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本稿件的寫作思路及研究背景來自于國家自然基金“功能化石墨烯氣體傳感器多氣氛檢測技術(shù)及敏感機理”,氧化石墨烯中含有多種含氧官能團,可作為氣體分子的吸附位點,而不同的含氧官能團對不同氣體分子的吸附性能差異明明顯,羥基對氨氣具有很好的吸附性,通過控制反應(yīng)條件使氧化石墨烯中的羥基含量占優(yōu)勢,使其對氨氣的吸附性更強,達(dá)到對氨氣高選擇吸附的目的。摘要:基于改進的Hummers法,通過改變氧化劑KMnO4用量制備了各種含氧官能團含量差異明顯的氧化石墨烯(GOs)水相分散液,采用旋涂法制備了厚度均一的GOs氣敏元件。利用XRD、FTIR、XPS對樣品的結(jié)構(gòu)、官能團種類及含量進行了分析;利用氣敏測試系統(tǒng)對GOs氣敏元件的NH3敏感性能進行了測試。結(jié)果表明:GOs含有羥基(—OH)、環(huán)氧基〔—CH(O)CH—〕等含氧官能團,隨KMnO4用量的增加,GOs中羥基(—OH)的相對含量(XPS測得)先增加后減少,當(dāng)m(KMnO4)∶m(石墨)=3∶1時,—OH的相對含量最高。不同氧化程度的GOs氣敏元件對NH3靈敏度與其—OH的相對含量呈正相關(guān)性,GOs中—OH相對含量為43.75%時,氣敏元件對體積分?jǐn)?shù)為0.008%的NH3最大靈敏度達(dá)到78%,且有較好的穩(wěn)定性和重復(fù)性,重復(fù)性誤差為3.1%。GOs對NH3分子的響應(yīng)存在兩種機制:NH3分子進入GOs片層間水分子層后水解形成NH4+的離子電導(dǎo),和GOs結(jié)構(gòu)層上含氧官能團對NH3分子吸附后形成氫鍵的電荷轉(zhuǎn)移。結(jié)論(1)GOs樣品的含氧官能團具有明顯的差異,—CH(O)CH—和—COOH出現(xiàn)在氧化程度較高的GOs-4、GOs-5樣品中,—OH相對含量隨氧化劑用量增加先增加后減小,當(dāng)m(KMnO4)∶m(石墨)=3∶1時,GOs中—OH相對含量最高,達(dá)到43.75%。(2)不同氧化程度的GOs氣敏元件對NH3的靈敏度與其—OH相對含量成正相關(guān)性,響應(yīng)時間隨—OH相對含量增加而縮短,恢復(fù)時間則隨—OH相對含量增加而增加。(3)—OH對NH3具有良好的選擇性,—OH相對含量最高時(GOs-3),NH3敏感性能達(dá)到最佳,即對體積分?jǐn)?shù)為0.008%的NH3最大靈敏度為78%,且具有較好穩(wěn)定性和重復(fù)性,重復(fù)性誤差為3.1%。(4)GOs對NH3分子的響應(yīng)存在兩種機制:NH3分子進入GOs片層間水分子層后水解形成NH4+的離子電導(dǎo)機制;GOs結(jié)構(gòu)層上含氧官能團對NH3分子吸附后的電荷轉(zhuǎn)移機制。(5)羥基型GOs具有良好的氨敏性能,可實現(xiàn)室溫下對NH3的有效檢測,是一種潛力巨大的NH3氣體傳感器材料。不同氧化程度GOs元件靜態(tài)電阻變化曲線(a
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