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文檔簡介
1、有機(jī)-無機(jī)雜化膜的研究進(jìn)展1. 簡介傳統(tǒng)的有機(jī)膜具有柔韌性良好、透氣性高、密度低的優(yōu)點(diǎn),但是它們的耐溶劑性、耐腐蝕、耐溫度性都較差,而單純的無機(jī)膜雖然強(qiáng)度高、耐腐蝕、耐溶劑、耐高溫,但比較脆,不易加工,因而制備一種兼具有兩者優(yōu)點(diǎn)的膜是目前研究的熱點(diǎn)。有機(jī)-無機(jī)雜化膜在有機(jī)網(wǎng)絡(luò)中引入無機(jī)質(zhì)點(diǎn),改善網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),增強(qiáng)了膜的機(jī)械性能,提高了熱穩(wěn)定性,改善和修飾膜的孔結(jié)構(gòu)和分布,提高膜的滲透性和分離選擇性。2. 有機(jī)-無機(jī)雜化膜的結(jié)構(gòu)有機(jī)-無機(jī)雜化膜按結(jié)構(gòu)可分為3大類:(1)有機(jī)相和無機(jī)相間以共價(jià)鍵結(jié)合的雜化膜,圖1;(2)有機(jī)相和無機(jī)相間以范德華力或氫鍵結(jié)合的雜化膜,圖2,膜從結(jié)構(gòu)上可以分為在有機(jī)基質(zhì)內(nèi)
2、分散著無機(jī)納米微粒和在無機(jī)基質(zhì)中添加納米高分子微粒;(3)有機(jī)改性的陶瓷膜,圖3。3.有機(jī)-無機(jī)雜化膜的制備方法制備有機(jī)-無機(jī)雜化膜的方法包括:溶液-凝膠法、納米微粒與高分子直接共混法、原位聚合法等。這里重點(diǎn)介紹前兩種方法。(1)溶膠-凝膠法(sol-gel) 溶膠-凝膠法是將無機(jī)前驅(qū)體溶于水或有機(jī)溶劑中形成均勻的溶液,通過水解、縮合反應(yīng)生成粒子粒徑為納米級的溶膠,再經(jīng)干燥轉(zhuǎn)變?yōu)槟z。用溶膠-凝膠法制備的雜化膜內(nèi)部有機(jī)和無機(jī)相易發(fā)生分離,不易得到均質(zhì)膜。當(dāng)無機(jī)組分均勻的分散在有機(jī)網(wǎng)絡(luò)中,且兩者間存在一定的相互作用時(shí),易得到透明均質(zhì)膜。這種相互作用可以是氫鍵也可以是化學(xué)鍵,組分間的化學(xué)鍵可以是M
3、-C、M-O-Si-C或M-L(L為有機(jī)配體如多羥基配體,有機(jī)羧酸等)。引入化學(xué)鍵有兩者方法:一是選用包含有功能性基團(tuán)的烷氧基硅氧烷單體作為無機(jī)前驅(qū)體;二是加入偶聯(lián)劑對有機(jī)高聚物進(jìn)行改性,選用三官能團(tuán)的硅氧烷,更易得到均質(zhì)膜。(2)共混法該方法是高分子可以以溶液形式、乳業(yè)形式、熔融形式等與納米無機(jī)微粒共混。共混法操作方便、工藝簡單。用此方法得到的雜化膜中,納米微??臻g分布參數(shù)難以確定,納米微粒分布不均勻,易團(tuán)聚,通過對納米微粒做表面改性或加入增溶劑進(jìn)行改性。 Genne等人將粒徑約為1微米的二氧化鋯(ZrO2)摻入聚砜(PSF)中發(fā)現(xiàn):當(dāng)摻入少量ZrO2(10-20wt%)時(shí),膜的表面形成小孔
4、,滲透性很低;當(dāng)ZrO2達(dá)到40%時(shí),膜的表層形成均勻且高空隙率的結(jié)構(gòu),平均孔徑約為10nm,但膜的滲透性依然不高;如果進(jìn)一步增加ZrO2,膜的表層結(jié)構(gòu)和孔隙率不變,但膜的滲透性隨著無機(jī)組分含量的升高而增強(qiáng)。Wara等人在醋酸纖維素膜中加入陶瓷氧化鋁(Al2O3)顆粒,雖然Al2O3的摻雜不影響表層的孔隙率,但是對膜的微孔結(jié)構(gòu)有影響:當(dāng)Al2O3含量較低時(shí)。在致密高聚物膜下形成了大孔(孔徑約為15微米);但隨著Al2O3含量增加,逐漸形成了均一的微孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。4.有機(jī)-無機(jī)雜化膜在燃料電池中的應(yīng)用質(zhì)子傳導(dǎo)膜可以應(yīng)用在許多能量技術(shù)設(shè)備上,如燃料電池、電解水、分離氫、傳感器及其他電化學(xué)裝置上。但是
5、高分子質(zhì)子傳導(dǎo)膜熱穩(wěn)定性差、操作溫度狹窄。Honma等人通過sol-gel法在70通氮?dú)鈼l件下制備了PEO分子量200-2000的PEO/SiO2雜化膜。雜化膜具有較好的熱穩(wěn)定性,在低溫濕條件下質(zhì)子電導(dǎo)率較低,隨溫度的升高,電導(dǎo)率增加,在90達(dá)到10-3S/cm,160增濕條件下可得到10-4的質(zhì)子電導(dǎo)率。加入十二烷基磷酸鹽的雜化膜在100以上表現(xiàn)出良好的電導(dǎo)性。在后來的研究中,Honma等通過sol-gel法制備了雜化聚電解質(zhì)膜。首先通過異氰酸根偶聯(lián)劑將聚環(huán)氧乙烷、聚環(huán)氧丙烷、聚環(huán)氧丁烷和烷氧基硅烷相連形成改性的雜化前驅(qū)體,在經(jīng)過水解、縮合得到的有機(jī)-無機(jī)雜材料,同時(shí)在膜液中加入磷鎢酸(PWA)和碳酸異丙酯(PC),從而制得雜化膜。對雜化膜進(jìn)行加熱處理發(fā)現(xiàn)當(dāng)PWA和PC含量較高時(shí),由PEO60值得的膜在140下分解,由PTMO250值得的膜有最好的耐酸耐熱性。同時(shí)發(fā)現(xiàn)PTMO分子量越高熱穩(wěn)定性越差。當(dāng)溫度高于80,在增濕條件
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