光催化分解水材料研究總結(jié)全解

1、光催化分解水材料研究總結(jié)班級： xxxxx學(xué)號 ： xxxxx姓名： xxx-可編輯修改-一研究小組簡介彭紹琴 ： 1985 年畢業(yè)于南昌大學(xué)（原江西大學(xué)）無機(jī)化學(xué)專業(yè)，獲理學(xué)學(xué)士學(xué)位。1993,2-1994 ， 6 北京大學(xué)訪問學(xué)者； 1999 年 7月研究生畢業(yè)于南昌大學(xué)物理化學(xué)專業(yè)，獲理學(xué)碩士學(xué)位； 2005 年 7 月研究生畢業(yè)于南昌大學(xué)材料物理與化學(xué)專業(yè)，獲工學(xué)博士學(xué)位。目前是江西省高校骨干教師， 南昌大學(xué)無機(jī)化學(xué)和應(yīng)用化學(xué)， 長期從事無機(jī)化學(xué)、 材料化學(xué)的教學(xué)和科研工作。 在無機(jī)功能材料、納米材料、 光催化領(lǐng)域有較長時(shí)間的工作積累， 在國內(nèi)外重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表論文30 余篇。參與完

2、成國家自然科學(xué)基金和“ 973” 項(xiàng)目 2項(xiàng)， 主持和完成江西省自然科學(xué)基金各1 項(xiàng)。主持和完成江西省教育廳項(xiàng)目各1 項(xiàng)。上官文峰： 日本國立長崎大學(xué)工學(xué)博士， 原日本國工業(yè)技術(shù)院科學(xué)技術(shù)特別研究員，曾先后任北京大學(xué)、東京大學(xué)高級訪問學(xué)者?，F(xiàn)任上海交通大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，機(jī)械與動力學(xué)院燃燒與環(huán)境技術(shù)研究中心副主任。 主要從事環(huán)境催化與材料、 光催化、太陽能制氫、燃燒排放及柴油機(jī)尾氣催化凈化、納米材料制備及其功能開發(fā)等領(lǐng)域的研究。主要負(fù)責(zé)承擔(dān)了國家863 計(jì)劃、國家973 計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、上海市重點(diǎn)發(fā)展基金、海外合作等項(xiàng)目。在Chem Commun, J Phys Chem B, Ap

3、pl Catal A & B,科學(xué)通報(bào)等國際國內(nèi)權(quán)威期刊上發(fā)表了一系列學(xué)術(shù)論文，取得日本國發(fā)明專利 4項(xiàng)，并獲日本政府 “注目發(fā)明 ”獎(jiǎng) 1 項(xiàng)。獲國家發(fā)明專利 10 余項(xiàng)，獲省部級科學(xué)技術(shù)進(jìn)步獎(jiǎng) 2 項(xiàng)。教育部“跨世紀(jì)優(yōu)秀人才”培養(yǎng)計(jì)劃入選者，中國化學(xué)會催化專業(yè)委員會委員，中國太陽能學(xué)會氫能專業(yè)委員會委員， 中國儀表材料學(xué)會理事， 973 計(jì)劃 “太陽能規(guī)模制氫的基礎(chǔ)研究”項(xiàng)目專家組成員， 環(huán)境污染與防治雜志編委，亞太納米科技論壇ISNEPP2006 、 2007 學(xué)術(shù)委員會委員。李越湘 ：男，博士，教授，博士生導(dǎo)師，南昌大學(xué)科技處副處長。南昌大學(xué)材料物理與化學(xué)重點(diǎn)學(xué)科光催化方向?qū)W術(shù)

4、帶頭人， 江西省高校中青年學(xué)科帶頭人， 2004 年獲江西省科學(xué)技術(shù)協(xié)會 “江西青年科學(xué)家提名 ” 稱號?，F(xiàn)為中國太陽學(xué)會氫能專業(yè)委員會委員 , 功能材料通訊編委。 1984 年大學(xué)本科畢業(yè)于江西大學(xué)化學(xué)系，獲學(xué)士學(xué)位；1996 ， 10-1997 ， 12 國家公派到德國科隆大學(xué)（ （Universitaet zu Koeln） ）做訪問學(xué)者， 期間得到德國學(xué)術(shù)交流中心（DAAD） 短期獎(jiǎng)學(xué)金資助； 2002 年研究生畢業(yè)于中國科學(xué)院研究生院（蘭州化學(xué)物理所） ，獲理學(xué)博士學(xué)位； 2006 年 6 月 -11 月國家公派到德國漢諾威大學(xué) （Leibniz Universitaet Hanno

5、ver）做高級研究學(xué)者。長期從事光催化、無機(jī)材料、環(huán)境化學(xué)等方向的研究，已在國內(nèi)外重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表了學(xué)術(shù)論文50 余篇，其中 18 篇為 SCI 論文， 4 篇為 EI 。作為主要承擔(dān)者完成省科技廳攻關(guān)項(xiàng)目一項(xiàng)和多項(xiàng)橫向項(xiàng)目，主持和參與（排名第二）完成江西省自然科學(xué)基金各一項(xiàng)。目前承擔(dān) 973 計(jì)劃（國家重點(diǎn)規(guī)劃基礎(chǔ)研究項(xiàng)目）二級子項(xiàng)目和省自然科學(xué)基金項(xiàng)目各一項(xiàng)。尚世通 （1985一） ： 男， 山東省成武縣人， 東北電力大學(xué)碩士研究生，主要從事水質(zhì)科學(xué)與技術(shù)研究工作。宋華 (1963-) ：女，工學(xué)博士，教授、博導(dǎo)，現(xiàn)系大慶石油學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院副院長，從事綠色化學(xué)及催化理論等方面的研究。胡

6、蕊(1985一) ：女，陜西咸陽人，西北大學(xué)在讀碩士研究生，師從樊君教授，從事光催化分解水制氫方面的研究。田蒙奎 ( 1978)：男，貴州翁安縣人，中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所和上海交通大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生，從事光觸媒材料及太陽能光解水制氫的研究。潘商峰(1983-)：男。河北滄縣人在讀碩士，師承李越湘教授從事光催化材料研究其他： 煙臺大 學(xué)教授 徐愛琴、大慶石油學(xué)院化學(xué)學(xué)工學(xué)院教授李鋒、化工學(xué)院教授 樊君、中國科學(xué)院教授田蒙奎、上海交通大學(xué)機(jī)械與動力學(xué)院燃燒與環(huán)境技術(shù)研究中心歐陽自遠(yuǎn)、揚(yáng)州工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院張偉，沈發(fā)治，杜彬、中國科學(xué)院 潘高峰、 湘潭大學(xué)化學(xué)學(xué)院朱啟安，王樹峰，王先友，宋方平，

7、陳萬平等(以上研究人員排名不分前后)。二研究內(nèi)容概括2.1 概述 ：煤和石油等化石燃料消耗量的日益增加。 其儲量日益減少 終有一天這些資源將會枯竭。這就迫切需要尋找一種不依賴化石燃料的、 儲量豐富的新型能源。 氫能正是人們所期待的這種二次能源之一。氫是自然界存在最廣泛的元素。 大量存在于水中 據(jù)統(tǒng)計(jì)它構(gòu)成了宇宙的75。氫作為能源有以下特點(diǎn)： (1) 發(fā)熱值很高，是汽油的3倍；(2) 易儲運(yùn)，適應(yīng)各種環(huán)境的要求； (3)本身無毒， 且燃燒時(shí)只產(chǎn)生水， 沒有其他污染。 以方便而廉價(jià)的方法制備氫成為能源和環(huán)境工作者夢寐以求的愿望。太陽能是一種取之不盡、用之不竭的能源。1972年。日本學(xué)者Fujish

8、ima和HondaM光照Ti02 電極導(dǎo)致水分解產(chǎn)生氫的發(fā)現(xiàn)， 揭示了太陽能制氫的可能性。 目前。 利用太陽能光解制氫的研究主要集中于光電化學(xué)法和光催化法嘲，其中以半導(dǎo)體光解水制氫方法經(jīng)濟(jì)、清潔、實(shí)用， 是一種比較有前途的方法。 太陽光譜中分布最強(qiáng)的成分集中在可見光區(qū)， 因此設(shè)計(jì)在可見光區(qū)內(nèi)具有高量子產(chǎn)率的催化劑是充分利用太陽能、 降低光催化制氫成本的關(guān)鍵。 本文主要介紹幾種具有可見光響應(yīng)的光催化劑在光解水制氫方面的應(yīng)用。2.2 光催化分解水制氫的原理：水是一種非常穩(wěn)定的化合物。 從水這一反應(yīng)物到氫氣和氧氣產(chǎn)物的變化 是一個(gè)自由能增大的非自發(fā)反應(yīng)過程。在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下若要把l mol 的水分解為氫

9、氣和氧氣則需 237 kJ 的能量。 光催化反應(yīng)可以被分為2類。上坡反應(yīng)和下坡反應(yīng)， 如圖 1 所示川。 把水分解成氫氣和氧氣伴隨的是吉布斯自由能的增加(AGo=237 kJ/m01),該反應(yīng)是一個(gè)上坡反應(yīng).把光能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能。而光催化降解有機(jī)物是一個(gè)下坡的反應(yīng)。是不可逆的。光催化反應(yīng) 降.解圖1光催化反應(yīng)類型光能將換反應(yīng) 水分解-可編輯修改-圖2顯示了在光和半導(dǎo)體光催化劑 （以Ti02為例）的共同作用下，上述反應(yīng)的實(shí)現(xiàn)過程。S2 Ti6光解水反應(yīng)機(jī)理TiO:為N®半導(dǎo)體，有非常好的光穩(wěn)定性，因而在光催化劑的研究中有著廣泛的應(yīng)用前景。Ti02的禁帶寬度為3. 2 eV。能夠利用太陽光

10、中400 nm以下波長的光。水的分解電解電 壓為1. 23 eV,加上超電位。最適宜的分解電壓為1. 8 eV左右。當(dāng)它受到其能量相當(dāng)或高于該禁帶寬度的光輻照時(shí).半導(dǎo)體內(nèi)的電子受激發(fā)從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶。從而在導(dǎo)帶和價(jià)帶分別產(chǎn)生自由電子和電子空穴。水在這種電子一空穴對的作用下發(fā)生電離，生成H：和。由于存在電子和空穴再結(jié)合和光解水的效率取決于2個(gè)因素：（1）光生電子一空穴對的多少；（2）電子一空穴對與受體或給體的反應(yīng)速度要大于電子和空穴的復(fù)合速度。必須指出的是.并非所有的半導(dǎo)體都能夠分解水。除了其禁帶寬度要大于水的電解電壓（理論值1. 23 eV）外，還有來自于電化學(xué)方面的要求，價(jià)帶和導(dǎo)帶的位置必須

11、要分別同OJH。和HJH: 0的電極電位相適應(yīng)。具體地說，半導(dǎo)體價(jià)帶的位置應(yīng)比0/H2的電位更正，而導(dǎo)帶的位置應(yīng)比H2/H20M負(fù)。圖3列出了一些半導(dǎo)體材料的能帶結(jié)構(gòu)和光解水所要求的位置關(guān)系嘲。0圖3各種半導(dǎo)體化合物的能帶結(jié)構(gòu)TiO J,附刈為, §5 BiQ 見°0OyH=+123)由于目前研究的大部分半導(dǎo)體催化劑具有比較寬的禁帶寬度. 只能夠吸收紫外光。而太 陽光譜中分布最強(qiáng)的成分集中在可見光區(qū)， 紫外光只占太陽光中很小的部分。 設(shè)計(jì)在可見光 區(qū)內(nèi)具有高量子產(chǎn)率的催化劑是充分利用太陽能、 降低光催化制氫成本的關(guān)鍵。 具有可見光 響應(yīng)的催化劑必須有合適的能帶結(jié)構(gòu)。三.具有

12、可見光響應(yīng)的光催化劑總的來說.半導(dǎo)體的帶寬要大于分解水需要的最小帶寬。需要在半導(dǎo)體的價(jià)帶和導(dǎo)帶之間引入一個(gè)能級，使半導(dǎo)體的帶寬減小從而具有可見光響應(yīng)。近幾年.光催化分解水制氫的研究主要集中在利用可見光反應(yīng)體系的研究中.所報(bào)道的光催化劑大概有CdSBi2MNb07(M=AI, Ga In, Y), Pt/SrTi03 : Cr, Sb, Pt/SrTi03 : Cr, Ta, Pt/SrTi03 : Rhlo3.1 CdS光催化劑CdS勺帶隙寬度為2. 4 eV.對可見光有很好的吸收。當(dāng)能量大于或等于禁帶寬度的光子被CdSM收后，價(jià)帶上的電子躍遷到導(dǎo)帶，而空穴則留在價(jià)帶。e-cb和h+vb能夠把

13、水分解成氫和氧。如下所示：hvh+他 + OH* T l/2O2 + H* >e*+H+-* 1/2H1O然而，下面的副反應(yīng)與第 3步反應(yīng)同時(shí)存在：2h鼠 + CdS -» Cd1* > So這個(gè)副反應(yīng)使Cd跋生光腐蝕.從而限制它的應(yīng)用。雖然硫化物作為光催化劑容易產(chǎn)生光腐蝕。但是在利用可見光的研究中仍是一個(gè)重要的切入點(diǎn)，而且光腐蝕的問題可以通過加入犧牲劑來克服。人們采取了許多措施來抑制光腐蝕的發(fā)生。CdSh擔(dān)載Pt可以有效的降低光腐蝕。Thewissen等將CdSk負(fù)載RuO在可見光下將 H2S>解成氫氣和S。Matsumara等報(bào)道了 Pt/CdS 懸浮在亞硫酸鈉

14、溶液中。在可見光下高效制氫的同時(shí)能夠?qū)喠蛩岣x子氧化成硫酸根離子 和連二硫酸根.產(chǎn)氫速率為 0. 61 mmol/h° CdSF口其他化合物或金屬組成復(fù)合材料可以有效 的減少電子和空穴的復(fù)合.從而提高光催化的效率。上官文峰等合成了具有層間復(fù)合結(jié)構(gòu)的CdS-KTiNb05, CdS-K2Ti3.9Nb0.109等納米復(fù)合材料， 其光催化活性高于單一的 Cd就催化 劑。Takayuki Hirai等人研究了納米CdS-Ti02復(fù)合材料。在CdSl內(nèi)米粒子表面浸漬疏基乙酸 (MAA)可以從2丙醇水溶液中光催化制氫。量子產(chǎn)率較高。這可能是由于Cd皴激發(fā)了的電子注入到TiO:空的導(dǎo)帶中(圖4

15、),從而增加了電子和空穴的有效分離，提高了光催化效率。圖4 汝50工復(fù)合材料光催化反檢的電子遷移模型3.2 過渡金屬摻雜的光催化劑從而使帶寬變小。離子SrTiO3 ,在可見光0. 078和0. 07 mmol。適當(dāng)?shù)碾x子摻雜可以在半導(dǎo)體的導(dǎo)帶和價(jià)帶之間引入雜質(zhì)能級， 摻雜的光催化劑引起研究者比較廣泛的關(guān)注。由睇或鋰與銘共摻雜的 (A>420 nm)下具有從甲醇水溶液中制氫的活性.產(chǎn)氫速率分別達(dá)到了Cr3+形成的施主能級位于半導(dǎo)體禁帶中。從而使光催化劑具有可見光響應(yīng)；而Sb "或Ta ”能夠維持體系的電荷平衡，抑制Cr6+,和氧缺陷的形成。Rht雜的SrTiO,在甲醇水溶液中產(chǎn)氫

16、的量子產(chǎn)率為5. 2% (420 nm)?？梢姽獾捻憫?yīng)是由于電子從R瓶成的施主能級躍遷到 Ti3d材軌道形成的導(dǎo)帶。3.3 具有連續(xù)價(jià)帶的光催化劑利用O2附道與其他軌道雜化形成連續(xù)能級的價(jià)帶有利于光催化活性的提高。BiVO4。和AgNbO3等催化劑在可見光下都具有較好的活性。BiVO4和AgNbO對分解4一壬基苯氧基乙酸也有比較好的活性。BiV04的合成是把K3V5014。與Bi(N03)3 5H207K溶液在室溫下攪拌。采用液相法合成的BiVO4o活性高于傳統(tǒng)固相法合成的BiV04 。這類催化劑對可見光的吸收是帶一帶躍遷引起的。由于Bi61和Ag4d軌道與02P軌道耦合，使得半導(dǎo)體價(jià)帶的位置

17、提高，降低了帶隙寬度。3.4 Z型光催化制氫體系Sayam給人最早報(bào)道了以 W0舜口 Fe3+/ Fe2+組成的2步激發(fā)光催化分解水制氫懸浮體系的研究結(jié)果。該體系的作用機(jī)理類似于光合作用的“Z”模型。故稱Z型光催化劑，F(xiàn)e2+ “吸收光產(chǎn)生的Fe2+“和H+乍用放出氫，生成的Fe3+“則被光激發(fā) WO,產(chǎn)生的導(dǎo)帶電子還原為 Fe2+ “，而光激發(fā)產(chǎn)生的價(jià)帶空穴則把水氧化成氧，如圖5所示。Akihiko Kudo及其合作者將Pt/SrTi03 : Rh BiV04 , Bi2M006等作為光催化劑.Fe2+/Fe3+為電荷傳遞體。建立了具有可見光響應(yīng)的Z型反應(yīng)體系。在440 nm的量子產(chǎn)率達(dá)到了

18、 0. 3%.把可見光拓展到了 520 nm。PSlfHj圖5 Z型光催化猾分解水反應(yīng)機(jī)理四.提高光催化劑性能的途徑某些光催化劑在催化制氫的過程中存在電子一空穴復(fù)合快、 光譜利用范圍窄，光量子效 率低等問題，使其實(shí)際應(yīng)用受到了限制。 為了提高光催化劑光量子效率， 人們開始轉(zhuǎn)向?qū)?催化劑進(jìn)行改性。目前，主要的改性方法有貴金屬沉積法、離子摻雜法、染料光敏化法等。本文主要介紹了光催化劑納米化、離子摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合。4.1 光催化劑納米化納米微粒由于尺寸小，表面所占的體積分?jǐn)?shù)大，表面的鍵態(tài)和電子態(tài)與顆粒內(nèi)部不同、 表面原子配位不全等，導(dǎo)致表面的活性位置增加，這就使它具備了作為催化劑的基本條件。納米半

19、導(dǎo)體比常規(guī)半導(dǎo)體光催化活性高得多， 原因在于量子尺寸效應(yīng)使其導(dǎo)帶和價(jià)帶能級變成分立能級，能隙變寬， 導(dǎo)帶電位變得更負(fù)， 而價(jià)帶電位變得更正，這意味著納米半導(dǎo)體粒子具有更強(qiáng)的氧化或還原能力。Zhou等【12】采用水熱法合成納米Sr2Ta20,其表現(xiàn)出較高的光催化活性。主要是因?yàn)槠渚哂休^大的表面積和納米結(jié)構(gòu)。4.2 離子摻雜離子的摻雜產(chǎn)生離子缺陷， 可以成為載流子的獲阱， 延長其壽命。 相對于金屬離子摻雜，非金屬離子摻雜光催化劑的研究較少。Yua育121制備了高比表面積的N負(fù)載TiO：光催化劑，其光譜響應(yīng)范圍擴(kuò)展至 600 rim 。 N在Ti02中以分子N2的化學(xué)吸W取代基N兩種形態(tài)共存，它 們

20、都加強(qiáng)了可見光的效應(yīng)，使N TiO：具有較高的光催化制氧活性。Di等閻和Yamada® 1231的研究證實(shí)N、F共摻雜Ti02可見光下的光催化活性高于單摻雜的Ti02。s、N共摻雜也可促使TiO:可見光響應(yīng)。 Wei等1241發(fā)現(xiàn)s、N共摻雜可產(chǎn)生協(xié)'同效應(yīng)，使 TiO:的光吸收帶邊紅移， 且在可見光區(qū)呈現(xiàn)強(qiáng)吸收。近來人們又進(jìn)行金屬離子， 非金屬離子共摻雜的方法進(jìn)一步提高光催化劑的活性。 Song 等1251發(fā)現(xiàn)銅氮共摻雜TiO ：在可見光區(qū)具有強(qiáng)吸收，光吸收帶邊紅移，而且其光催化活性高于單摻雜和不摻雜的 TiO：。Lv等1261研究了鈔、碳和氮共摻雜的TiO:,發(fā)現(xiàn)共摻雜T

21、iO:不但提高了電子和空穴的分離效率， 而且增強(qiáng)了催化劑對光的吸收， 光吸收帶邊紅移， 光催 化活性提高。4.3 半導(dǎo)體復(fù)合近幾年， 對半導(dǎo)體復(fù)合進(jìn)行了許多研究， 復(fù)合半導(dǎo)體使吸收波長大大紅移， 催化活性提高， 這可歸因于不同能級半導(dǎo)體問光生載流子易于分離。 此外， 復(fù)合半導(dǎo)體的晶型結(jié)構(gòu)也使光催化活性得到提高。王艷華等1271 在超聲條件下，采用溶膠凝膠法制備Zn(OH) ： 溶膠， 然后在其上沉積沉淀CdS， 制備 cdS Zn(OH) ： 催化劑前驅(qū)體。 前驅(qū)體分別在空氣和氮?dú)庀卤簾?，制得兩種CdS/ZnW合光催化劑。催化劑表征和分解水制氫實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，兩種CdSXZ nO復(fù)合光催化劑在可

22、見光區(qū)均有強(qiáng)吸收。五結(jié)語與展望近10年來， 雖然 Ti02 光催化研究取得長足進(jìn)展。 但目前仍然存在光催化反應(yīng)機(jī)理的研究不夠深人；不能有效利用可見光等等。通過摻雜的方法，可以拓展TiO:光催化劑對光的響應(yīng)， 但催化效果并不理想， 特別對于光解水制氫氣與氧氣體系。 為了進(jìn)一步提高光解水催化 劑的光催化活性，均需要在其表面負(fù)載Pt, Ru<NiO,并且需要在反應(yīng)體系中添加NazS,NaaSO或CH OH乍為犧牲劑。尋找本身具有較高的氫生成活性中心的光催化劑，則無需負(fù) 載Pt等貴金屬也可實(shí)現(xiàn)光解水制氫。同時(shí)，如何使?fàn)奚鼊┭h(huán)使用，甚至無須犧牲劑實(shí)現(xiàn)可見光的光解水，仍需要進(jìn)一步的研究。在光催化制

23、氫反應(yīng)體系方面。 目前大多以淡水為研究對象。 然而自然界中， 淡水只約占全球水儲量的 2 53 ，可被人類直接利用的還不到1，所以淡水是非常寶貴的資源。與此同時(shí)，地球上水資源的 97 5 是海水海水資源可以說是取之不盡、用之不竭的。所以，利用海水制氫有著重要的研究意義， 這對于淡水資源和土地資源日益稀缺的我國來說尤為重要。六 . 參考文獻(xiàn)1. Photocatalytic decomposition of water with Bi2InNbO7 . Zhigang Zou a,_, JinhuaYe b, Ryu Abec and Hironori Arakawa a . Catalysis

24、 Letters 68 (2000) 235-2392. Photooxidative Destruction of Organic Compounds by Hydrogen Peroxide in Water . V. V. Goncharuk, N. M. Soboleva, and A. A. Nosonovich PHYSICAL CHEMISTRY OF WATER TREATMENT PROCESSES . 2010, Vol. 32, No. 1, pp. 30- 56.3. Synthesis, Characterization of Fe-doped TiO2 Nanotu

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