氣溶膠和局地氣溶膠差距逐漸增大,說明黃山實(shí)際多組分氣溶膠造成氣塊最大過飽和度隨上升速度增大程度較純硫酸銨慢,說明氣溶膠化學(xué)組分隨尺度的分布特征對氣塊最大過飽和度產(chǎn)生影響(楊素英等,2010)。從含不同化學(xué)成分的氣溶膠氣塊中液態(tài)水含量(LWC,liquidwatercontent)隨高度的變化(圖9)可以看出,在氣塊上升的最初高度上,各方案對應(yīng)的液態(tài)水含量差異較大,隨高度增高,液態(tài)水含量逐漸增大,不同方案得到的液態(tài)水含量差異逐漸縮小,最終趨于一致。圖10給出了不同化學(xué)組分氣溶膠產(chǎn)生的溶液滴尺度隨高度的分布特征,以上升速度為0.7m/s為例進(jìn)行分析?？梢钥闯?模擬從2090m開始,環(huán)境飽和比為0.99,隨高度增加,飽和比先增加,至最大值后,再隨著高度增加而減少。同時造成了不同尺度溶液滴增長過程中出現(xiàn)了分叉。大于某一半徑(約1μm)的溶液滴向上繼續(xù)增長為云滴,小的溶液滴在上升過程中尺度減小,未能活化為云滴,這是蒸凝作用的結(jié)果。不同化學(xué)組分氣溶膠粒子產(chǎn)生的溶液滴尺度隨高度的分布彼此存在差異,主要體現(xiàn)在1μm附近的分叉區(qū)域。所以,本文選取2178.55m高度處的模擬結(jié)果進(jìn)行進(jìn)一步分析,此高度云滴的尺度均大于1μm,液態(tài)水含量均為0.101g/m3(圖9),因此定義該高度處半徑大于1μm的液滴為云滴。本文將氣塊最大過飽和度下氣溶膠活化數(shù)目稱為最大云滴數(shù)濃度ΝCDΝC(Smax)=∑r>ract-sizenCΝ(6)式中,Smax為氣塊最大過飽和度,r為氣塊最大過飽和度下氣溶膠半徑,ract-size為各檔氣溶膠的活化半徑,nCN為初始?xì)馊苣z不同檔的數(shù)濃度。在氣溶膠臨界過飽和度低于最大過飽和度的各檔中,此時氣溶膠半徑大于活化半徑的粒子濃度之和,即為氣塊最大過飽和度下活化的氣溶膠數(shù)目。因此,氣塊最大過飽和度、氣溶膠粒子的臨界過飽和度和氣溶膠譜共同決定了云滴數(shù)目(楊素英等,2010)。因氣塊最大過飽和度與上升速度和化學(xué)組分有關(guān),氣溶膠臨界過飽和度與化學(xué)成分有關(guān),在氣溶膠譜相同的情況下,化學(xué)成分對云滴存在較大影響。不同化學(xué)組分的云滴數(shù)濃度隨上升速度的增大由100cm-3逐漸增大至600cm-3(圖11)。同期云霧滴譜儀觀測到的云滴數(shù)目在100—1000cm-3(林振毅,2010),與模擬值量級一致。寧夏地區(qū)(吳兌,1987)降水性層狀云云滴濃度達(dá)到102cm-3的量級,含水量約為0.2g/m3;而廣東暖性層積云(吳兌等,1988)觀測云滴平均濃度為103cm-3,含水量達(dá)到3.6g/m3。在同一上升速度下,混有不可水溶性核的氣溶膠產(chǎn)生云滴數(shù)濃度最多,其次是純硫酸銨氣溶膠,最低的是氯化鈉氣溶膠。下面以0.7m/s的上升速度為例具體說明。雖混有不可水溶性核的硫酸銨氣溶膠臨界過飽和度較高(楊素英等,2010),但對應(yīng)的氣塊最大過飽和度最高(0.187%)(圖8),此時粒子最小活化半徑為0.437μm,二者綜合作用的結(jié)果造成了此時活化的氣溶膠粒子數(shù)目較大,即云滴數(shù)濃度(370cm-3)最高。氯化鈉氣溶膠粒子產(chǎn)生的最大云滴數(shù)濃度(50.5cm-3)最低,這是因?yàn)槁然c氣溶膠吸濕性較強(qiáng),有利于粒子凝結(jié)水分增長為較大尺度液滴,根據(jù)水汽守恒原理,對應(yīng)氣塊中水汽含量低,氣塊最大飽和比(0.125%)最低,此時氣溶膠最小活化半徑為0.651μm,已活化的氣溶膠濃度較低,故產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度較小;這與Snider等(2003)研究結(jié)果一致。在同一上升速度下,北方氣團(tuán)方案產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度不低于局地氣團(tuán)方案,上升速度為0.5m/s時,北方氣團(tuán)方案對應(yīng)的氣溶膠產(chǎn)生云滴數(shù)濃度遠(yuǎn)高于局地氣團(tuán)和混合變性氣團(tuán),說明此時可凝結(jié)水供應(yīng)較慢,富含不可水溶物質(zhì)(CaCO3)的氣溶膠對云滴數(shù)濃度增加作用較強(qiáng);富含海鹽(NaCl)的氣溶膠粒子(混合氣團(tuán)方案)在上升速度為0.5m/s時,活化產(chǎn)生102.2cm-3的云滴,隨上升速度增大至0.7m/s,活化的云滴數(shù)濃度與北方氣團(tuán)方案相當(dāng),之后云滴數(shù)濃度迅速增大至569.8cm-3,而相比之下,富含不可水溶物質(zhì)的氣溶膠產(chǎn)生云滴數(shù)濃度由208.7cm-3增大至569.8cm-3,其增長速度逐漸降低。綜上可以看出,上升速度低于0.7m/s時,含有較多不可水溶物質(zhì)的氣溶膠對云滴數(shù)濃度的影響較大;上升速度大于0.7m/s時,海鹽(NaCl)對云滴數(shù)濃度增大的作用更強(qiáng)些。5.4可水溶液有機(jī)物生成云滴譜的方案及對比云滴譜是反映云微物理特征的一個重要參數(shù)。圖12為不同化學(xué)組分氣溶膠形成的云滴譜分布?？梢钥闯?同一上升速度下,氣溶膠化學(xué)組分不同,模擬得到的云滴譜存在一定差異。圖中最顯著的特征是NaCl氣溶膠的云滴譜比較寬,最大半徑為11.6μm,主要是因?yàn)镹aCl氣溶膠的吸濕性較強(qiáng),氣溶膠粒子的臨界過飽和度較低,有利于活化和凝結(jié)增長。內(nèi)部混有不可水溶性核的硫酸銨氣溶膠產(chǎn)生的云滴譜較純硫酸銨氣溶膠窄,因?yàn)閮?nèi)部混有不可水溶性核的硫酸銨氣溶膠具有更高的臨界過飽和度,且吸濕性較差,大尺度段較早活化的云滴以凝結(jié)方式生長的速率小于純硫酸銨活化的云滴凝結(jié)生長速率,造成了含有不可水溶核的氣溶膠粒子形成的云滴譜在大尺度段明顯窄于純硫酸銨氣溶膠粒子形成的云滴譜(楊素英,2008)?？伤苄杂袡C(jī)物生成云滴譜與其他方案的區(qū)別,主要表現(xiàn)在第1個峰值3.3μm之前的云滴數(shù)濃度較大,因?yàn)榭伤苄杂袡C(jī)物可直接增加溶質(zhì)作用和減少液滴表面張力作用(Shulman,etal,1996)共同降低氣溶膠粒子的臨界過飽和度,進(jìn)而能夠活化小尺度的大量氣溶膠,增大小尺度云滴數(shù)濃度(楊素英,2008)。實(shí)際觀測到的多組分氣溶膠(圖12中N、Local及Mixed方案)模擬產(chǎn)生的云滴譜特征也較明顯,在第1個峰值3.3μm之前的實(shí)際氣溶膠對應(yīng)的云滴數(shù)目均高于純硫酸銨,在大于4μm尺度段北方大陸氣團(tuán)(N方案)氣溶膠造成的云滴譜明顯變窄,最大半徑僅為9.55μm,是因?yàn)樵摲桨钢胁豢伤苄院薈aCO3含量最高。當(dāng)實(shí)際氣溶膠中含NaCl增多(混合氣團(tuán)方案)后,云滴譜將拓寬,半徑達(dá)到10.2μm,略低于純硫酸銨(10.3μm),即表明實(shí)際多組分氣溶膠造成大粒徑端云滴數(shù)目比純硫酸銨少,云滴譜變窄,北方氣團(tuán)方案造成云滴譜變窄的程度高于混合氣團(tuán)方案。5.5速度上升過程根據(jù)劉曉春等(2008),云光學(xué)厚度(COD,cloudopticaldepth)經(jīng)驗(yàn)公式為DCΟ=3ΡLW2Reρw(7)式中,PLW為云中垂直積分的液態(tài)水含量(g/m2),Re為有效半徑,ρw為水的密度。不同化學(xué)物質(zhì)產(chǎn)生的云光學(xué)厚度,總體上隨上升速度呈現(xiàn)上升趨勢(圖13),這是因?yàn)橛捎谏仙俣仍龃?氣塊最大過飽和度升高,云凝結(jié)