表面活性劑對(duì)微生物降解污水中有機(jī)物的影響

1、表面活性劑對(duì)微生物降解污水中有機(jī)物的影響劉赫（同濟(jì)大學(xué)建筑設(shè)計(jì)研究院（集團(tuán)）有限公司，上海 200092）摘 要：通過(guò)確定污水進(jìn)水水質(zhì)和活性污泥的性質(zhì)，對(duì)微生物降解動(dòng)力學(xué)進(jìn)行定量描述，對(duì)活性污泥法污水處理系統(tǒng)的數(shù)學(xué)模型模 擬是非常必要的。文章研究了活性污泥法降解含有表面活性劑污水的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，并對(duì)污水的成分進(jìn)行了定性分析（以 COD 分?jǐn)?shù)的形式 表達(dá)）。5 種表面活性劑分別為 3 種陰離子型的和 2 種非離子型的，每種均與進(jìn)水混合形成表面活性劑的濃度為 50 mg/L 的人工配制工業(yè) 污水。增大污水中表面活性劑的濃度會(huì)降低微生物對(duì)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的親和力。在含有表面活性劑的污水中，異養(yǎng)微生物的最高生長(zhǎng)

2、比速率（max）也維持在較高水平，但是低于不含表面活性劑的情況。含有苯環(huán)的表面活性劑最容易抑制活性污泥系統(tǒng)的生物降解能力。關(guān)鍵詞：陰離子表面活性劑； 非離子型表面活性劑； 生物降解； COD 分?jǐn)?shù)； 動(dòng)力學(xué)參數(shù)中圖分類號(hào)：X703.1文獻(xiàn)標(biāo)志碼：Adoi：10.3969/j.issn.1003-6504.2014.01.028文章編號(hào)：1003-6504(2014)01-0144-04Effect of Surfactants on the Biodegradation of Organic Matter in Industrial WastewaterLIU He（Architectural

3、 Design（Group）Co. Ltd.，Tongji University，Shanghai 200092，China）Abstract：While using the contemporary mathematical models for the simulation of activated sludge systems，it is necessary to describe quantitatively the kinetics of microbiological process and to characterize wastewater components in the

4、influent and activated sludge. Kinetic parameters of the aerobic biodegradation of organic matter in wastewater containing synthetic surfactants in an activated sludge system were determined and discussed. Also the composition of the tested wastewater was estimated andexpressed as COD fractions. Fiv

5、e synthetic surfactants，including three anionic and two nonionic，of different chemical structureswere investigated，each of them was tested separately and dissolved in wastewater to obtain a concentration of 50 mg/L，which can be found in some industrial wastewater. The presence of the elevated amount

6、 of synthetic surfactants in wastewater decreased theaffinity of biomass to substrate. Nevertheless，the maximum specific growth rates （ma）xof heterotrophic biomass exposed towastewater containing surfactants were high but usually lower than max estimated for wastewater without surfactant. Surfactant

7、s， which contain a benzene ring，are the most likely to deteriorate wastewater treatment process in the activated sludge system.Key words：anionic surfactants；nonionic surfactants；biodegradation；COD fractionation；kinetic parameters成功地應(yīng)用數(shù)學(xué)模型對(duì)活性污泥系統(tǒng)進(jìn)行模擬 的前提是準(zhǔn)確確定系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)、化學(xué)計(jì)量參數(shù) 和污水污泥的性質(zhì)。污水污泥的性質(zhì)可以借助物理化 學(xué)指

8、標(biāo)及其生物指標(biāo)進(jìn)行確定，最常使用的 ASMs 軟件更多采用生物方法而非物理化學(xué)的方法1對(duì)生物 系統(tǒng)進(jìn)行模擬。在所有的生物方法中，基于測(cè)定活性 污泥對(duì)氧氣瞬間吸收速率（OUR）的呼吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量法 既是最常用到的確定污水水質(zhì)的方法1-2，又是確定動(dòng) 力學(xué)參數(shù)和化學(xué)計(jì)量參數(shù)的重要方法。文獻(xiàn)3已經(jīng)指出可以通過(guò)簡(jiǎn)單的序批式實(shí)驗(yàn)測(cè)定活性污泥對(duì)氧氣 的瞬間吸收速率，然后進(jìn)一步確定動(dòng)力學(xué)大部分參數(shù) 和污水的成分。ASM 模擬軟件的作者證明序批式呼 吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量法是非常值得推薦的方法，并且該方法現(xiàn) 在已經(jīng)成為了 ASM 模擬軟件校準(zhǔn)的標(biāo)準(zhǔn)方法，尤其是 應(yīng)用于動(dòng)力學(xué)參數(shù)的評(píng)估時(shí)更為有效1，4。人工合成的表面活性劑已經(jīng)

9、廣泛應(yīng)用日常于生 活和工業(yè)中，最常見(jiàn)的表面活性劑分為陰離子型和非離 子型 2 種5。人們已經(jīng)對(duì)陰離子型和非離子型表面活環(huán)境科學(xué)與技術(shù)編輯部：（網(wǎng)址）（電話電子信箱）hjkxyjs收稿日期：2013-03-05；修回 2013-06-07作者簡(jiǎn)介：劉赫（1977-），女，工程師，碩士，主要從事污水處理廠設(shè)計(jì)，（電話電子信箱）hj32lh。性劑的生物降解規(guī)律及其對(duì)環(huán)境的影響研究多年6-8， 然而對(duì)生物降解表面活性劑動(dòng)力學(xué)參數(shù)的定量描述 還很少9-10。因此本文研究了好氧異養(yǎng)菌在分別含有 50 mg/L 陰離子型和非離子型表面活性劑的污水中降

10、解有機(jī)物的動(dòng)力學(xué)參數(shù)。動(dòng)力學(xué)參數(shù)和化學(xué)計(jì)量參數(shù)通 過(guò)呼吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量法測(cè)定，污水的主要組分通過(guò) COD 分?jǐn)?shù)進(jìn)行表征。1材料和方法1.1表面活性劑本文共選用了 5 種廣泛用于洗衣粉和去污劑中 表面活性劑5，3 種陰離子型（A1，A2，A3）和 2 種非離 子型 （N1，N2），表 1 列出了 5 種表面活性劑的化學(xué) 式。污水中表面活性劑的濃度控制在 50 mg/L，這個(gè)濃 度高于城市污水中表面活性劑的濃度，和部分工業(yè)污 水表面活性劑的濃度相當(dāng)。一般工業(yè)污水中的陰離子 表面活性劑濃度可以達(dá)到 300 mg/L，非離子型的則僅 僅略超過(guò) 30 mg/L5，9。來(lái)自于制革廠、紡織廠、水果加 工廠和造紙廠

11、的廢水中陰離子型或者非離子型的表呼吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量序批實(shí)驗(yàn)在 20 攪拌器中進(jìn)行， 攪拌器的體積為 3 L。污水（含有或者不含表面活性劑） 與污泥進(jìn)入反應(yīng)器后，立刻測(cè)定系統(tǒng)的 DO 和 OUR。整個(gè)系統(tǒng)通過(guò) Visual Designer 4.0 軟件控制和監(jiān)測(cè)DO 和 OUR。文章采用 2 種不同的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)/生物量（S(0)/X(0)）比值，較高的為（4.5±0.3）mg/mg（COD 總/VSS）， 較低的為（0.15±0.02）mg/mg（COD 總/VSS）。為了避免硝 化細(xì)菌利用水中的 DO，在實(shí)驗(yàn)初始階段投加硝化抑制 劑（烯丙基硫脲），序批實(shí)驗(yàn)連續(xù) 12 h 運(yùn)行，每

12、組實(shí)驗(yàn) 均進(jìn)行 2 組平行試驗(yàn)。在每組實(shí)驗(yàn)開始前和結(jié)束后， 立刻測(cè)定水樣 COD、TSS，揮發(fā)性固體濃度（VS），揮發(fā)性懸浮固體濃度（VSS）。1.4數(shù)據(jù)分析動(dòng)力學(xué)參數(shù)主要為：異氧微生物最大生長(zhǎng)比速（max），半飽合常數(shù)（KS），水解常數(shù)（kH）和異養(yǎng)衰減系數(shù)（bH）。max 和 KS 在高 S(0)/X(0)比值下測(cè)定，kH 依據(jù)在 低 S(0)/X(0)比值下測(cè)定。和文獻(xiàn)3不同的是本文異氧 微生物產(chǎn)生系數(shù)（YH）不是固定在 0.67 g/g（COD/COD）， 而是根據(jù)以下方程進(jìn)行計(jì)算：面活性劑濃度則可以達(dá)到臨界膠束濃度5。表 1 5 種含有表面活性劑的污水性質(zhì)和對(duì)照組污水性質(zhì)YH = C

13、OD 微 生 物 COD 基 質(zhì)（1）Table 1 Characteristics of tested wastewater編號(hào)化學(xué)式污水平均 COD/mg·L-1污水 COD 可以分為以下 5 個(gè)部分：易生物降解部分（SS），難生物降解部分（XS），溶解性非生命物質(zhì)（S）I ，A1H3C-(CH2)11-O-SO3Na 735A2H C-(CH ) -10-CH(CH )-Ph-SO H 735懸浮性非生命物質(zhì)（X）I的 COD 可以表達(dá)為：和異氧微生物（XBH）。因此，總32 733A3H3C-(CH2)10-O-(CH2CH2O)4- SO3H 725N1H3C-(CH2)1

14、1-13-O-(CH2CH2O)10-H 740N2H C-(CH ) -Ph-O-(CH CH O) -H 710COD 總=SI+XI+XBH+SS+XS（2）2結(jié)果與討論對(duì)照組32 822 72.1動(dòng)力學(xué)參數(shù)和化學(xué)計(jì)量參數(shù)的計(jì)算（不含表面活性劑）1.2污水和污泥7502.1.1微生物的最大生長(zhǎng)比速 max表 2 中列出了動(dòng)力學(xué)參數(shù)和異氧微生物產(chǎn)額系人工配制的污水含有酵母提取物 80 mg/L，奶粉150 mg/L，蔗糖 50 mg/L，淀粉 200 mg/L，葵花籽油 90 mg/L，磷酸二氫鉀 25 mg/L，磷酸一氫鉀 29 mg/L，磷酸 一氫鎂 3 mg/L，尿素 40 mg/L

15、，氯化銨 30 mg/L，硫酸鐵 8 mg/L，水樣的 COD 為 600 mg/L。本污水的成分和文 獻(xiàn)11采用膜生物反應(yīng)器（MBR）對(duì)污水中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)進(jìn) 行去除的污水成分相同。用于呼吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量實(shí)驗(yàn)中污水 的初始 COD 見(jiàn)表 1。為了和投加表面活性劑的污水的 COD 相近，對(duì)照組水樣的 COD 由 710740 mg/L 提高 至 750 mg/L，即每個(gè)成分濃度相應(yīng)擴(kuò)大。本實(shí)驗(yàn)中的活性污泥取自上海白龍港污水處理 廠的二沉池?？偣腆w濃度（TSS）為 8.49.2 g/L，揮發(fā)性 固體濃度（TVSS）為 6.57.5 g/L，污泥的體積指數(shù)為 85100 mL/g TSS，停留時(shí)間為 27 d

16、。1.3 呼吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量序批實(shí)驗(yàn)數(shù)（YH）。微生物的最大生長(zhǎng)比速 max 依賴于營(yíng)養(yǎng)物質(zhì) 濃度和周圍環(huán)境條件，是活性污泥的重要參數(shù)。通過(guò) 對(duì)比 max 可以得出以下結(jié)論：首先，在呼吸運(yùn)動(dòng)計(jì)量 序批中，含有表面活性劑的污水中 max 通常比對(duì)照實(shí) 驗(yàn)中的 max 要低，如在含有 N2 的污水微生物 max 為 7.8 d-1，對(duì)照組中的 max 為 21.4 d-1。因此可以斷定表 面活性劑 N2 是微生物生長(zhǎng)的有效抑制劑。N2 抑制作 用應(yīng)該和它自身的結(jié)構(gòu)和中間產(chǎn)物結(jié)構(gòu)相關(guān)，如它的 中間產(chǎn)物烷基酚類（壬基酚）也是微生物抑制劑12。N2 分子本身含有 1 個(gè)苯環(huán)和 7 個(gè)乙氧基（表 1），而乙氧

17、基的可生化性低，因此微生物對(duì)其降解率也低13-14。與 碳鏈有機(jī)物相比，苯環(huán)的對(duì)位開環(huán)和間位開環(huán)均需要 更多的生化反應(yīng)。A2 和 N2 2 種表面活性劑均含有苯 環(huán)，含 A2 的污水中微生物 max 比含有 N2 的高80%，但比含有其他表面活性劑（A1，A3，N1）的要低。146第 37 卷其次，盡管在含有表面活性劑的污水中 max 比對(duì) 照組中低，但是 max 依然維持在較高水平。通過(guò)和前 人的研究結(jié)果對(duì)比發(fā)現(xiàn)，即使是本研究中 max 的最低 值依然在正常范圍內(nèi)（表 2），原因可能是：首先，當(dāng)營(yíng) 養(yǎng)物質(zhì)過(guò)量時(shí)生長(zhǎng)速度快的有機(jī)物更有優(yōu)勢(shì)，因此成 為了主要的菌群。Novak 等15指出 S(0

18、)/X(0)較高時(shí)的 max 是 S(0)/X(0)較低時(shí) max 的 2.5 倍。文章的 max 超過(guò)了 Novak 等報(bào)道的 max=10 d-1 的結(jié)論，然而僅僅是 對(duì) Escherichia coli 等細(xì)菌進(jìn)行實(shí)驗(yàn)得到的 max 并不 適用于典型的異氧微生物16。必須要提到的是為了對(duì) max 進(jìn)行合適的評(píng)估，必須要避免營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的濃度限 制，S(0)/X(0)必須保持較高的原因4。其次，可能是因?yàn)?合成污水中含有不同類型的碳源，如糖、淀粉、奶粉等， 可以適合不同種類微生物的生長(zhǎng)11。表 2 異氧好氧微生物降解有機(jī)物的動(dòng)力學(xué)參數(shù)和化學(xué)計(jì)量參數(shù)Table 2 Kinetic and sto

19、ichiometric parameters of heterotrophic aerobic conversion of organic matter in wastewater with and without synthetic surfactants動(dòng)力學(xué)參數(shù)A1A2A3N1N2control文獻(xiàn)3結(jié)果max (d-1)14.8±0.814±0.221.2±0.317.2±0.27.8±0.321.4±0.5413YH(g COD/g COD)0.730.700.690.460.440.790.50.7kH(d-1)9

20、7;0.42.74±0.14.37±0.14.23±1.13.1±0.13.6±0.20.65KS(mg O2/L)95±5245±16.5135±8120±4.5140±8.565±3.5530bH(d-1)0.25±0.0.2半飽和系數(shù)（KS） 另外一個(gè)重要的動(dòng)力學(xué)參數(shù)就是半飽和系數(shù)（KS），KS 可以反映營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和微生物間的親和力。本研究中 KS 比文獻(xiàn)中報(bào)道的城市污水的 KS 要高，但是比含有表 面活性劑的工業(yè)污水的 KS 并不高9-10。隨著 K

21、S 增大， 基質(zhì)和微生物間的作用力會(huì)越來(lái)越弱。對(duì)照組中 KS 約為 65 mg/L，比典型城市污水的 KS 至少高 50%4， 這可能是由于污水有機(jī)物由多種類型碳源組成。另 一方面也說(shuō)明，不同類型碳源可以為不同的微生物提 供營(yíng)養(yǎng)，包括生長(zhǎng)速率最快的種群。有些有機(jī)碳源并不能很好的被微生物利用（如淀粉），因?yàn)榈矸坌枰?先被水解后才能被微生物利用。 人工合成污水的 COD 為 750 mg/L，一般國(guó)內(nèi)的生活污水 COD 都低于 530 mg/L4，因此，營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)過(guò)量可以降低微生物對(duì)其 的親和力17。本研究中確定的 KS 比常見(jiàn)城市污水的 KS 高，但 是比其它的含有活性劑的污水的 K（S 952

22、45 mg/L）要低。 在含有表面活性劑的污水中，營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和活性污泥間 的親和力可以下降為 1/4 左右。在含有 A2 的污水中， 營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和活性污泥的親和力下降的最多；含有其它 幾種表面活性劑污水的 KS 與對(duì)照組污水的相比低 40%。通過(guò)以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明污水中的表面活性劑確實(shí) 可以降低微生物對(duì)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的親和力。Carvalho 等10指出對(duì)于非離子型表面活性劑 Brij 30（濃度為 40 450 mg/L）作為唯一的碳源系統(tǒng)，半飽和系數(shù)的范圍 是 150210 mg /L。2.1.3 產(chǎn)額系數(shù)（YH）城市污水中的異氧好氧菌的產(chǎn)額系數(shù)（YH）通常 為 0.50.7 g/g（COD/COD）

23、4。對(duì)于一些典型的工業(yè)污 水，陰離子型或者非離子型的表面活性劑的濃度可以達(dá)到 50 mg/L，這些污水的 YH 也在文獻(xiàn)報(bào)道的 YH 范 圍之內(nèi)波動(dòng)或者接近該范圍4。對(duì)于含有陰離子型表 面活性劑的污水，YH 接近 0.67 g/g（COD/COD），并在 0.690.73 之間波動(dòng)；對(duì)于含有非離子型表面活性劑 N1 的污水，YH 為 0.46；當(dāng)含有 N2 時(shí)，YH 為 0.44。因此可 以發(fā)現(xiàn)含有非離子型表面活性劑的污水，YH 較低，這 說(shuō)明更多的有機(jī)物被用于產(chǎn)生能量的新陳代謝，而不 是新生物個(gè)體的生長(zhǎng)。異氧微生物將 50%的有機(jī)物轉(zhuǎn) 化為新的生物個(gè)體，55%60%的有機(jī)物轉(zhuǎn)化為能量， 因此

24、 YH 也就是 0.5 g/g（COD/COD）4。含有高濃度非 離子型表面活性劑 Brij 30 的污水中，YH 范圍為 0.13 0.55 g/g（COD/COD）10，比典型的城市污水 YH 要低。 本文中對(duì)照組的 YH 為 0.79 g/g（COD/COD），比文獻(xiàn) 中的城市污水的 YH 要高。這也就是說(shuō)，和含有陰離子 和非離子表面活性劑的污水相比，更多的有機(jī)物轉(zhuǎn)化 為新的生物個(gè)體。對(duì)于營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)充足的系統(tǒng)，典型的 YH 可以高達(dá) 0.95 g/g（COD/COD）。2.1.4其他參數(shù)為了確定懸浮有機(jī)物的水解常數(shù)（kH），假設(shè)反應(yīng) 為簡(jiǎn)單的一級(jí)反應(yīng)。本研究也證明了水解過(guò)程和生物 的生長(zhǎng)速

25、率相比是緩慢的。從表 2 可以看出水解常數(shù) kH 在 2.79 d-1 間變化，這和文獻(xiàn)中報(bào)道的好氧異樣微 生物的 kH 范圍吻合4。含有表面活性劑 A1 的污水的 kH 幾乎是文獻(xiàn)中報(bào)道 2 倍，可能是因?yàn)?A1 是非常容 易降解物質(zhì)18；含有 A2 或者 N2 的污水 kH 最低，因?yàn)?這 2 種表面活性劑本身均含有苯環(huán)結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)最復(fù) 雜。含有除了 A1 以外其它 4 種表面活性劑的污水 其 kH 低可能是由于 A1 的純度較高，而其他表面活性 劑除了含有活性組分以外還含有一些佐藥。在污水處理工藝中，衰減是描述有機(jī)物轉(zhuǎn)化的必要參數(shù)4。對(duì)于微生物的濃度（XBH）而言，衰減通常采 用一級(jí)反應(yīng)進(jìn)

26、行表達(dá)，方程中的系數(shù)被稱為衰減常數(shù)（bH）。bH 的范圍通常為 0.10.6 d-13-4。本研究中活性污泥 中微生物的 bH 為 0.25 d-1，和文獻(xiàn)中報(bào)道的基本一致。 總之，通過(guò)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)的分析，尤其是最大生長(zhǎng)比 速、半飽和系數(shù)和水解常數(shù)，可以得出 A2 和 N2 的存在 可以最大程度上抑制污水中有機(jī)物的生物降解。微生物 降解有機(jī)物程度以溶解態(tài) COD 的去除率表達(dá)，在含有 表面活性劑的污水中溶解態(tài) COD 的去除率較低，尤其是當(dāng) S(0)/X(0)較低的時(shí)候 COD 去除率更低（圖 1）。難降解部分 XS。和典型城市污水的 COD 分?jǐn)?shù)相比，含 有表面活性劑的難降解部分 XS 的 C

27、OD 分?jǐn)?shù)約低 6%20%（表 3），對(duì)照組實(shí)驗(yàn)難降解部分 XS 比文獻(xiàn)中 報(bào)道的低 20%以上，這可能是由于污水的組成成分 不同。必須強(qiáng)調(diào)的是，在本文中易降解部分 SS 和難降 解部分 XS 的COD 分?jǐn)?shù)是通過(guò)積分方法獲得的 ，積 分方法比微分方法和相似的方法更為準(zhǔn)確，因此， 易降解部分 SS 和難降解部分 XS 的 COD分?jǐn)?shù)誤差非 常小。表 3 有機(jī)物組分所占的 COD 分?jǐn)?shù)與文獻(xiàn)結(jié)果對(duì)比Table 3 Comparison of COD fractionation obtained with the literature dataCOD分?jǐn)?shù)含有陰離子型 表面活性劑的污水/%含有非離子

28、型 表面活性劑的污水/%合成污水 對(duì)照組/%城市 污水3/%SS5757879SI11.5131214101012XS40484049345560XI2127.5163031810XBH111513141712152.2污水中各個(gè)組分在 COD 中的比例圖 2 列出了本研究中所有污水的 COD 比例。含 有表面活性劑的污水中，其各個(gè)組分所占的 COD 分 數(shù)僅有很小的區(qū)別，易降解物質(zhì)（SS）和難降解物質(zhì)濃3結(jié)論人工合成表面活性劑對(duì)好氧異樣生物降解部分 工業(yè)污水中的有機(jī)物的影響可以分為以下幾個(gè)方面：（1）隨著污水中表面活性劑濃度的增大，營(yíng)養(yǎng)物 質(zhì)和微生物間的作用力將下降，這種效應(yīng)在鏈烷基苯 磺酸

29、中最為明顯。（2）含有表面活性劑的污水中的微生物的 max 較度（XS）的含量也可以通過(guò) COD 分?jǐn)?shù)確定。含有表面高，但是比不含有表面活性劑的污水的 max略低，只有活性劑 A3 和N1 的污水的 SS 和 XS 的 COD 分?jǐn)?shù)均較低，但這 2 種表面活性劑都是易降解的物質(zhì)5，8，這種矛盾 的結(jié)果還很難解釋。然而，對(duì)于所有含有表面活性劑污 水其難降解有機(jī)物 XS 的 COD 分?jǐn)?shù)差別則相對(duì)更小，不 超過(guò) 9%（圖 2）。溶解態(tài)的 COD 分?jǐn)?shù)（易降解部分 SS 和 非生命部分 S）I 和文獻(xiàn)3研究（含有的合成表面活性劑 為 50 mg/L）的結(jié)果相近（表 3）。本研究污水中的異氧微 生物的

30、百分比也和文獻(xiàn)中報(bào)道的基本一致。本研究的結(jié)果和文獻(xiàn)3研究結(jié)果唯一不同的是烷基乙氧基酚類的表面活性劑抑制微生物的生長(zhǎng)，并 降低其 max；（3）含有苯環(huán)的表面活性劑會(huì)更大程度上降低活性污泥工藝的對(duì)有機(jī)物的生物降解能力。參考文獻(xiàn)1 Petersen B，Gernaey K，Henze M，et al. Calibration of Activated Sludge Models：a Critical Review of ExperimentalDesignsM. Dordrecht：Kluwer Academic Publishers，2003: 102-186.2 Lagarde F，Tusse

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