注冊核安全工程師實(shí)務(wù)第三章

1、第三章 核燃料加工、處理與放射性物質(zhì)運(yùn)輸 國家環(huán)?？偩趾税踩行脑S明霞 授課1內(nèi) 容 第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化第二節(jié) 鈾濃縮第三節(jié) 燃料元（組）件制造第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制第六節(jié)核燃料加工、處理設(shè)施的輻射防護(hù)第七節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的事故應(yīng)急第八節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的實(shí)物保護(hù)第九節(jié) 放射性物質(zhì)運(yùn)輸?shù)陌踩珳?zhǔn)則與管理要求2內(nèi) 容 核燃料循環(huán)：核燃料所經(jīng)歷的包括燃料加工、核能利用和燃料后處理等一系列步驟。前段：鈾礦勘探、礦石開采與冶煉、鈾同位素富集（ 鈾濃縮）、燃料元件制造后段：乏燃料后處理、鈾再富集、鈾/钚再制成燃料 本節(jié)將鈾轉(zhuǎn)化、鈾濃縮

2、、燃料元件制造和乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理統(tǒng)稱為核燃料加工、處理。34第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化一、鈾轉(zhuǎn)化的主要過程及其工藝特點(diǎn)鈾化合物(形態(tài)、價(jià)態(tài))的轉(zhuǎn)化（簡稱“鈾轉(zhuǎn)化”）過程是核原料生產(chǎn)工藝的一部分，是聯(lián)系各個(gè)環(huán)節(jié)的紐帶。（鈾礦水冶精制、元件加工UO2粉末制備、乏燃料后處理尾端都有鈾轉(zhuǎn)化過程）本節(jié)僅講述由天然鈾精制的鈾氧化物制成UF4，再轉(zhuǎn)成UF6，及其還原的過程。 56第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化一、鈾轉(zhuǎn)化的主要過程及其工藝特點(diǎn)（續(xù)） 大多為氣-固相反應(yīng)，工藝特點(diǎn)：固體的反應(yīng)性（活性）很重要。固體顆粒的形貌及結(jié)構(gòu)與原料有關(guān)。體系處于瞬變狀態(tài)。 有較高（95）的轉(zhuǎn)化率。在較高的溫度下進(jìn)行，伴發(fā)熱。在含

3、HF、F2等強(qiáng)腐蝕性的氣體中進(jìn)行（設(shè)備用耐腐蝕材料制備）。7第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化二、四氟化鈾的生產(chǎn) UF4制備UF6和金屬鈾的原料。 1 UF4制備有濕法與干法 方法比較 濕法：溶解UO2，加入氫氟酸，生成的沉淀經(jīng)過 濾、干燥和煅燒，得無水UF4。有純化作用，但工序多，廢液多，成本高。 干法：高溫下用氣態(tài)無水氟化氫（HF）與UO2反應(yīng)得UF4。鈾回收率高、廢液量很少、工藝簡化、成本低，但流程適應(yīng)性差，對原料要求嚴(yán)，無水HF過剩量較大，對雜質(zhì)的純化差。 8第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化二、四氟化鈾的生產(chǎn)（續(xù)） 2UO2氫氟化工藝過程及其主體設(shè)備干法生產(chǎn)工藝組成：由UO2原料與無水HF的供給系統(tǒng)、UF4

4、反應(yīng)器系統(tǒng)、尾氣中HF回收及處理、產(chǎn)品處理及包裝幾部分。UF4用途：制備金屬鈾（金屬品位）和生產(chǎn)UF（級聯(lián)品位）。前者的質(zhì)量要求比后者高。設(shè)備主要有：臥式攪拌床、流化床和移動(dòng)床三類。流化床反應(yīng)器氣-固相接觸好，能強(qiáng)化反應(yīng)，反應(yīng)速率快，傳熱與傳質(zhì)效率高，溫度均勻，設(shè)備生產(chǎn)強(qiáng)度大而且簡單。9第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn) UF6是唯一的一種既穩(wěn)定又具高度揮發(fā)性的鈾化合物，被用于鈾同位素富集工廠的供料。生產(chǎn) UF6用核純級的UF4在高溫下與F2發(fā)生作用。氟化要使用過量的氟氣，而且過量的氟氣須再循環(huán)。UF6生產(chǎn)：由氟化、UF6冷凝收集、氟氣回收和尾氣處理四部分組成。10第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化

5、三、六氟化鈾的生產(chǎn)（續(xù)） UF4氟化制備UF6反應(yīng)器火焰爐反應(yīng)器：UF4細(xì)粉末分散在350-537的氟氣中發(fā)生燃燒，反應(yīng)在火焰中進(jìn)行。設(shè)備緊湊，生產(chǎn)強(qiáng)度大，但對UF4粉末的純度、粒度及其分散裝置要求嚴(yán)，爐體腐蝕重，殘?jiān)慷?，氟氣過剩量大。流化床反應(yīng)器：反應(yīng)器內(nèi)的固體顆粒能迅速混合，全床層處于等溫狀態(tài)，易控制溫度，傳熱與傳質(zhì)優(yōu)良。床料燒結(jié)少。對原料的適應(yīng)性強(qiáng)，易操作調(diào)節(jié)，但設(shè)備尺寸大，生產(chǎn)強(qiáng)度低，且氟氣剩量和灰渣率多。 11第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn)（續(xù)） UF4氟化制備UF6反應(yīng)器（續(xù)）立式氟化爐：兼容火焰爐和流化床的優(yōu)點(diǎn)，有良好的氣-固相接觸，一定程度逆流，氟氣過剩量??；灰渣率

6、極低；生產(chǎn)強(qiáng)度小于火焰爐，但比流化床高；設(shè)備簡單，工作溫度低，對原料中的Na、K含量要求不嚴(yán)。臥式攪拌爐：完全的氣-固相逆流接觸，氟氣耗量接近化學(xué)計(jì)算量。但設(shè)備傳熱性不好，只適合在較低溫度下氟化，產(chǎn)率低，容易發(fā)生中間氟化物燒結(jié)，操作困難。12第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn)（續(xù)） UF產(chǎn)品的收集 氟化后混合氣中UF含量30%-90%，其余為F2、HF、N2、O2等不凝性氣體。收集UF有凝華和液化兩種過程。凝華過程：由氣態(tài)經(jīng)冷卻直接轉(zhuǎn)變?yōu)楣虘B(tài)的過程。冷凝器內(nèi)設(shè)有檔板或翅片。按冷卻劑（如乙二醇水溶液）帶走熱量的方式，分內(nèi)冷式和外冷式。常用兩級串聯(lián)間歇操作。冷凝器出口處設(shè)高效濾網(wǎng)。 13第一

7、節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn)（續(xù)） UF6產(chǎn)品的收集 （續(xù)）液化過程：將含UF6的混合氣體壓縮至151.7 kPa以上且導(dǎo)入水冷卻的冷凝器，UF6即被液化。 此傳熱效率比冷凝成固態(tài)UF6時(shí)要大得多，缺點(diǎn)是壓縮的壓力高，且一次回收率低，須加一級冷凍冷凝。 14第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn) （續(xù)） UF6產(chǎn)品的收集（續(xù)）UF6裝運(yùn)容器： 由于受臨界質(zhì)量的限制，富集度超過3%用內(nèi)徑5英寸的鋼瓶；天然鈾和貧化鈾用內(nèi)徑為30英寸和48英寸的鋼瓶。 鋼瓶中的UF6在常溫下則為固態(tài)。需要使用UF6時(shí)，將其加熱到三相點(diǎn)溫度（64.1）以上，UF6變成氣態(tài)用作供料。 15第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)

8、化三、六氟化鈾的生產(chǎn)（續(xù)） 氟氣回收由氟化反應(yīng)器排出的氣體中含20%-40% F2，須設(shè)氣體凈化并循環(huán)利用系統(tǒng)。 一部分補(bǔ)加F2再循環(huán)到氟化反應(yīng)器中；其余導(dǎo)往二次反應(yīng)系統(tǒng)與過量的UF4反應(yīng)，生成中間氟化物和UF6 。所得固體返回氟化反應(yīng)器作為供料，氣體則經(jīng)過濾后送入二級冷凝器進(jìn)一步收集UF6 ，尾氣送吸收系統(tǒng)處理。16第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn) （續(xù)） 尾氣處理 從第二級冷凝器排出的不凝氣體中，殘留有UF6、F2和少量HF等有害氣體，排放前須處理，以回收鈾并防止鈾和氟對環(huán)境的污染。固體化學(xué)阱法用活性Al2O3、CaSO4、NaF、活性碳和堿石灰等捕集。UF4吸收法用UF4來吸收F

9、2。堿液洗滌法用堿液（KOH或K2CO3溶液）洗滌第二級冷凝器排出的尾氣。 17第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化三、六氟化鈾的生產(chǎn) （續(xù)）3由再循環(huán)鈾生產(chǎn)UF6 再循環(huán)鈾的特點(diǎn)：又稱后處理鈾（REU），放射性活度比天然鈾大得多，含少量放射性裂變產(chǎn)物（如99Tc和106Ru）和超鈾元素（钚、镎等）； 另有232U和236U。 232U衰變子體積累使其劑量率隨時(shí)間而顯著增加，須增設(shè)屏蔽。 236U是一種中子吸收劑，用循環(huán)鈾再富集時(shí)需要額外的分離功。 再循環(huán)鈾的轉(zhuǎn)化：化學(xué)轉(zhuǎn)化過程無區(qū)別，但需考慮廠房與設(shè)備的屏蔽和氣密性問題；對富集鈾應(yīng)注意核臨界安全。轉(zhuǎn)化過程可對產(chǎn)品實(shí)現(xiàn)凈化。 18第一節(jié) 鈾化合物的轉(zhuǎn)化四、六

10、氟化鈾還原 六氟化鈾最終加工成UO2或金屬鈾。前者可直接用于反應(yīng)堆的燃料芯體制造；后者則先要將其轉(zhuǎn)化成UF4，再用Ca或Mg還原成金屬。六氟化鈾還原成UF4： 氫氣還原法目前應(yīng)用最廣，產(chǎn)品的堆密度大、生產(chǎn)能力大而且操作特性好。 四氯化碳還原法控制溫度且CCl4過剩。 氨還原法與NH3反應(yīng)生成NH4UF5，再在惰性氣氛中分解得UF4。19第二節(jié) 鈾濃縮一、鈾濃縮的基本概念 1鈾濃縮的必要性和重要性鈾-235是唯一天然存在的易裂變核素，在天然鈾中豐度為0.711%；鈾-238占99%以上。在熱堆中，除少數(shù)重水堆、石墨氣冷堆用天然鈾外，輕水堆需用豐度約為25%低濃縮鈾燃料；一些研究試驗(yàn)堆和快堆要用富

11、集度更高的燃料；高通量的材料試驗(yàn)堆則需要90%以上的高濃鈾。鈾濃縮指用人工方法使鈾-235豐度增加的過程。 鈾濃縮任務(wù)：將天然UF6生產(chǎn)濃縮UF6。20第二節(jié) 鈾濃縮一、鈾濃縮的基本概念（續(xù)） 2分離功的基本概念和定義 濃縮鈾的度量單位。把一定量的鈾富集到一定的鈾-235豐度所需要投入的工作量叫做分離功（SWU），以kgSWU或tSWU為單位。21第二節(jié) 鈾濃縮二、濃縮鈾生產(chǎn)的基本原理 鈾-235和鈾-238的化學(xué)性質(zhì)相同而僅在質(zhì)量上有微小差別。生產(chǎn)方法：1氣體擴(kuò)散法 原理：基于兩種不同分子量的氣體UF6混合物在熱運(yùn)動(dòng)平衡時(shí)，兩種分子具有相同的平均動(dòng)能而速度不同。較輕分子的平均速度大，與容器壁

12、或多孔隔膜的碰撞次數(shù)（幾率）相對重分子多。隔膜含有容許分子通過的無數(shù)微孔。兩種組分就以不同的速度通過多孔膜（又稱擴(kuò)散膜或分離膜）而擴(kuò)散。當(dāng)UF6氣體通過擴(kuò)散分離時(shí)，在過膜的低壓側(cè)鈾-235有微小加濃，在不過膜的高壓側(cè)鈾-235被貧化。 22第二節(jié) 鈾濃縮二、濃縮鈾生產(chǎn)的基本原理（續(xù)） 1氣體擴(kuò)散法（續(xù)） 擴(kuò)散分離級的主要組成部分：m）。壓縮機(jī)往分離器連續(xù)供料并提供為維持?jǐn)U散膜兩側(cè)壓差所需的壓頭。熱交換器UF6氣體被壓縮后，溫度升高，用熱交換器帶走熱量，使溫度保持恒定。23第二節(jié) 鈾濃縮二、濃縮鈾生產(chǎn)的基本原理（續(xù)） 1氣體擴(kuò)散法（續(xù)） 分離系數(shù) -分離效果的量度，分離級前后所需同位素（鈾-23

13、5）的相對豐度比。 -理論分離系數(shù)1.0043；實(shí)際分離系數(shù)為1.002。 -由于單級的分離效果極小，為得3%的低濃鈾產(chǎn)品，需把一千多級擴(kuò)散級串聯(lián)起來組成級聯(lián)。 -由于必須把氣體不斷地重新壓縮，使它通過擴(kuò)散膜，要消耗大量的電能。24第二節(jié) 鈾濃縮二、濃縮鈾生產(chǎn)的基本原理（續(xù)） 2氣體離心法在高速旋轉(zhuǎn)的離心機(jī)中，由于離心力場的作用，較重的分子靠近外周富集，較輕的分子靠近軸線富集。從外周和中心分別引出氣體流，可得略為貧化和略為富集的兩股流分。為提高分離效應(yīng)，可用加熱或機(jī)械方法驅(qū)動(dòng)轉(zhuǎn)子內(nèi)旋轉(zhuǎn)的氣體，造成一個(gè)軸向流動(dòng)的逆向環(huán)流。離心機(jī)（見圖32）的能力取決于轉(zhuǎn)筒的轉(zhuǎn)速和長度。轉(zhuǎn)速越高，分離能力越大。用

14、高比強(qiáng)度材料（如高強(qiáng)鋁合金、馬氏體時(shí)效鋼、玻璃纖維和碳纖維復(fù)合材料）提高轉(zhuǎn)速；或發(fā)展超臨界離心機(jī)，增加轉(zhuǎn)子的長度。25第二節(jié) 鈾濃縮二、濃縮鈾生產(chǎn)的基本原理 （續(xù)）2氣體離心法（續(xù)）氣體離心法的優(yōu)點(diǎn) 比能耗低，約為氣體擴(kuò)散法的410。 單機(jī)濃縮系數(shù)（分離系數(shù)與1之差）大。離心機(jī)在0.2，而氣體擴(kuò)散法僅為0.002。為得3%的低濃鈾，氣體離心法只需要十幾級的級聯(lián)。氣體擴(kuò)散法需要近千級的級聯(lián)，相差兩個(gè)數(shù)量級。 技術(shù)發(fā)展?jié)摿Υ螅瑔螜C(jī)分離能力可不斷提高，分離功成本大降。實(shí)用時(shí)，在各級中并聯(lián)很多單機(jī)；需裝幾萬臺甚至幾十萬臺離心機(jī)；關(guān)鍵在于離心機(jī)造價(jià)低、運(yùn)行長壽。26第二節(jié) 鈾濃縮二、濃縮鈾生產(chǎn)的基本原理

15、 （續(xù)） 3激光法優(yōu)點(diǎn)是分離系數(shù)大，一次分離即可獲得高濃縮鈾，但技術(shù)難度大，離工業(yè)應(yīng)用較遠(yuǎn)。處于開發(fā)階段，基本原理：利用同位素質(zhì)量差所引起的激發(fā)能差別，根據(jù)不同同位素原子（或由其組成的分子）在吸收光譜上的微小差別（稱為同位素位移），用線寬極窄即單色性極好的激光，選擇性地將某一種原子（或分子）激發(fā)到特定的激發(fā)態(tài)，再用物理或化學(xué)方法使之與未激發(fā)的原子（或分子）相分離。27第二節(jié) 鈾濃縮三、濃縮鈾生產(chǎn)的工藝流程 1級聯(lián)級聯(lián)的組成單位是分離級；分離級間串聯(lián)組合級聯(lián)。分離級可是一個(gè)分離單元，也可是并聯(lián)的數(shù)個(gè)分離單元。工廠中，每一級的精料作為下一級的供料，同時(shí)每一級的貧料返到上一個(gè)較低豐度的級再參與分離，

16、形成與不斷濃縮的精料流反向流動(dòng)的貧料流，稱為逆流型級聯(lián)。級聯(lián)的最少分離級數(shù)與分離系數(shù)有關(guān)。28第二節(jié) 鈾濃縮三、濃縮鈾生產(chǎn)的工藝流程（續(xù)） 2工藝流程概述原料UF6經(jīng)加熱以氣態(tài)供入級聯(lián)分離，當(dāng)235U被濃縮到所需豐度時(shí)，裝入冷凍狀態(tài)下的產(chǎn)品容器，再液化均質(zhì)，取樣合格后入成品庫；貧料UF6裝入冷凍狀態(tài)下的貧料容器，固化后送貧料場暫存。主工藝系統(tǒng)：級聯(lián)、供取料、產(chǎn)品液化倒料、物料貯存運(yùn)輸、沾污容器和設(shè)備清洗、廢液處理、設(shè)備檢修等。公用系統(tǒng)：供電、水、水處理、冷凍水、汽、壓空、液氮、空調(diào)、通訊與報(bào)警、實(shí)物保護(hù)、防火等。29第二節(jié) 鈾濃縮三、濃縮鈾生產(chǎn)的工藝流程（續(xù)） 3鈾濃縮工廠的基本特點(diǎn)工作介質(zhì)為

17、六氟化鈾，化學(xué)性質(zhì)活潑，腐蝕性強(qiáng)。工藝系統(tǒng)的高度密封性和清潔度主工藝回路負(fù)壓下工作，須保持其真空密封。若遭破壞，空氣中水份與六氟化鈾作用后會(huì)形成霧狀物。長期運(yùn)行的安全性與可靠性級聯(lián)裝置一旦啟動(dòng)，要求連續(xù)運(yùn)行。要求可靠的供電。30第二節(jié) 鈾濃縮四、鈾濃縮生產(chǎn)的核安全問題 主要污染物：鈾及其氟化物。UF6化學(xué)性質(zhì)活潑，可與水和有機(jī)物反應(yīng)，有較強(qiáng)化學(xué)毒性，對人體的呼吸系統(tǒng)和粘膜有較強(qiáng)的刺激和腐蝕作用；還有輻射危害?，F(xiàn)場污染控制；放射性流出物控制；區(qū)域監(jiān)測；職業(yè)照射控制。防止核臨界。防止UF6泄漏。31第三節(jié) 燃料元（組）件制造 一、核燃料組件簡述核燃料組件是核電廠的發(fā)熱源。 PWR核燃料組件：由封裝

18、了易裂變材料的核燃料元件棒按一定規(guī)律排列組成。主要由上下管座、格架、控制棒導(dǎo)向管和燃料元件棒組成。核燃料的能量高度集中。一座1GW的PWR核電機(jī)組每年補(bǔ)充新燃料約24tLEU，在堆內(nèi)使用35a。燃料組件在堆內(nèi)處于強(qiáng)中子場中，經(jīng)受高溫、高壓、高流速冷卻劑的沖刷，同時(shí)承受裂變產(chǎn)物化學(xué)作用和復(fù)雜的機(jī)械載荷，工作條件十分苛刻，要求有高度的可靠性和安全性。3233第三節(jié) 燃料元（組）件制造 一、核燃料組件簡述（續(xù)） 燃料組件設(shè)計(jì)應(yīng)考慮的技術(shù)要求：燃料芯塊和包殼的溫度絕不允許超過其熔點(diǎn)，且留有安全裕度。包殼應(yīng)有足夠的機(jī)械強(qiáng)度和剛度，最大容許應(yīng)變量不超過1%。包殼的最大腐蝕深度應(yīng)低于壁厚的10%。包殼內(nèi)的氣

19、體壓力應(yīng)與外部壓力值相近。包殼的吸氫量低，因過量氫能使鋯合金包殼脆化破損。34第三節(jié) 燃料元（組）件制造二、核燃料組件的制造工藝 化工轉(zhuǎn)化制備可燒結(jié)UO2粉末 包括干法濕法：重鈾酸銨（ADU）工藝原料既可是UF6也可是UO2(NO3) 2，可回收廢料，缺點(diǎn)是流程長，產(chǎn)生大量廢水，產(chǎn)品組成復(fù)雜，粉末再現(xiàn)性不好，氟含量高等。一體化干法（IDR）工藝將UF6送入回轉(zhuǎn)爐反應(yīng)器，入口處與部分蒸汽形成UO2F2，再與H2和蒸汽逆流反應(yīng)生成UO2粉末。工序短，產(chǎn)量大，廢液量極少，轉(zhuǎn)化在一臺設(shè)備內(nèi)完成，生產(chǎn)可連續(xù)化、自動(dòng)化，UO2粉末壓制燒結(jié)性能好，尾氣中的HF易回收等優(yōu)點(diǎn)；缺點(diǎn)是粉末流動(dòng)性差，需要制粒工序，

20、不能處理 UO2 (NO3) 2來料。35第三節(jié) 燃料元（組）件制造二、核燃料組件的制造工藝（續(xù)）UF6制備陶瓷UO2粉末的濕法工藝過程： UF6氣化 水解生成UO2F2 沉淀用過量氨水沉淀成多種鈾酸鹽ADU（控制條件：T、pH、濃度、反應(yīng)時(shí)間） 過濾和洗滌ADU除氟 干燥使ADU含水降到10%以下。 分解、還原和脫氟在回轉(zhuǎn)爐內(nèi)ADU煅燒分解，用氫還原成UO2粉末，用水蒸氣除氟。 ADU沉淀?xiàng)l件和分解、還原工藝參數(shù)是制備適宜性能UO2粉末的關(guān)鍵。36第三節(jié) 燃料元（組）件制造二、核燃料組件的制造工藝 （續(xù)） UO2芯塊制備先合批勻化，再制粒、壓塊、破碎和篩分，按規(guī)定粒度配比，使粉末有好的流動(dòng)性

21、。 芯塊壓制，生坯在旋轉(zhuǎn)壓機(jī)或多沖頭壓機(jī)上等壓壓制。芯塊燒結(jié)，采用連續(xù)燒結(jié)爐，把生坯放在鉬舟中，再將鉬舟連續(xù)送入有還原氣氛(氫氣)的燒結(jié)爐中燒結(jié)（溫度1700）芯塊磨削，保證外形尺寸和表面光潔度，再經(jīng)清洗干燥、外觀完整性檢查 。37第三節(jié) 燃料元（組）件制造二、核燃料組件的制造工藝（續(xù)） 組件零部件制造元件棒端塞、上下管座、定位格架和控制棒導(dǎo)向管等的制造。上下管座由低鈷不誘鋼制成。座面上導(dǎo)向管的位置公差要求嚴(yán)格。用精密程控加工。定位格架的彈簧和條帶采用雙金屬格架，加工工藝有條帶沖制、彈簧成型和焊接（用接觸電阻焊將彈簧與格架條帶焊接，組裝成型后再用釬焊或激光焊接方法將條帶焊接在一起組成格架）。3

22、8第三節(jié) 燃料元（組）件制造二、核燃料組件的制造工藝（續(xù)） 燃料元件棒制備主要工序：鋯合金管準(zhǔn)備、下端塞焊接、裝入芯塊、彈簧和隔熱塊、上端塞焊接、充氦和堵孔焊接。鋯合金管入廠復(fù)驗(yàn)，用電子束或鎢極保護(hù)氣體(TIG)焊接端塞，再在150C下經(jīng)12h烘干。芯塊裝管采用機(jī)械化自動(dòng)裝管工藝，也可手工裝管。焊接質(zhì)量采用超聲檢測和X光透射檢測。組裝好的元件棒要經(jīng)過芯塊間隔檢查和同位素豐度檢查。39第三節(jié) 燃料元（組）件制造二、核燃料組件的制造工藝（續(xù)） 組件組裝 壓水堆燃料組件全長45m，重量550670kg，是大型而又精密的高技術(shù)產(chǎn)品。組件的組裝包括骨架組裝和拉棒或推棒。先把格架和控制棒導(dǎo)向管點(diǎn)焊組成組件

23、骨架，再將燃料棒拉（或推）入骨架。要注意防止棒被劃傷。組裝的最后工序是將上下管座與裝好燃料棒的骨架用導(dǎo)向管連接起來。40第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理一、乏燃料的特性“乏燃料”定義：在核反應(yīng)堆內(nèi)使用（輻照）達(dá)到計(jì)劃的卸料比燃耗后，自反應(yīng)堆內(nèi)卸出且不再在該堆中使用的核燃料。裂變產(chǎn)物共有36種元素，其原子序號自30（鋅）至65（鋱），質(zhì)量數(shù)從72至161。核素有二三百種之多。此外，還有氚。裂變產(chǎn)物少部分是穩(wěn)定的，大多具有強(qiáng)/放射性，但相當(dāng)多的核素半衰期極短，而產(chǎn)額較大而半衰期又適中（或更長）且對乏燃料隨后的工藝具有重要意義的有：3H、85Kr、129,131I、133Xe（以上為氣態(tài)）和90Sr

24、、95Zr、95Nb、99Tc、103,106Ru、137Cs、144Ce、147Pm、151Sm等。 41第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理一、乏燃料的特性（續(xù)）錒系產(chǎn)物由鈾同位素中子俘獲反應(yīng)（有時(shí)伴隨衰變）而生成，最重要的是钚的各種同位素，尤以239Pu為主，其他產(chǎn)物有镎、镅、鋦等（又稱“次錒系元素”）。各核素的產(chǎn)額隨其電荷數(shù)和質(zhì)量數(shù)的增加而減少。大多具有半衰期較長的/放射性，而且伴有一定的中子發(fā)射率。乏燃料本身會(huì)發(fā)出各種極強(qiáng)的射線和中子，并由此伴隨放出熱量。此外，還具有生物毒性。42第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理二、乏燃料貯存 目的：使短半衰期放射性核素衰變（“冷卻”），并帶走其衰變熱。

25、(1) 顯著降低其放射性水平。剛停堆時(shí)放射性比活度極高，貯存初期放射性衰減很快，但經(jīng)5a冷卻后衰減就大為變慢。這對隨后的運(yùn)輸及后處理有重要意義。(2) 確保轉(zhuǎn)換成易裂變物質(zhì)。某些可轉(zhuǎn)換的核素吸收中子后生成的中間產(chǎn)物須有足夠的衰變時(shí)間才能完全轉(zhuǎn)化為易裂變物質(zhì)。(3) 讓某些放射性很強(qiáng)的鈾同位素衰變。為使237U衰減到與天然鈾相當(dāng)?shù)姆派湫运?，一般需冷卻160180d。 貯存時(shí)間除考慮上述外，還要兼顧貯存裝置的容量、乏燃料積存對燃料循環(huán)經(jīng)濟(jì)性的影響以及適宜后處理的時(shí)機(jī)。輕水堆乏燃料在反應(yīng)堆現(xiàn)場至少貯存一年才被運(yùn)出。 43第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理二、乏燃料貯存（續(xù)）按貯存設(shè)施的所在地分為：“

26、在堆貯存”指在反應(yīng)堆現(xiàn)場；“離堆貯存”指將乏燃料運(yùn)輸?shù)竭h(yuǎn)離反應(yīng)堆的地方（通常是后處理廠廠址）集中貯存。絕大部分貯存方式采用“濕式”，即將乏燃料存放于水池內(nèi)的格架上。池水既可起放射性屏蔽隔離作用，又可帶走乏燃料的熱量。須配備池水處理系統(tǒng)和熱交換系統(tǒng)；貯存時(shí)間可長達(dá)2030a。還開發(fā)了“干式”貯存，包括干井、金屬或混凝土容器、土圓倉、地窖等，貯存時(shí)間可更長（50100a）。44第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理二、乏燃料貯存（續(xù)） 乏燃料濕式貯存的安全性水池結(jié)構(gòu)的完整性。應(yīng)保證在現(xiàn)場發(fā)生地震時(shí)仍能結(jié)構(gòu)完好；卸料水池底部要有良好的吸震性能，以免萬一發(fā)生容器墜落，水池的不銹鋼覆面仍不破損。確保乏燃料處于

27、次臨界狀態(tài)。盡可能使乏燃料排列緊密，但要注意核臨界安全。往池水中加入可溶性中子毒物和/或采用含有中子毒物的材料制成的貯存格架，都可使乏燃料貯存更加密集化。此外，還應(yīng)考慮貯存乏燃料組件的格架在地震時(shí)發(fā)生位移和傾倒時(shí)對臨界安全影響。 45第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理三、乏燃料運(yùn)輸1運(yùn)輸容器容器是運(yùn)輸安全的關(guān)鍵裝備，必須有足夠的機(jī)械強(qiáng)度。圓柱型容器由帶底的開口圓筒、內(nèi)腔籃筐和頂蓋及O型密封圈等組成。圓筒上附設(shè)有吊耳。運(yùn)輸過程中，容器的兩端聯(lián)有防沖撞的減震器（內(nèi)用木塊吸震）。圓筒和頂蓋內(nèi)設(shè)有能阻擋各種射線（特別是放射性）的屏蔽層（材料為鉛或鍛鋼，少數(shù)選用球鐵或貧鈾）。裝運(yùn)大于20GWd/tU燃料的

28、容器，還須設(shè)中子吸收層（水或有機(jī)樹酯材料）。容器內(nèi)腔裝有金屬籃筐。乏燃料組件在籃筐內(nèi)的排列要緊密又確保臨界安全。46第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理三、乏燃料運(yùn)輸（續(xù)）1運(yùn)輸容器（續(xù)）容器設(shè)計(jì)中，各層材料之間要有良好的導(dǎo)熱；某些容器外殼上焊有金屬翅片。濕式容器內(nèi)部充的水也是傳熱介質(zhì)。對冷卻期長乏燃料，已開發(fā)出金屬或混凝土制成、既能用于運(yùn)輸又可用來貯存的雙用途容器。容器的設(shè)計(jì)、制造和檢驗(yàn)均有非常嚴(yán)格的規(guī)范和標(biāo)準(zhǔn)，且實(shí)行許可證制度。研制時(shí)要做水密封、貫穿、自由跌落和高溫下火燒等試驗(yàn)。運(yùn)輸容器的容量應(yīng)盡可能大，又因有屏蔽層厚，容器很重。大型輕水堆核電站乏燃料容器已達(dá)120t級，可容20多個(gè)組件。47

29、第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理三、乏燃料運(yùn)輸（續(xù)）2運(yùn)輸方式(1) 公路運(yùn)輸具有“門到門”的優(yōu)點(diǎn)，適于運(yùn)距不太長和抵、離鐵路車站或水路碼頭接駁時(shí)采用，但對沿途的干擾大而且效率低、成本高。(2) 鐵路運(yùn)輸適于中長距離，對沿途的影響較小，費(fèi)用適中，但貨包的起運(yùn)點(diǎn)和終點(diǎn)常無鐵路通達(dá)，此時(shí)還須汽車接駁。(3) 水路運(yùn)輸適于中長運(yùn)距，成本低而效率高，須采用特制的船舶。運(yùn)輸涉及重大安全和保衛(wèi)問題，須由培訓(xùn)過的專業(yè)人員實(shí)施。運(yùn)輸過程要保證有最大的安全性，并有事故應(yīng)急預(yù)案。世界乏燃料運(yùn)輸業(yè)務(wù)雖然繁忙，但未發(fā)生過一次放射性泄漏事故。48第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理四、后處理的意義和特點(diǎn)1核燃料循環(huán)的模式后

30、處理將反應(yīng)堆中燒“乏”的燃料通過化工后處理過程將殘留的和新生成的燃料提取出來，經(jīng)加工后再制成元件，重新返回堆中使用，構(gòu)成完整核燃料循環(huán)，也稱“閉路循環(huán)”。一次通過讓乏燃料先暫時(shí)貯存，然后將其直接處置，不再經(jīng)后處理。核燃料僅在反應(yīng)堆中使用一次，又稱“開路循環(huán)”。等著瞧即當(dāng)前先將乏燃料長期貯存著，等待時(shí)機(jī)成熟時(shí)再做出抉擇。一種權(quán)宜之計(jì)，而且將當(dāng)代人的職責(zé)留存給后代人去負(fù)擔(dān)。PWR乏燃料直接在CANDU堆中利用，將壓水堆的乏燃料經(jīng)簡單的高溫氧化揮發(fā)處理，再將粉末狀的二氧化鈾燒結(jié)成芯塊，制成CANDU堆燃料。49第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理四、后處理的意義和特點(diǎn)（續(xù)） 2后處理的意義“后處理”的定

31、義：對反應(yīng)堆中用過的乏燃料進(jìn)行處理，以除去裂變產(chǎn)物和次錒系產(chǎn)物并回收易裂變材料和可轉(zhuǎn)換材料的過程。目的和任務(wù)是：回收和凈化乏燃料中殘剩的和新產(chǎn)生的易裂變材料； 回收和凈化未發(fā)生核反應(yīng)的可轉(zhuǎn)換材料；提取有用的放射性同位素和某些貴金屬材料；便于更安全地處理和處置放射性廢物。50第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理四、后處理的意義和特點(diǎn) （續(xù)） 2后處理的意義（續(xù)）后處理可充分利用核燃料資源以PWR為例，如果燃料“一次通過”，鈾資源利用僅0.37%；如果后處理并再循環(huán)一次，可省25%天然鈾；如果發(fā)展快增殖堆，則鈾資源的利用率可高達(dá)60%70%。后處理有利于核廢物的長期安全管理乏燃料中某些裂變產(chǎn)物和次錒系

32、產(chǎn)物既有很長的半衰期又對環(huán)保特別重要。通過后處理將其作為副產(chǎn)品分離，并經(jīng)嬗變使之轉(zhuǎn)化為便于近地表處置的中短壽命放射性核素，或轉(zhuǎn)化成可利用的燃料，消除人們對發(fā)展核電的疑慮。 51第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理四、后處理的意義和特點(diǎn) （續(xù)）3后處理的特點(diǎn)(1) 產(chǎn)品回收率很高后處理產(chǎn)品貴重，也不允許對環(huán)境有顯著排放，產(chǎn)品的總回收率大于99%，每一步操作的回收率大于99.9%。(2) 產(chǎn)品純度極高 /放射性的裂變產(chǎn)物的去除其原則是從后處理得到的鈾產(chǎn)品要像天然鈾一樣進(jìn)行直接操作，钚產(chǎn)品也只在具有薄屏蔽層的工作箱內(nèi)加工。用“去污系數(shù)”表征對裂變產(chǎn)物的去除程度（“定義”見書）。工廠的總?cè)ノ巯禂?shù)往往高達(dá)1

33、06108。52第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理四、后處理的意義和特點(diǎn) （續(xù)） 3后處理的特點(diǎn)（續(xù)） 鈾、钚產(chǎn)品的分離對鈾、钚兩種產(chǎn)品的互相分離要求，用分離系數(shù)（指兩種物質(zhì)在分離前原料中含量的比值與分離后產(chǎn)品中含量的比值之比）來表征，一般在104106量級。鈾中去钚的分離系數(shù)較高；而钚中去鈾的分離系數(shù)則稍低。 化學(xué)雜質(zhì)的去除裂變產(chǎn)物中還存在其他穩(wěn)定同位素雜質(zhì)和某些中子吸收截面很大的毒物，而產(chǎn)品必須達(dá)到核級純度。對化學(xué)雜質(zhì)的含量一般都在10-6數(shù)量級；而所有雜質(zhì)的中子吸收截面最多只能相當(dāng)于含10B 8PPM的中子吸收截面。53第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理四、后處理的意義和特點(diǎn) （續(xù)） (3)

34、 遠(yuǎn)距離操作與控制后處理工廠的工藝設(shè)備與管道等均須置于屏蔽層后面，而采用遠(yuǎn)距離操作和控制的方式，部分設(shè)備還采用遠(yuǎn)距離維修。這種遠(yuǎn)距離方式帶來復(fù)雜技術(shù)問題，并由此大增工廠投資。(4) 十分嚴(yán)格的安全要求后處理物料有：強(qiáng)放射性、化學(xué)毒性、腐蝕性和易燃、易爆性，后處理工廠有一般化工廠的密閉、通風(fēng)、防腐、防火、防爆等要求。工廠更有特殊安全要求。廠房及其內(nèi)部的區(qū)域必須按照輻射的性質(zhì)和強(qiáng)弱施行分區(qū)布置，以保人員、風(fēng)向和物流均有合理走向；凡有易裂變物質(zhì)存在且可能達(dá)到核臨界狀態(tài)而造成事故的場合均需嚴(yán)加防范（詳見 “第五節(jié)”）。54第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介 依據(jù)工藝是否涉及水介質(zhì)，

35、分為濕法（水法）和干法兩大類。水法曾用的沉淀法和離子交換法已遭淘汰，而改為溶劑萃取法。干法中又可分為高溫冶金法、高溫化學(xué)法和氟化揮發(fā)法三種。干法的優(yōu)點(diǎn)是強(qiáng)輻照條件對其影響不大，但存在許多工程性技術(shù)難題，僅由實(shí)驗(yàn)室研究進(jìn)展到中試驗(yàn)證階段。當(dāng)今工業(yè)規(guī)模應(yīng)用的全部是以溶劑萃取法為核心的水法工藝。包括：首端過程、溶劑萃取過程、尾端過程。55第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介 1首端過程將乏燃料制備成可供溶劑萃取分離用的合格料液的全過程。(1) 機(jī)械剪切LWR燃料元件的包殼和組件的格架使用鋯合金或不銹鋼材料，難溶；又，若將其溶解，會(huì)使高放廢液中含鹽量大增，減少濃縮倍數(shù)。因此，將整個(gè)燃

36、料組件剪切成長約5cm的元件段，暴露出兩端的燃料芯體。元件段經(jīng)溜槽和分配器落入溶解器吊籃。此系統(tǒng)技術(shù)復(fù)雜，造價(jià)高昂，須布置在大型屏蔽熱室中，采用遠(yuǎn)距離操作和維修方式，還要解決粉末回收、防止鋯屑自燃及氣溶膠處理等問題。56第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)） (2) 化學(xué)溶解往溶解器中加入硝酸，在稍低于沸點(diǎn)溫度下，硝酸與二氧化鈾芯體發(fā)生反應(yīng)使其溶解（浸?。?。溶解結(jié)束提出吊籃，稀酸漂洗并儀器檢測殘余燃料量（損失率0.1%）。對生產(chǎn)堆天然鈾金屬燃料，先用NaOH溶液溶去包殼，漂洗后再用HNO3溶芯；對以鋁（或鎂）合金作包殼、以鋁（或鎂）與富集鈾金屬彌散體為芯體的研究堆燃料，用

37、硝酸一次性溶解。溶解過程可分批或（半）連續(xù)地進(jìn)行。須考慮核臨界安全的溶解器為幾何安全或幾何良好的圓柱狀，對形狀和尺寸有限制。 57第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)） (3) 料液預(yù)處理溶解產(chǎn)品液預(yù)先處理。首先經(jīng)過過濾或靠離心的作用使料液澄清，以除去其中細(xì)的不溶性顆粒（主要是剪切過程產(chǎn)生的包殼粉末和未完全溶解及化學(xué)上極難溶解的組分）。澄清所得料液加入化學(xué)試劑調(diào)節(jié)鈾濃度、酸度和镎、钚的化學(xué)價(jià)態(tài)。溶解以后，鈾處于最易被萃取的價(jià)；而钚須靠NaNO2穩(wěn)定在易被萃取的價(jià)。有時(shí)為改善對某些裂變產(chǎn)物（如釕）的去污，也用試劑處理。制備成合格的溶劑萃取料液。 58第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸

38、及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）2溶劑萃取過程在后處理工藝中應(yīng)用得最普遍也最為成功的是以30%磷酸三丁酯（TBP）為萃取劑、以硝酸為鹽析劑的普雷克斯（PUREX，為“钚、鈾還原萃取”的英文詞頭縮寫）流程。一些使用其他萃取劑的流程（如：用甲基異丁基酮的REDOX流程；用二丁基卡必醇的BUTEX流程等）都早已廢棄。 59第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）2溶劑萃取過程（續(xù)） (1) 萃取分離基礎(chǔ)用與水基本不互溶的有機(jī)溶劑從水相中選擇性地提取某種物質(zhì)，使之與其余雜質(zhì)分離的過程稱為溶劑萃取法。有機(jī)溶劑的特點(diǎn)：選擇性高；與水基本不互溶；化學(xué)穩(wěn)定性和輻照穩(wěn)定性好；與水相有一定

39、的密度差，而粘度較低；價(jià)格低且可回收；毒性小，著火點(diǎn)高。 TBP符合，但粘度較大，使用時(shí)要以烷烴（如煤油）作稀釋劑，通常配制成30%（體積比）的濃度。60第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)） 2溶劑萃取過程（續(xù)）易被TBP萃取的只有UO2(NO3) 2和Pu(NO3)4，而價(jià)钚和絕大部分裂變產(chǎn)物及其他超鈾元素（如镎、镅、鋦等）均難被萃取。分配比（D）定義：在達(dá)到萃取平衡以后，某元素或離子在有機(jī)相中的濃度與其在水相中的濃度之比。利用或改變?nèi)軇┹腿∵^程中影響D的因素，控制各種金屬離子的D值來實(shí)現(xiàn)回收或分離。、價(jià)的金屬離子易被去除，而高價(jià)或有變價(jià)的金屬離子則較為困難。如： 9

40、5Zr95Nb和106Ru106Rh是“麻煩制造者”；而對長冷卻期高燃耗燃料，重視99Tc和237Np的去除。 61第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）2溶劑萃取過程（續(xù)）(2) 普雷克斯型工藝流程經(jīng)歷一個(gè)萃取、洗滌和反萃取的過程稱為一個(gè)溶劑萃取循環(huán)。典型的普雷克斯流程對每種產(chǎn)品而言須經(jīng)歷三個(gè)循環(huán)；近期已縮減為二個(gè)循環(huán)。典型的普雷克斯工藝流程示意圖。62 典型的普雷克斯工藝流程示意圖鈾/钚第二純化循環(huán)1A1B1C2D2E3D3E2A2B3A3B 首端 來料 U，Pu U Pu UO2(NO3)2溶液 Pu(NO3)4溶液鈾/钚第三純化循環(huán) 共去污分離（第一）循環(huán)63第四

41、節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）2溶劑萃取過程（續(xù)）共去污分離循環(huán)含1A、1B、1C三臺接觸器。在1A鈾、钚共萃，用硝酸洗滌，去除裂變產(chǎn)物雜質(zhì)；在1B用Fe2+或U4+將钚還原成不被萃取的價(jià)，實(shí)現(xiàn)钚與鈾分離；在1C用稀硝酸將鈾反萃。鈾純化循環(huán)從1C來的含鈾水相可濃縮或直接調(diào)料后作第二鈾循環(huán)（2D2E）料液，經(jīng)還原洗滌，進(jìn)一步去除裂變產(chǎn)物并分離钚。有時(shí)，還須用第三鈾循環(huán)（3D3E）。钚純化循環(huán)從1B來的水相幾乎含全部钚，依次經(jīng)2A2B和3A3B兩個(gè)循環(huán)，進(jìn)一步除鈾和裂變產(chǎn)物，并使钚溶液濃縮。64第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）2溶劑萃取過程（續(xù)

42、）有機(jī)溶劑在使用中因輻照和化學(xué)的原因而降解，生成的多種降解產(chǎn)物，影響去污系數(shù)及產(chǎn)品回收率。TBP的降解產(chǎn)物為磷酸二丁酯、磷酸一丁酯和磷酸；而稀釋劑降解卻生成一系列復(fù)雜的有機(jī)化合物。每個(gè)溶劑萃取循環(huán)都設(shè)有獨(dú)立的溶劑凈化系統(tǒng)，依次用碳酸鈉溶液和稀硝酸溶液洗滌，以除去降解產(chǎn)物。經(jīng)凈化的溶劑再返回重新使用。65第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）(3) 溶劑萃取設(shè)備混合澄清槽箱體型的多級裝置，每一級均由混合室和澄清室組成。優(yōu)點(diǎn)是結(jié)構(gòu)簡單，操作可靠，適應(yīng)性強(qiáng)，停車后不破壞平衡；缺點(diǎn)是物料存留量大，停留時(shí)間長，溶劑降解嚴(yán)重，界面污物影響操作，不宜在高輻照下應(yīng)用。脈沖篩板柱細(xì)長的圓柱

43、狀結(jié)構(gòu)，內(nèi)設(shè)許多塊篩板，在柱中實(shí)現(xiàn)傳質(zhì)過程。柱兩端擴(kuò)大部分實(shí)現(xiàn)兩項(xiàng)沉清、分層作用。這種柱的結(jié)構(gòu)較簡單，物料存留量小，停留時(shí)間較短，溶劑降解程度較輕，易排除降解產(chǎn)物，有利于臨界安全幾何控制；但操作要求較嚴(yán)，需要的廠房較高。離心接觸器每個(gè)單級由兩個(gè)同心圓筒組成。內(nèi)筒下部為混合室，轉(zhuǎn)軸上有攪拌漿。兩相混合后被抽至轉(zhuǎn)鼓內(nèi)，靠離心力作用使兩相分離。優(yōu)點(diǎn)是物料的停留時(shí)間短，存留量少，適于強(qiáng)輻照場合下；缺點(diǎn)是制造、安裝及維修要求嚴(yán)，費(fèi)用高。66第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）3尾端過程溶劑萃取所得是鈾和钚的硝酸鹽溶液，不便運(yùn)輸和應(yīng)用，須對其濃縮并轉(zhuǎn)形以獲得最終固體產(chǎn)品，稱此為“尾

44、端過程”。此過程通常還有補(bǔ)充凈化作用。往硝酸钚溶液中加入草酸溶液，即生成草酸钚沉淀，回收率較高；其組成固定，結(jié)晶顆粒大，易于過濾與洗滌；再在空氣中于8001000的高溫下煅燒，得黃褐色的二氧化钚松散粉末。 67第四節(jié) 乏燃料貯存、運(yùn)輸及后處理五、后處理工藝過程簡介（續(xù)）3尾端過程（續(xù)）往硝酸鈾酰溶液中加碳酸銨溶液，可沉淀得三碳酸鈾酰銨；也可從含鈾有機(jī)相中直接反萃沉淀。沉淀物經(jīng)陳化、過濾、洗滌和干燥后，在H2氣氛下高溫煅燒得UO。此法工藝成熟，操作穩(wěn)定，產(chǎn)品的化學(xué)組成恒定，有附加凈化，晶體的物理性質(zhì)和反應(yīng)性優(yōu)良，適于用干法生產(chǎn)UF4；但試劑耗量大，廢液多，須回收母液中的鈾與氨，操作步驟多，難遠(yuǎn)距

45、離控制。在流化床中將硝酸鈾酰溶液脫硝轉(zhuǎn)化成UO3，然后用氫還原成UO2；也可由一步法直接制得，但產(chǎn)品活性差。此脫硝具有傳熱與傳質(zhì)好、結(jié)構(gòu)簡單、單器生產(chǎn)能力大、適于集中控制等優(yōu)點(diǎn)，但也存在操作技術(shù)難度大和產(chǎn)品活性低等缺點(diǎn)。68第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識1中子鏈?zhǔn)椒磻?yīng)及臨界當(dāng)一個(gè)中子使235U產(chǎn)生核裂變時(shí)，后者通常分裂成兩個(gè)碎片，同時(shí)釋放出能量，還伴隨平均放出2.5個(gè)中子。由裂變放出的中子又與235U核發(fā)生作用，引起新的裂變。如此持續(xù)下去，形成中子鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。如創(chuàng)造條件使每次裂變平均放出的中子至少有一個(gè)繼續(xù)與235U起裂變反應(yīng)，則只要有第一批“點(diǎn)火”中子引發(fā)，

46、此裂變反應(yīng)就能自己持續(xù)地進(jìn)行下去，形成自持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。所創(chuàng)造的這個(gè)條件即臨界條件?！斑_(dá)到臨界”就是指某易裂變物質(zhì)系統(tǒng)滿足臨界條件，能維持自持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。69第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識（續(xù)）1中子鏈?zhǔn)椒磻?yīng)及臨界（續(xù)）增殖因子：第二代被235U核吸收的中子數(shù)與前一代被235U核吸收的中子數(shù)之比。 有效増殖因子（keff）：考慮了中子泄漏的増殖因子。keff等于1時(shí)，系統(tǒng)就能維持自持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，達(dá)到臨界。 keff小于1時(shí)， 235U每次裂變平均放出的中子數(shù)少于一個(gè)，則裂變反應(yīng)不能維持，而會(huì)逐漸熄滅，稱為次臨界。 keff大于1時(shí)， 235U每次裂變平均放出的中子數(shù)

47、多于一個(gè)，則裂變反應(yīng)會(huì)愈來愈強(qiáng)，稱為超臨界。核燃料加工、處理設(shè)施核臨界安全就是防止臨界條件的出現(xiàn)。70第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識（續(xù)）2影響核臨界安全的因素與臨界控制手段臨界安全考慮的主要因素：易裂變核素和可轉(zhuǎn)換核素各自所占的份額；易裂變核素的質(zhì)量；裝易裂變材料的容器的幾何條件（形狀和尺寸）和容積；易裂變材料在溶液中的濃度；慢化劑的性質(zhì)和濃度；易裂變材料周圍反射層的性質(zhì)和厚度；中子毒物的性質(zhì)和濃度；燃料慢化劑中子毒物的混合物的均勻性；兩個(gè)或多個(gè)含易裂變材料容器之間的相互作用。71第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識（續(xù)）2影

48、響核臨界安全的因素與臨界控制手段（續(xù)）對組分已確定的燃料，保證次臨界的最簡單和最嚴(yán)格的條件是控制、三項(xiàng)的極限值，即分別施行易裂變核素的質(zhì)量控制、盛裝易裂變材料的容器的幾何控制和易裂變材料在溶液中的濃度控制（單參數(shù)臨界安全極限法）。此法缺點(diǎn)是每批次的允許處理量較小，能應(yīng)用的設(shè)備也小。有時(shí)通過實(shí)驗(yàn)與計(jì)算的方法可同時(shí)確定兩個(gè)參數(shù)，只要能保證這兩個(gè)參數(shù)同時(shí)存在，就可在次臨界條件下以較大規(guī)模操作。72第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識（續(xù)）2影響核臨界安全的因素與臨界控制手段（續(xù)）固定的或可溶性的中子毒物（如硼、鎘、釓）的存在，可進(jìn)一步增加次臨界系統(tǒng)的尺寸或濃度。與此相反

49、，非均勻性或含易裂變材料的容器之間的相互作用將減少次臨界系統(tǒng)的質(zhì)量、尺寸或濃度 73第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識（續(xù)）2影響核臨界安全的因素與臨界控制手段（續(xù)）管理措施：思想上重視， “安全第一，預(yù)防為主”；有嚴(yán)格的科學(xué)管理制度；配備專業(yè)技術(shù)人員；核臨界安全設(shè)計(jì)規(guī)范和運(yùn)行規(guī)程應(yīng)以通用的臨界控制專業(yè)技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)為基礎(chǔ)；編制切實(shí)可行的核臨界安全規(guī)程并嚴(yán)格監(jiān)督執(zhí)行；確定安全限值時(shí)留有較大余量，臨界安全分析的假設(shè)必須偏安全，某些工藝設(shè)計(jì)中采用雙偶然原則；應(yīng)盡可能采用幾何控制，對于不能采用幾何控制的大型設(shè)備，則應(yīng)采用可溶的或固定的中子毒物控制；臨界控制所依賴的次臨界限值

50、，應(yīng)建立在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)或可靠的計(jì)算數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)之上。 74第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制一、核臨界安全基礎(chǔ)知識（續(xù)）3燃耗信用制分析乏燃料的臨界問題時(shí)，以新燃料的最高富集度為依據(jù)，安全裕度過大。若考慮核燃料在輻照后其反應(yīng)性因易裂變核素的凈減少和中子吸收劑的存在而有所降低，即采用燃耗信用制，則可使過大的安全裕度適當(dāng)變小，提高經(jīng)濟(jì)效益。采用燃耗信用制在技術(shù)上和管理上須達(dá)高水平。如：核電站要提供可靠的燃耗數(shù)據(jù)；每盒組件的燃耗須經(jīng)核實(shí)；應(yīng)開發(fā)精度高、適應(yīng)性強(qiáng)的臨界計(jì)算程序并對其驗(yàn)證。燃耗測量是采用燃耗信用制的一個(gè)關(guān)鍵步驟。 75第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制二、鈾富集廠的核臨界安

51、全控制 1核臨界安全的特點(diǎn)(1) 235U易裂變材料富集度0.2%至90%。當(dāng)富集度1%時(shí)，就考慮核臨界安全。(2) 工藝主機(jī)級聯(lián)中氣相UF6本身不存在核臨界問題。但在異常情況下，若機(jī)器內(nèi)部沉積的鈾水混合物達(dá)到一定條件時(shí)，則有可能發(fā)生核臨界事故。 (3) 主機(jī)級聯(lián)廠房及其檢修廠房和供取料廠房的產(chǎn)品取料裝置等均無輻射屏蔽層；回收再生廠房雖有部分間隔，但屏蔽效果不大。 76第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制二、鈾富集廠的核臨界安全控制（續(xù)）2核臨界控制的手段幾何控制限制工藝設(shè)備的幾何尺寸和形狀。質(zhì)量控制限制設(shè)備和系統(tǒng)內(nèi)的易裂變材料的質(zhì)量。濃度控制限制溶液中易裂變材料的質(zhì)量濃度。富集度控制

52、按富集度的不同分別制定核臨界安全限額。慢化控制限制可能進(jìn)入含鈾物料的含氫慢化劑的質(zhì)量。間距控制限制容器之間的距離不得小于一定值，以防各容器之間的中子相互作用。毒物控制如在處理接近或超過臨界量的含235U的溶液反應(yīng)器中設(shè)置鎘片。77第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制三、核燃料元（組）件制造廠的核臨界安全控制1臨界安全控制的一般考慮在燃料制造過程中，由于有各種物理和化學(xué)變化，易裂變物質(zhì)會(huì)出現(xiàn)液、氣、固三種形態(tài)及其不均勻性現(xiàn)象。在進(jìn)行臨界安全計(jì)算和確定臨界控制方法時(shí)，必須考慮這些問題。通常做法：先建立能在正常和異常條件下包容這些狀態(tài)的偏保守模型，再由此模型得到安全限值和適用的控制方法。78

53、第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制三、核燃料元（組）件制造廠的核臨界安全控制（續(xù)）2工藝流程中各工序的臨界控制方法 (1) UF6接收、稱重、貯存控制容器之間的最小存間距并防止水進(jìn)入U(xiǎn)F6容器。 (2) UF6轉(zhuǎn)化為ADU考慮在最佳慢化或最大反應(yīng)性條件下各種正常和異常的工況，建立偏保守單體和多體模型，然后計(jì)算出單體的安全尺寸和多體的布置要求。 (3) ADU轉(zhuǎn)化為UO2粉末采用設(shè)備直徑受限的幾何良好圓柱體；限制沉淀物容器的高度和容積；控制易裂變物質(zhì)的量；在煅燒爐內(nèi)排列成安全平板型陣列。若本工序設(shè)備布置在同一廠房內(nèi)，還須考慮多體的相互作用。 (4) UO2粉末轉(zhuǎn)運(yùn)和貯存用幾何控制、質(zhì)量

54、控制及慢化控制方法。 (5) 配料限制UO2和慢化劑的質(zhì)量。79第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制三、核燃料元（組）件制造廠的核臨界安全控制（續(xù)）2工藝流程中各工序的臨界控制方法（續(xù)）(6) 混料控制UO2、添加劑和慢化劑的質(zhì)量，并讓 混料操作在幾何良好的容器中進(jìn)行。(7) 干燥UO2粉末置于幾何安全裝置中。(8) 制粒對UO2，用安全容積的容器盛裝；用限制操作量的方法轉(zhuǎn)運(yùn)和提升。(9) 燒結(jié)限制鉬舟高度；排列成安全平板型陣列；控制鉬舟周圍慢化劑。(10) 研磨限制磨削時(shí)的UO2質(zhì)量；UO2芯塊以安全平板型陣列存放。(11) 芯塊轉(zhuǎn)運(yùn)和貯存芯塊以平板狀運(yùn)輸；三維貯存時(shí)，用間距控制和慢

55、化劑控制。80第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制三、核燃料元（組）件制造廠的核臨界安全控制（續(xù)）2工藝流程中各工序的臨界控制方法（續(xù)）(12) 包殼管裝料裝料后的元件棒以安全平板狀放置于臺面，并控制慢化劑的引入。(13) 元件棒除氣、封焊、檢查、富集度測量控制慢化條件，并限制元件棒數(shù)。(14) 元件棒貯存在控制慢化條件下，元件棒安全陣列貯存。(15) 組件組裝每個(gè)工作臺只組裝一盒組件，并控制慢化。(16) 組件清洗和檢查限制組件數(shù)，一次只操作一盒組件。(17) 組件貯存和運(yùn)輸裝運(yùn)容器在正常和事故條件下均能保持組件有安全間距。(18) 廢物處理優(yōu)先選用幾何控制的工藝設(shè)備。 81第五節(jié)

56、核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制四、乏燃料貯存設(shè)施的核臨界安全控制1乏燃料貯存密集化為了提高乏燃料貯存設(shè)施的貯存容量，實(shí)施乏燃料密集化貯存。密集化措施：將燃料組（元）件在水下由單層改為雙層排列；將組件拆解成元件單棒排列往水中加入可溶性中子毒物；水池或格架中設(shè)置固態(tài)中子毒物。tHM/m2提高到12tHM/m2。 82第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制四、乏燃料貯存設(shè)施的核臨界安全控制2臨界安全控制參數(shù)與條件應(yīng)采取措施使之在正常和可信的異常條件下都處于次臨界狀態(tài)。應(yīng)在雙偶然事件原則的基礎(chǔ)上，考慮會(huì)使貯存陣列的反應(yīng)性達(dá)到最大的各項(xiàng)參數(shù)和條件。(1) 燃料元件參數(shù)易裂變物質(zhì)的含量、形態(tài)、

57、密度、核特性和分布；可燃毒物的組成、密度和分布；燃料元件的幾何條件和包殼的材料與尺寸；燃料元件內(nèi)可影響反應(yīng)性的其他材料。(2) 燃料單元的組成燃料元件數(shù)量及其在燃料單元內(nèi)的位置；燃料單元的尺寸；可能存在的其他材料。 83第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制四、乏燃料貯存設(shè)施的核臨界安全控制（續(xù)）2臨界安全控制參數(shù)與條件（續(xù)）(3) 陣列參數(shù)燃料單元間距；固定和可溶中子毒物的數(shù)量、分布、濃度；陣列內(nèi)結(jié)構(gòu)材料和可能存在的其他材料；燃料單元裝卸的影響。(4) 慢化條件燃料單元內(nèi)燃料元件之間的可信慢化條件，如池水的密度和溫度變化。(5) 反射層和相互作用條件反射層的成分、形狀和位置；與其他易裂

58、變材料的相互作用。(6) 異常和事故條件地震、爆炸、火災(zāi)、水淹等；燃料單元位置異常；燃料或容器跌落，或燃料架轉(zhuǎn)運(yùn)時(shí)翻倒等事故引起的幾何變形；喪失毒物或慢化、幾何、反射等條件變化。84第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制四、乏燃料貯存設(shè)施的核臨界安全控制（續(xù)）3keff操作限值的選取keff須來自實(shí)驗(yàn)或有效的計(jì)算方法，且要考慮實(shí)驗(yàn)或計(jì)算中的不確定度和計(jì)算模型與實(shí)際陣列的偏差，以及實(shí)際陣列的各種誤差，同時(shí)要留足夠裕量來補(bǔ)償可能出現(xiàn)的意外事件。通常keff操作限值取0.90；有時(shí)為提高貯存容量，也可限定為0.95，但此時(shí)各種不確定度、偏差、毒物和應(yīng)付意外事件的裕量都要降低。85第五節(jié) 核燃料

59、加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制五、乏燃料后處理廠的核臨界安全控制 乏燃料后處理是核燃料循環(huán)中典型的堆外操作、加工、處理易裂變材料的核設(shè)施，核臨界安全控制占有特殊重要的地位。操作的物料不僅含有235U，而且有相當(dāng)含量的钚。核臨界安全控制盡可能采用幾何控制，若不能實(shí)現(xiàn)，應(yīng)采用可溶的或固定的中子毒物控制。加強(qiáng)易裂變材料的衡算，了解其分布、積存和轉(zhuǎn)移情況。對可能發(fā)生核臨界事故的場所，須編制事故應(yīng)急響應(yīng)規(guī)程；對于可能發(fā)生臨界事故，造成嚴(yán)重后果的核設(shè)施，必須制定周密的事故應(yīng)急計(jì)劃。 86第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制五、乏燃料后處理廠的核臨界安全控制 （續(xù)）1臨界控制的特點(diǎn)LWR乏燃料后處理

60、在臨界控制方面的特點(diǎn)：LWR的核燃料在輻照前，其235U的富集度一般為3.5%，最高不超過5%；而從堆內(nèi)卸出的乏燃料中235U的富集度小于1%，钚的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于0.5%。因此，對后處理工藝過程必須從頭到尾進(jìn)行臨界控制。此類工廠具有商用性質(zhì)，在安全性與經(jīng)濟(jì)性上須作統(tǒng)盤考慮。在臨界控制的設(shè)計(jì)和實(shí)施方面，技術(shù)難度大。 87第五節(jié) 核燃料加工、處理設(shè)施的核臨界安全控制五、乏燃料后處理廠的核臨界安全控制（續(xù)）2臨界控制的設(shè)計(jì)準(zhǔn)則與要求偶然事件準(zhǔn)則規(guī)定：對于設(shè)置重屏蔽可將臨界事故對人員造成的劑量減少到允許水平的場合，其設(shè)計(jì)應(yīng)遵循雙重偶然原則；而對于無重屏蔽的場合，則應(yīng)遵循三重偶然原則。工藝設(shè)計(jì)必須保留一定