電磁推遲相互作用與光的高階受激輻

1、電磁推遲相互作用與光的高階受激輻射和吸收過程的時(shí)間反演對(duì)稱性破壞(注) 梅 曉 春內(nèi)容摘要 本文采用量子力學(xué)微擾論方法證明，盡管量子力學(xué)運(yùn)動(dòng)方程和輻射場(chǎng)與帶電粒子的總電磁相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下保持不變，考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)（多極矩效應(yīng)）后，光的高階受激輻射和受激吸收的過程是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的。產(chǎn)生時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因是，由于束縛態(tài)原子不同能級(jí)間的躍遷要滿足能量守恒關(guān)系，以及束縛態(tài)原子本身所處的特定狀態(tài)，導(dǎo)致某些躍遷子過程實(shí)際上被禁戒或無法實(shí)現(xiàn)，從而使另外一些可實(shí)現(xiàn)的躍遷子過程的時(shí)間反演對(duì)稱性被破壞，雖然總的過程對(duì)時(shí)間反演是不變的。同時(shí)時(shí)間反演對(duì)稱性破壞還與量子躍遷過程實(shí)際起作用的

2、有相互作用哈密頓量在時(shí)間反演過程前后的不對(duì)稱，以及束縛態(tài)原子在時(shí)間反演前后初始態(tài)的不對(duì)稱有關(guān)，對(duì)于能級(jí)連續(xù)分布的非束縛態(tài)帶電粒子與輻射場(chǎng)間的相互作用，就不存在這種類型的時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。因此考慮輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)和高階修正后，光的受激輻射和受激吸收系數(shù)是不一樣的，這種修正能為非平衡態(tài)激光物理學(xué)和非線性光學(xué)提供更為合理的理論基礎(chǔ)。關(guān)鍵詞：電磁推遲相互作用、量子力學(xué)、受激輻射、受激吸收、時(shí)間反演對(duì)稱性破壞、非線性光學(xué)前 言愛因斯坦1917年為了給普朗克黑體輻射公式提供理論解釋，提出光的受激輻射與受激吸收理論。愛因斯坦從熱力學(xué)平衡態(tài)玻爾茲曼分布理論出發(fā)，得出單位時(shí)間單位輻射密度的受激輻射與受激吸收幾

3、率相等，即的結(jié)論。采用量子力學(xué)在輻射場(chǎng)與帶電粒子相互作用的偶極近似下，對(duì)一階線性過程也可以直接求得相同結(jié)果，而偶極近似意味著輻射場(chǎng)的電磁推遲相互作用（多極矩效應(yīng)）被忽略。由于光的受激輻射過程可以看成受激吸收過程的時(shí)間反演，結(jié)果意味著光的受激輻射與吸收過程對(duì)時(shí)間反演是對(duì)稱的。 在上世紀(jì)60年代發(fā)展起來的非線性光學(xué)理論中，考慮到了在輻射場(chǎng)與帶電粒子間的非線性相互作用。但在計(jì)算非線性極化系數(shù)時(shí)仍僅采用偶極近似，沒有考慮輻射場(chǎng)推遲效應(yīng)的影響，其結(jié)果是高階非線性極化系數(shù)在時(shí)間反演下仍保持不變。因此目前一般認(rèn)為，光的受激輻射與吸收過程以及非線性光學(xué)過程在時(shí)間反演下是不變的。實(shí)際上目前普遍認(rèn)為所有的受電磁相

4、互作用支配的微觀過程都具有時(shí)間反演對(duì)稱性，因?yàn)榱孔恿W(xué)的運(yùn)動(dòng)方程和電磁相互作用哈密頓量是時(shí)間反演對(duì)稱的。然而應(yīng)當(dāng)看到，實(shí)際的激光產(chǎn)生過程和大多數(shù)非線性光學(xué)過程都是高度非平衡的過程，而非平衡過程是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的。本文以下證明考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后，盡管電磁相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下仍然保持不變，光的高階受激輻射和受激吸收幾率是不一樣的，即。導(dǎo)致時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因是，由于束縛態(tài)原子不同能級(jí)間的躍遷要滿足能量守恒關(guān)系，以及束縛態(tài)原子自身所處的特定狀態(tài)，使某些躍遷子過程被禁戒，或?qū)嶋H上無法實(shí)現(xiàn)。從而使另外一些可實(shí)_（注）本文已在中國(guó)科學(xué)G輯2007年第五期上發(fā)表現(xiàn)的躍遷子過程的時(shí)間反演

5、對(duì)稱性被破壞，雖然總的過程對(duì)時(shí)間反演是不變的。同時(shí)時(shí)間反演對(duì)稱性破壞還與束縛態(tài)原子在時(shí)間反演前后初始態(tài)的不對(duì)稱，以及量子躍遷過程實(shí)際起作用的有相互作用哈密頓量在時(shí)間反演過程前后的不對(duì)稱有關(guān)。經(jīng)此修正我們就能建立更為合理的光的受激輻射和受激吸收理論，為非平衡態(tài)激光物理學(xué)和非線性光學(xué)提供更為合理的理論基礎(chǔ)。5.1 一階過程的躍遷幾率為簡(jiǎn)單起見，考慮只有一個(gè)外層電子的原子系統(tǒng)，電子質(zhì)量為，電荷為，無外界相互作用時(shí)電子的哈密頓算符和波函數(shù)為： (5.1)引入外界輻射場(chǎng)后，外電場(chǎng)與電子間的相互作用哈密頓算符為： (5.2)式中和是輻射場(chǎng)的電磁勢(shì)。在電流密度和電荷密度為零時(shí)可選取適當(dāng)?shù)囊?guī)范條件，再設(shè)，其中

6、： (5.3)式中具有的量級(jí)，具有的量級(jí)。目前的理論一般只討論的作用，略去的影響。但由于與光學(xué)二階非線性效應(yīng)有相同的量級(jí)，在本文的討論中予以保留。設(shè)電磁波沿方向傳播，是波源到觀察點(diǎn)的距離矢量，目前一般將（5.3）式寫為： (5.4) (5.5)我們將寫成對(duì)稱形式，其中： (5.6)由于波矢方向與電場(chǎng)振動(dòng)方向總是垂直的，容易證明存在對(duì)易關(guān)系。因此可以證明和也對(duì)易，故我們也可以將（5.6）式寫成如下形式： (5.7)引入外加輻射場(chǎng)后系統(tǒng)不能精確求解，但可將視為微擾，將引入輻射場(chǎng)后的帶電粒子的波函數(shù)按未微擾系統(tǒng)的正交完備本征基展開，有： (5.8)按微擾論將展開成級(jí)數(shù)，寫為，代入上式，得： (5.9

7、)令方程兩邊階數(shù)相同的項(xiàng)相等，可得： (5.10) (5.11) (5.12)如此等等。令系統(tǒng)在時(shí)刻處于能量為的初態(tài)，在時(shí)刻躍遷到能量為的末態(tài)，對(duì)于一階過程，考慮（5.10）式的第一式，可令，代入（5.10）式第二式，積分后得： (5.13)式中。上式表示電子從初態(tài)態(tài)躍遷到末態(tài)的幾率振幅。目前理論采用旋波近似，認(rèn)為在時(shí)僅需考慮第一項(xiàng)，在時(shí)僅需考慮第二項(xiàng)。但此時(shí)我們并沒有約定和哪個(gè)是高能態(tài)哪個(gè)是低能態(tài)，電子即可以吸收一個(gè)光子從低能初態(tài)躍遷到高能末態(tài)，也可以放出一個(gè)光子從高能初態(tài)躍遷到低能末態(tài)。由于光子的能量總是正的，考慮到能量守恒，可以認(rèn)為對(duì)應(yīng)于的過程，表示電子吸收一個(gè)能量為的光子，從低能初態(tài)躍

8、遷到高能末態(tài)。這是受激吸收過程，單位時(shí)間的躍遷為幾率為： (5.14)因此就對(duì)應(yīng)于的過程，電子放出一個(gè)能量為的光子，從高能初態(tài)躍遷到低能末態(tài)。這實(shí)際上是受激輻射過程，單位時(shí)間的躍遷幾率為： (5.15)因此和 代表了不同的物理過程。對(duì)于本文的時(shí)間反演問題的討論，這種物理意義的明確區(qū)分是很重要的。為了直觀的理解和討論的方便，如圖5.1所示我們可以設(shè)想一個(gè)理想的三能級(jí)系統(tǒng)，中間能級(jí)為，上能級(jí)為，下能級(jí)為，兩個(gè)能級(jí)差一樣。設(shè)電子在初始時(shí)處于中間能級(jí)，在輻射場(chǎng)作用下即可向上能級(jí)躍遷，也可向下能級(jí)躍遷。代表向上能級(jí)躍遷的幾率，代表向下能級(jí)躍遷的幾率。圖5.1中標(biāo)出相應(yīng)的受激輻射和受激吸收系數(shù)。另外由于一

9、般可見光波長(zhǎng)米，在原子范圍內(nèi)米，有，目前在理論計(jì)算中一般采用偶極近似，令，。但應(yīng)看到在非線性光學(xué)中，二階非線性極化效應(yīng)與線性極化效應(yīng)的強(qiáng)度的比值也在的數(shù)量級(jí)，因子是不可忽略的。對(duì)于由外界引入的輻射場(chǎng)，米以致于，具有宏觀的量級(jí)，因此在一般的情況下不能簡(jiǎn)單地取。因子實(shí)際上代表電磁波的推遲相互作用，在以下的討論中將會(huì)看到只有考慮到這個(gè)因子（即多極矩效應(yīng)）后，才有可能導(dǎo)致時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。 圖5.1 電子在三能級(jí)間的躍遷另外由于一般可見光波長(zhǎng)米，在原子范圍內(nèi)米，有，目前在理論計(jì)算中一般采用偶極近似，令，。但應(yīng)看到在非線性光學(xué)中，二階非線性極化效應(yīng)與線性極化效應(yīng)的強(qiáng)度的比值也在的數(shù)量級(jí)，因子是不可忽略

10、的。對(duì)于由外界引入的輻射場(chǎng)，如在討論激光和非線性光學(xué)的情況時(shí)，米以致于，具有宏觀的量級(jí)，因此在一般的情況下不能簡(jiǎn)單地取。因子實(shí)際上代表電磁波的推遲相互作用，在以下的討論中將會(huì)看到只有考慮到這個(gè)因子（即多極矩效應(yīng)）后，才有可能導(dǎo)致時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。因此考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后，設(shè)輻射源到原子質(zhì)量中心的距離為，原子質(zhì)量中心到電子的距離為，有。對(duì)于外加電磁場(chǎng)與介質(zhì)內(nèi)原子的相互作用，如在激光與非線性光學(xué)問題中，一般具有米的宏觀量級(jí)。此時(shí)我們有，。若輻射場(chǎng)來自原子內(nèi)部，一般可以取，同時(shí)也有。故在以下的討論中，我們?nèi)〗频厝?。令，為的單位方向矢量?？紤]到，利用公式： （5.16）按（5.6）式的定義，可

11、得： （5.17） （5.18）式中第一項(xiàng)是偶極相互作用的結(jié)果，第二項(xiàng)是的四極矩修正結(jié)果，修正值的數(shù)量級(jí)與成比例，第三項(xiàng)是八極矩修正結(jié)果，修正值的數(shù)量級(jí)與成比例。定態(tài)波函數(shù)和有固定的宇稱，算符和的宇稱為奇，的宇稱為偶。故從對(duì)稱性考慮，若矩陣元，就有和。反之若矩陣元，就有和。設(shè)，則?？傻?， 但。因此若考慮到推遲效應(yīng)的影響，就有。此結(jié)果說明考慮到輻射場(chǎng)推遲相互作用的八極矩修正后，對(duì)于一階過程電子受激輻射與受激吸收的躍遷幾率仍是一樣的。5.2 一階過程的時(shí)間反演以下我們討論考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后，光的受激輻射和吸收一階過程躍遷幾率的時(shí)間反演。按量子電動(dòng)力學(xué)標(biāo)準(zhǔn)理論，在時(shí)間反演下電磁勢(shì)的變換為。且當(dāng)

12、時(shí)，粒子速度。同時(shí)電磁波也改變的傳播方向，即（否則推遲波將變?yōu)槌安ǎ`背因果律）。令和的時(shí)間反演為和，從（5.3）、（5.4）和（5.5）式可得，。故有，表明時(shí)間反演前后相互作用哈密頓量保持不變。而在時(shí)間反演下當(dāng)時(shí)，令，波函數(shù)和運(yùn)動(dòng)方程（5.8）式變?yōu)椋?(5.19)將展開成級(jí)數(shù)，寫為， 代入上式，可得： (5.20)在上式中令指標(biāo)，求和指標(biāo)，再令方程兩邊階數(shù)相同的項(xiàng)相等，得： (5.21) (5.22) (5.23)時(shí)間反演下系統(tǒng)的初始態(tài)變成，即。代入（5.21）的右式并考慮到，得： (5.24)由于是厄密算符，有 。令，其中： (5.25) (5.26)在時(shí)間反演下末態(tài)變?yōu)?，令代表的時(shí)間

13、反演，有。從（5.24）式可得： (5.27)因此對(duì)應(yīng)于的過程，表示電子放出一個(gè)能量為的光子，從高能初態(tài)躍遷到低能末態(tài)。此過程是由（5.14）式表示的受激吸收過程時(shí)間反演，考慮到（5.26）式，單位時(shí)間的躍遷幾率的時(shí)間反演為： (5.28)與（5.14）式比較，考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后仍有。由于我們將受激吸收過程的時(shí)間反演定義為受激輻射過程，此結(jié)果表明對(duì)于一階過程，考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后，受激吸收幾率在時(shí)間反演后仍等于時(shí)間反演前的受激輻射幾率，對(duì)時(shí)間反演保持不變。相應(yīng)地對(duì)應(yīng)于的過程，表示電子吸收一個(gè)能量為的光子，從低能初態(tài)躍遷到高能末態(tài)。此過程是由（5.15）式表示的受激輻射過程時(shí)間反演，按

14、（5.25）式單位時(shí)間的躍遷幾率為： (5.29)考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后也有。一階過程受激輻射躍遷幾率在時(shí)間反演下也等于時(shí)間反演前的受激吸收幾率，過程對(duì)時(shí)間反演對(duì)稱性保持不變。從圖5.1中可以更清楚地看出各躍遷過程的關(guān)系。可知有兩個(gè)受激吸收系數(shù)、和兩個(gè)受激輻射系數(shù)、。和的始末態(tài)相反，是互為時(shí)間反演態(tài)。和的始末態(tài)也相反，是互為時(shí)間反演態(tài)。因此如果我們定義為受激吸收系數(shù)，就應(yīng)定義為受激輻射系數(shù)，因?yàn)樗鼈兊氖寄B(tài)正好相反。同樣若定義為受激吸收系數(shù)，則應(yīng)定義為受激輻射系數(shù)。同時(shí)我們?nèi)舳x（或）為受激吸收系數(shù)，就不應(yīng)定義（或）為受激輻射系數(shù)，因?yàn)槎哂邢嗤寄B(tài)，不代表相對(duì)應(yīng)的受激輻射和受激吸收過程。

15、對(duì)于一階過程，我們有。但如下文所見，在高階過程中這個(gè)結(jié)果不存在。5.3 二階過程的躍遷幾率將二階微擾算符寫為，其中： (5.30)考慮到時(shí)，設(shè)，則，就有： (5.31)同樣設(shè)初始態(tài)為，利用（5.13）式對(duì)（5.11）式進(jìn)行積分，可得二階過程躍遷幾率振幅： (5.32)上式包含了的單光子輻射、吸收過程和的雙光子輻射、吸收過程。我們?cè)诒疚膬H討論的單光子吸收過程。采用旋波近似，只需保留含有因子的項(xiàng)，其他項(xiàng)都可以忽略不計(jì)。故可在上式右邊第5，6兩項(xiàng)中令，得： (5.33)因此考慮到二階過程后，總的有效躍遷幾率振幅為： (5.34)由于，當(dāng)時(shí)（5.17）、（5.18）式中第一項(xiàng)為零，但第二項(xiàng)一般不為零。

16、故只需考慮四極矩效應(yīng)，可得： (5.35)令： (5.36)當(dāng)時(shí)，二階受激吸收過程單位時(shí)間的躍遷幾率為： (5.37)以下估計(jì)二階修正值的數(shù)量級(jí)。一般情況下總可以將波函數(shù)展開成冪級(jí)數(shù)，寫成，如果，在進(jìn)行數(shù)量級(jí)估計(jì)時(shí)可以近似地認(rèn)為，故。取，可得： (5.38)上式與電場(chǎng)強(qiáng)度有關(guān)，在弱場(chǎng)條件下當(dāng)伏/米時(shí)，二階修正值可以忽略不計(jì)。在強(qiáng)場(chǎng)條件下當(dāng)伏/米時(shí)，單位時(shí)間的躍遷幾率就可能有較大的二階修正值。另外，二階過程的修正因子僅與電子初始態(tài)波函數(shù)有關(guān)，與末態(tài)波函數(shù)無關(guān)。5.4 二階過程的時(shí)間反演以下討論二階過程的時(shí)間反演。時(shí)間反演下的初始態(tài)為，按同樣的方法，利用，從（5.11）式可得二階過程躍遷振幅的時(shí)間

17、反演： (5.39)令，當(dāng)時(shí)，就有： (5.40)同樣也有，。利用（5.24）式，將（5.39）式積分，得： (5.41)采用旋波近似，當(dāng)時(shí)在上式右邊第3，5項(xiàng)中令，得躍遷幾率振幅的時(shí)間反演為： (5.42)受激吸收過程總的單位時(shí)間躍遷幾率振幅的時(shí)間反演為： (5.43)與（5.34）式比較，由于，故，躍遷幾率振幅在時(shí)間反演下不能保持不變。同樣考慮到，從（5.25）和（5.26）式可得： (5.44)令： (5.45)當(dāng)時(shí)二階受激吸收過程單位時(shí)間躍遷幾率的時(shí)間反演為： (5.46)可知二階時(shí)間反演過程的修正因子與電子初始態(tài)波函數(shù)有關(guān)，與末態(tài)波函數(shù)無關(guān)。顯然由于，就有: (5.47)不存在時(shí)間反

18、演的對(duì)稱性。如下文對(duì)三階過程的討論所見，這個(gè)結(jié)果具有普遍的意義，對(duì)一般的高階過程都是成立的。可以將時(shí)間反演二階過程對(duì)稱性破壞系數(shù)定義為： (5.48)在強(qiáng)場(chǎng)條件下伏/米時(shí)，時(shí)間反演對(duì)稱性破壞較大。產(chǎn)生的時(shí)間反演對(duì)稱性破壞主由引起，即時(shí)間反演前后初始態(tài)的不對(duì)稱是時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因之一。利用（5.32）和（5.41）式，對(duì)于的二階過程，電子向下能級(jí)躍遷的振幅和幾率為： (5.49) (5.50)以上兩式的時(shí)間反演為： (5.51) (5.52)同樣是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的。利用（5.32）和（5.41）式也容易證明對(duì)于的雙光子二階吸收過程，時(shí)間反演對(duì)稱性保持不變。雙光子吸收過程的時(shí)間反演對(duì)稱性

19、破壞要在三階過程才出現(xiàn)，一般非線性光學(xué)過程的時(shí)間反演問題在下章討論。因此令代表一個(gè)粒子單位時(shí)間內(nèi)在單位輻射密度作用下從態(tài)躍遷到態(tài)的受激吸收幾率，代表一個(gè)粒子單位時(shí)間內(nèi)在單位輻射密度作用下從態(tài)躍遷到態(tài)的受激輻射幾率，有： (5.53)式中是電子的偶極矩，和可正可負(fù)，一般有，從而?？梢娍紤]到推遲相互作用后，帶電粒子的受激吸收與受激輻射系數(shù)一般是不相等的。其結(jié)果是，在非線性光學(xué)中，高階非線性極化系數(shù)在時(shí)間反演下一般不能保持不變，使得非線性光學(xué)現(xiàn)象一般是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的，此問題我們將另文討論。5.5二能級(jí)系統(tǒng)的精確解及其時(shí)間反演以上討論的輻射場(chǎng)是偏振、單色光的情況。容易證明在輻射場(chǎng)是非偏振非單色光

20、的情況下，考慮推遲效應(yīng)后仍存在時(shí)間反演對(duì)稱性的破壞，但本文不予討論。為了證明時(shí)間反演對(duì)稱性破壞不是由微擾論近似引入的，以下討論二能級(jí)原子系統(tǒng)與輻射場(chǎng)相互作用的精確解問題。二能級(jí)系統(tǒng)的波函數(shù)可以寫為： (5.54)代入薛定諤方程可得： (5.55)為簡(jiǎn)單起見在（5.2）式的哈密頓量中僅考慮第一項(xiàng)，令，故。若取偶極近似令，考慮到波函數(shù)的奇偶性，就有。采用旋波近似，得： (5.56)式中。以上兩式可以精確求解，即目前所謂的拉比解。設(shè)初始時(shí)原子處于態(tài)，即，可得： (5.57)若設(shè)初始時(shí)原子處于態(tài)，即，也有： (5.58)可見對(duì)于拉比過程，原子從態(tài)躍遷到態(tài)的幾率與態(tài)躍遷到態(tài)的幾率是一樣的，過程對(duì)時(shí)間反演

21、是不變的。這一點(diǎn)從運(yùn)動(dòng)方程中可以看出，當(dāng)時(shí)在（5.56）令，得到： (5.59)與（5.56）式相比可知，只要令，時(shí)間反演后的運(yùn)動(dòng)方程不變。若考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)，就有，。同樣為簡(jiǎn)單起見，取，可得運(yùn)動(dòng)方程： (5.60) (5.61)上式無法精確求解。對(duì)以上兩式進(jìn)行時(shí)間反演，令，考慮到，得： (5.62) (5.63)即使令，運(yùn)動(dòng)方程也不能保持不變。因此考慮到輻射場(chǎng)的推遲效應(yīng)后，二能級(jí)系統(tǒng)在時(shí)間反演下不能保持不變，時(shí)間反演對(duì)稱性破壞由，和引起。可見光的受激輻射和吸收過程中時(shí)間反演對(duì)稱性破壞不是由微擾論的近似方法引起的。5.6 對(duì)激光物理學(xué)理論產(chǎn)生的影響以下討論本文的修正結(jié)果對(duì)激光基礎(chǔ)理論產(chǎn)生

22、的影響，首先討論二能級(jí)系統(tǒng)。由于，在無粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的條件下，只要比大的足夠多，也有可能使，從而產(chǎn)生激光輸出增益，即不必有粒子數(shù)反轉(zhuǎn)也能產(chǎn)生激光。目前無粒子數(shù)反轉(zhuǎn)產(chǎn)生激光已有大量的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，雖然產(chǎn)生的原因可能不一樣，但按本文這是一個(gè)很平常的結(jié)果。實(shí)際上系統(tǒng)中各能級(jí)上的粒子數(shù)是一個(gè)無法從實(shí)驗(yàn)確定的量，至少在目前的實(shí)驗(yàn)技術(shù)水平上如此。實(shí)驗(yàn)上所能測(cè)量的是光子的數(shù)量，而光子數(shù)是用，和來計(jì)算的?？梢哉f目前激光理論認(rèn)為的，通過粒子數(shù)反轉(zhuǎn)產(chǎn)生激光的眾多情況中，可能也有一部分實(shí)際上并不存在粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。因此應(yīng)將產(chǎn)生光的受激放大的集居數(shù)條件改為，而不是。其次，按目前的理論產(chǎn)生激光至少需要三個(gè)能級(jí)。對(duì)于二能級(jí)平衡系統(tǒng)，

23、存在所謂的細(xì)致平衡 。若，就有： (5.64)即，不出現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，按現(xiàn)有理論也就不可能產(chǎn)生激光。若按本文修正結(jié)果，假定仍有，達(dá)到平衡時(shí)有： (5.65)由于，只要滿足，就可以有，使二能級(jí)系統(tǒng)也能出現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。但此時(shí)卻有，也就是說對(duì)于二能級(jí)系統(tǒng)的穩(wěn)定態(tài)，即使出現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，也可能不產(chǎn)生激光。對(duì)于二能級(jí)系統(tǒng)的非穩(wěn)定態(tài)，有以下兩種情況： (5.66) (5.67)當(dāng)時(shí)，故有，系統(tǒng)不可能產(chǎn)生激光。當(dāng)時(shí)，可能有，系統(tǒng)可能產(chǎn)生激光。但也可能有，系統(tǒng)不產(chǎn)生激光。再來討論修正結(jié)果對(duì)三能級(jí)系統(tǒng)的影響。三能級(jí)系統(tǒng)標(biāo)準(zhǔn)的受激輻射與吸收過程如圖5.2所示，實(shí)際的產(chǎn)生激光過程如圖5.3所示。以下分析二者的差別，從中

24、可以顯示本文修正的意義所在。按圖5.3，處于基態(tài)的粒子被泵抽到能級(jí)后，可以通過輻射躍遷也通過無輻射躍遷進(jìn)入能級(jí)，并在和能級(jí)間形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，產(chǎn)生頻率為的激光。但與圖5.2相比較，圖5.3過程忽略了和能級(jí)間的自發(fā)輻射和受激輻射，以及粒子從能級(jí)向能級(jí)的躍遷。如果按愛因斯坦理論，粒子從基態(tài)躍遷到能態(tài)與粒子從能態(tài)躍遷回基態(tài)的難易程度是一樣的，基態(tài)粒子在單位時(shí)間內(nèi)躍遷到能級(jí)的粒子數(shù)為，同時(shí)就有個(gè)粒子通過受激輻射，以及個(gè)粒子通過自發(fā)輻射，從能級(jí)躍遷回基態(tài)。故大部分躍遷到能級(jí)的粒子將輻射出頻率為的光子直接躍遷回基態(tài)，其結(jié)果對(duì)和能級(jí)間形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)就可能有較大的影響。其次若，能級(jí)上的粒子又會(huì)有相當(dāng)一部分通過受

25、激吸收重新回到能級(jí)，減少和能級(jí)間粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。對(duì)這些問題，目前激光理論的速率方程采用較為模糊的處理方法，一方面不直接考慮粒子從能級(jí)躍遷回基態(tài)的幾率大小問題，僅用一個(gè)抽運(yùn)速率來代替。另一方面，又用無輻射躍遷來代替，這樣就簡(jiǎn)化了實(shí)際過程的復(fù)雜性。若按本文的修正，由于，就可以給出理想的三能級(jí)系統(tǒng)產(chǎn)生激光過程的更為簡(jiǎn)單合理的圖象。可以認(rèn)為由于，使得，以至于大量粒子從基態(tài)躍遷到能級(jí)后，只能有少數(shù)粒子通過自發(fā)輻射和受激輻射直接從能級(jí)躍遷回基態(tài)，大部分能級(jí)上的粒子都將躍遷到能級(jí)。由于，使得，以至于大部分從能級(jí)躍遷到能級(jí)上的粒子無法再躍遷回能級(jí)。又由于，基態(tài)上的粒子難以通過受激吸收躍遷到能級(jí)，卻容易從能級(jí)通過受

26、激輻射躍遷回基態(tài)。因此對(duì)于高效的一個(gè)理想三能級(jí)激光系統(tǒng)，應(yīng)滿足的條件是，?？梢娭灰J(rèn)為，就可以使我們更簡(jiǎn)單合理地解釋激光的產(chǎn)生問題。 圖5.2 三能級(jí)過程的躍遷 圖5.3 三能級(jí)躍遷過程的簡(jiǎn)化用這種方式也可以很好地解釋光的自變透明和自變吸收現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)表明在強(qiáng)場(chǎng)條件下某些介質(zhì)對(duì)光的吸收會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象，使介質(zhì)對(duì)某些頻率的光變得透明。目前的理論對(duì)自透明的解釋是，由于處于低能級(jí)的粒子數(shù)目變少，而介質(zhì)對(duì)光的吸收與低能級(jí)粒子的數(shù)目成正比，就使得吸收變少。同時(shí)處于高能級(jí)的粒子通過受激輻射又增大了透過光的量，從而出現(xiàn)飽和吸收的自透明現(xiàn)象。這種解釋的問題在于如果低能級(jí)上的粒子數(shù)變少，高能級(jí)上的粒子數(shù)變多，高能級(jí)

27、上粒子的自發(fā)輻射量也將增大。達(dá)到穩(wěn)定態(tài)后，單位時(shí)間內(nèi)總有的光子被吸收且以自發(fā)輻射的方式放出。由于自發(fā)輻射在空間各方向上都會(huì)發(fā)生，就難以真正實(shí)現(xiàn)介質(zhì)透明。而按本文理論由于高階修正系數(shù)，若是一個(gè)負(fù)數(shù)，在強(qiáng)場(chǎng)條件下對(duì)于某些介質(zhì)可能有，受激吸收系數(shù)會(huì)變得很小甚至。因此盡管大量粒子仍處于低能級(jí)，此時(shí)也會(huì)出現(xiàn)飽和吸收，使介質(zhì)變得透明。而按目前的理論，電場(chǎng)強(qiáng)度變大時(shí)只會(huì)使吸收系數(shù)變大，不會(huì)出現(xiàn)受激吸收系數(shù)變小甚至的情況。與此相反，當(dāng)高階修正系數(shù)大于零時(shí)，在強(qiáng)場(chǎng)條件下，某些介質(zhì)對(duì)光的吸收也會(huì)大大加強(qiáng)，出現(xiàn)自吸收現(xiàn)象。在目前的非線性光學(xué)中，自吸收現(xiàn)象是用雙光子或多光子吸收，以及受激散射等來解釋的。若按本文的修正

28、，在強(qiáng)場(chǎng)條件下除了會(huì)產(chǎn)生雙光子或多光子吸收等現(xiàn)象外，在單光子吸收過程中也會(huì)產(chǎn)生超常吸收?？梢娪眯拚碚搧斫忉屪宰兺该骱妥宰兾宅F(xiàn)象會(huì)更自然和更合理。5.7 時(shí)間反演對(duì)稱性破壞原因的討論我們需要對(duì)時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因進(jìn)行討論。在5.6節(jié)已證明時(shí)間反演對(duì)稱性破壞不是由微擾論近似引入的。以下說明時(shí)間反演對(duì)稱性破壞也不是由本文采用的半經(jīng)典計(jì)算方法引起的。半經(jīng)典的方法是，帶電粒子用量子力學(xué)來描述，輻射場(chǎng)仍用經(jīng)典電磁理論的描述方法，來處理光的受激輻射與吸收問題。用這種半經(jīng)典的方法的缺陷在于，不能從理論上自動(dòng)得到光的自發(fā)輻射，光的自發(fā)輻射是通過愛因斯坦光的輻射與吸收理論來間接得到的。從嚴(yán)格的意義上，我們

29、也應(yīng)該用量子化的輻射場(chǎng)來處理問題。用這樣的全量子理論，我們可以自動(dòng)地得到光的自發(fā)輻射。然而我們知道，除了光的自發(fā)輻射問題外，在討論光的受激輻射與吸收幾率時(shí)，用半經(jīng)典理論和用全量子理論得到的結(jié)果是一樣的。光的輻射與吸收過程時(shí)間反演對(duì)稱性破壞與我們使用半經(jīng)典理論還是全量子理論無關(guān)。但也恰恰正是光的自發(fā)輻射現(xiàn)象，最明顯地體現(xiàn)了光與帶電粒子相互作用過程的時(shí)間反演不對(duì)稱性。因?yàn)樽匀唤缰兄淮嬖诠獾淖园l(fā)輻射過程，不存在光的自發(fā)吸收過程，這個(gè)結(jié)果對(duì)時(shí)間反演是完全不對(duì)稱的。在考慮到輻射場(chǎng)多極矩效應(yīng)后，用全量子理論我們也同樣可以得到時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的結(jié)果。因?yàn)槿孔永碚撝兄皇菍⑾嗷プ饔霉茴D算符（5.5）式中的

30、量用光子的產(chǎn)生和湮滅算符來表示，即令或，這種對(duì)應(yīng)不改變過程時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的本質(zhì)。問題在于在全量子理論中采用了光子的產(chǎn)生和湮滅算符后，對(duì)高階過程的處理和計(jì)算就有許多不方便，甚至由于太復(fù)雜而實(shí)際上無法進(jìn)行。事實(shí)上由于自發(fā)輻射的相反過程不存在，處于低能級(jí)的電子向高能級(jí)躍遷的自發(fā)吸收不是一個(gè)可以自動(dòng)發(fā)生的過程，因此光的發(fā)射與吸收過程本身就是時(shí)間反演的不對(duì)稱性。如果用全量子理論來處理，時(shí)間反演的不對(duì)稱性的破壞將變得更明顯。由于描述光的受激輻射與吸收的相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下不變，那么時(shí)間反演對(duì)稱性破壞是由什么因素引起的呢？注意到本文采用了旋波近似方法，那么光的受激輻射和吸收過程中時(shí)間反演對(duì)稱性破

31、壞是否由旋波近似方法引起的呢？同時(shí)由于總的相互作用哈密頓量是由多項(xiàng)之和構(gòu)成，在時(shí)間反演下總哈密頓量不變，但其中的單個(gè)分量對(duì)時(shí)間反演不是不變的，而單個(gè)輻射或吸收過程只對(duì)應(yīng)于總相互作用哈密頓量的某個(gè)分量。那么時(shí)間反演對(duì)稱性破壞是否也與實(shí)際躍遷過程只有部分相互作用哈密頓量分量起作用有關(guān)呢？以下我們來一般地討論這個(gè)問題。設(shè)微觀狀態(tài)用和來表示，其時(shí)間反演態(tài)為和。若哈密頓算符在時(shí)間反演下不變，考慮到是厄密算符，我們有，按量子力學(xué)可以得到時(shí)間反演的細(xì)致平衡公式： (5.68)對(duì)于光的受激輻射和吸收問題，若我們只考慮原子在單色光的作用下的躍遷，相互作用哈密頓量為： (5.69)我們?cè)谟?jì)算中也僅考慮單粒子態(tài)，令

32、： (5.70) (5.71)將（5.69）（5.71）式代入（5.68）式，得： (5.72)上式是多項(xiàng)求和的結(jié)果，表示總的躍遷幾率在時(shí)間反演下是保持不變的。但由于受到能量守恒定律的限制，上式中只有少數(shù)滿足的項(xiàng)才是可以實(shí)現(xiàn)的，不滿足這個(gè)條件的項(xiàng)實(shí)際上是被禁戒的。將滿足能量守恒的躍遷項(xiàng)保留下來，將不滿足能量守恒的躍遷項(xiàng)去掉，這個(gè)過程實(shí)際上就是所謂的旋波近似，其結(jié)果就有可能導(dǎo)致（5.72）式不成立，即時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。本文是在的情況下，計(jì)算與子項(xiàng)算符（或）對(duì)應(yīng)的子項(xiàng)躍遷過程的時(shí)間反演對(duì)稱性問題。由于（5.72）式不能精確計(jì)算，需要采用近似方法。令，對(duì)于一階近似，我們有。再假設(shè)原子從態(tài)躍遷到態(tài)，

33、就得到（5.14）所示的躍遷幾率及其時(shí)間反演（5.28）式。結(jié)果表明盡管單個(gè)子項(xiàng)的哈密頓算符不滿足時(shí)間反演對(duì)稱性，但對(duì)于光的受激輻射與吸收一階過程，躍遷幾率對(duì)時(shí)間反演仍然是不變的。對(duì)于二階過程，同樣假設(shè)原子從態(tài)躍遷到態(tài)，得到的是（5.37）和（5.46）式。表明受激輻射與吸收的二階微擾過程是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的，對(duì)稱性破壞與束縛態(tài)原子時(shí)間反演前后初始態(tài)對(duì)哈密頓算符的平均值不相等有關(guān)。因此可以說時(shí)間反演對(duì)稱性被破壞的原因之一在于束縛態(tài)原子不同能級(jí)間的躍遷要滿足能量守恒，這種限制條件導(dǎo)致某些躍遷子過程實(shí)際上被禁戒，從而使其他可實(shí)現(xiàn)的躍遷子過程的總和的時(shí)間反演對(duì)稱性被破壞，即： (5.73)而這些可

34、實(shí)現(xiàn)的子過程的總和就是我們實(shí)際觀察到的現(xiàn)象，一般是不可逆的。 另外還應(yīng)當(dāng)看到，雖然總的哈密頓量在時(shí)間反演下不變，但其中的子項(xiàng)哈密頓算符在時(shí)間反演下一般是不能保持不變的。從圖5.1中可以看到，（5.69）式中的子項(xiàng)和對(duì)應(yīng)于向下能級(jí)的躍遷或受激輻射過程。和對(duì)應(yīng)于向上能級(jí)的躍遷或受激吸收過程。例如對(duì)于某個(gè)處于基態(tài)的原子，該原子向高能級(jí)躍遷時(shí)，總哈密頓量中實(shí)際上只有以下分量起作用： （5.74）其余部分是不起作用的。我們將實(shí)際起作用的哈密頓分量稱為有效哈密頓量，顯而易見以及其中的單個(gè)子項(xiàng)和都不存在時(shí)間反演對(duì)稱性，這也是光的受激輻射與吸收躍遷過程時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因之一。由于在時(shí)間反演下，正是和的差

35、別導(dǎo)致（5.36）式中的和（5.45）式中的有一個(gè)負(fù)號(hào)的差別。這個(gè)差別由計(jì)算一階過程和二階過程的總躍遷幾率時(shí)幾率振幅的干涉項(xiàng)引起，也是導(dǎo)致時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因之一。因此在光的受激輻射與吸收這種特殊過程中，對(duì)于某個(gè)具體的態(tài)到態(tài)的躍遷，設(shè)幾率振幅為，此過程時(shí)間反演的幾率振幅則應(yīng)當(dāng)為，由于可能有，從而導(dǎo)致： （5.75）這個(gè)結(jié)果也是導(dǎo)致時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因之一。因此與代表總過程的（5.68）式不一樣，對(duì)于光的受激輻射與吸收問題，代表單個(gè)具體可實(shí)現(xiàn)躍遷過程的（5.75）式不滿足細(xì)致平衡條件?？梢姽獾氖芗ぽ椛浜臀者^程時(shí)間反演對(duì)稱性破壞的原因是較復(fù)雜的，實(shí)際上由多重原因引起。但若不考慮電磁相互作

36、用的推遲效應(yīng)，一般而言光的受激輻射和吸收過程是對(duì)時(shí)間反演對(duì)稱的。另外對(duì)于能級(jí)連續(xù)分布的非束縛態(tài)帶電粒子與輻射場(chǎng)間的相互作用，由于不存在帶電粒子時(shí)間反演前后初始態(tài)的不對(duì)稱問題，也就不存在這種類型時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。但由于帶電粒子存在運(yùn)動(dòng)速度，考慮到推遲相互作用后，非束縛態(tài)帶電粒子與輻射場(chǎng)間的相互作用哈密頓量中就會(huì)產(chǎn)生新的附加項(xiàng)，而這個(gè)附加項(xiàng)是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的，這問題將在第七章中討論。在量子場(chǎng)論中這就是前文所述的，考慮到質(zhì)量重整化效應(yīng)后康普頓散射過程時(shí)間反演對(duì)稱性破壞問題。第二章和第三章中我們已經(jīng)看到，電磁相互作用的高階微擾重整化過程存在時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。因此在不論在量子場(chǎng)還是在量子力學(xué)中，

37、時(shí)間反演對(duì)稱性破壞是廣泛的存在的。高階微擾重整化過程產(chǎn)生的時(shí)間反演對(duì)稱性破壞是由于重整化后的相互作用哈密頓量對(duì)時(shí)間反演不對(duì)稱引起，對(duì)稱性破壞最少發(fā)生在三階過程，破壞程度在的數(shù)量級(jí)，是比較很小的。而在光的受激輻射與吸收過程中，時(shí)間反演對(duì)稱性破壞不是主要由相互作用哈密頓量對(duì)時(shí)間反演不對(duì)稱引起。時(shí)間反演對(duì)稱性破壞最小發(fā)生在二階過程，是比較大的。對(duì)非束縛態(tài)粒子，其能級(jí)連續(xù)分布，與輻射場(chǎng)相互作用總的過程是可實(shí)現(xiàn)的。若哈密頓算符對(duì)時(shí)間反演不變，則躍遷幾率對(duì)時(shí)間反演也是不變的，因?yàn)榉鞘`態(tài)自由粒子本身沒有時(shí)間反演前后初始態(tài)不對(duì)稱問題，也不存在和的差別。但如第七章所示，在量子力學(xué)中考慮到電磁推遲效應(yīng)后，帶電粒

38、子間的電磁相互作用哈密頓量也是破壞時(shí)間反演對(duì)稱性的。這種對(duì)稱性破壞也起碼發(fā)生在三階過程，與量子場(chǎng)論高階微擾重整化過程產(chǎn)生的時(shí)間反演對(duì)稱性破壞是一致的。因此我們可以說在相對(duì)論性的帶電粒子電磁相互作用理論中，時(shí)間反演對(duì)稱性破壞體現(xiàn)在量子場(chǎng)論高階微擾重整化過程中。在非相對(duì)論性的帶電粒子電磁相互作用理論中，時(shí)間反演對(duì)稱性破壞則由電磁推遲相互作用引起。在這兩種過程中相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下一般都不能保持不變，對(duì)稱性破壞具有相同且較小的數(shù)量級(jí)。而在輻射場(chǎng)與束縛態(tài)帶電粒子的電磁推遲相互作用過程中，也存在時(shí)間反演對(duì)稱性破壞。在這種過程中總相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下不變，時(shí)間反演對(duì)稱性破壞與可實(shí)現(xiàn)子過程的

39、哈密頓量對(duì)時(shí)間反演不對(duì)稱，以及束縛粒子初始態(tài)在時(shí)間反演前后的不對(duì)稱有關(guān)，且時(shí)間反演對(duì)稱性破壞有較大的數(shù)量級(jí)。雖然我們以上討論的是單粒子不同態(tài)之間的受激輻射與吸收問題，其重要性在于它可能為我們提供一種方法，解決長(zhǎng)期以來困擾物理學(xué)界的所謂微觀過程可逆，宏觀過程不可逆的可逆性佯謬問題。長(zhǎng)期以來我們都認(rèn)為微觀粒子的相互作用過程對(duì)時(shí)間反演是可逆的，但日常中所見的由熱力學(xué)第二定律所支配的所有宏觀孤立系統(tǒng)非平衡演化過程卻都是不可逆的。產(chǎn)生這個(gè)矛盾的原因至今不清，雖然目前也已提出許多理論進(jìn)行解釋，但都不能令人滿意。目前之所以認(rèn)為微觀過程對(duì)時(shí)間反演可逆，是由于認(rèn)為微觀過程相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下不變，導(dǎo)致量

40、子力學(xué)運(yùn)動(dòng)方程在時(shí)間反演下不變。但我們知道宏觀系統(tǒng)由大量的原子分子組成，原子分子又是由束縛態(tài)帶電粒子組成，而帶電粒子間的相互作用一般通過發(fā)射與吸收光子來完成的。按本文的討論，即使微觀粒子的電磁相互作用哈密頓量在時(shí)間反演下不變，由于受能量守恒關(guān)系以及束縛態(tài)原子分子本身狀態(tài)的限制，系統(tǒng)總相互作用哈密頓量描述的某些量子躍遷過程實(shí)際上是被禁戒，或在某種情況下是不會(huì)出現(xiàn)的，從而使得實(shí)際可實(shí)現(xiàn)的子過程破壞時(shí)間反演對(duì)稱性。只有在系統(tǒng)達(dá)到宏觀平衡時(shí)，或大量的束縛態(tài)帶電粒子輻射與吸收光子達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡時(shí)，從宏觀總過程的角度或從統(tǒng)計(jì)意義上才對(duì)時(shí)間反演保持不變。因此可以說宏觀過程的不可逆性實(shí)際上來源于微觀過程的不可逆

41、性。這問題嚴(yán)格的討論要應(yīng)用非平衡量子統(tǒng)計(jì)力學(xué)，有待于進(jìn)一步的討論。參考文獻(xiàn)1. 章若冰、王清風(fēng)，激光物理導(dǎo)論，天津大學(xué)出版社，324（1988）.2. P. N. Butcher, D. Cotter, The elements of nonlinear Optics, Cambridge University Press. 1990.3.Y. Wu. et al. Phys Rev. Lett. 42, 1077 (1977). K.J. Boller et al, Phys Rev Lett., 66 2591 (1991).Jinyue Gao et al. Opt.Comm, 93, 323 (1992) 4. S.L.McCall, H.M.Gibbs and T.N.C.Venkateasn, J. Opt. Soc. Am. 65, 1184 (1975). D.