綜合實驗二-納米器件的透射譜和電導測量 湘潭大學 期末復習

納米器件的電子透射譜和電導測量－格林函數(shù)方法目錄第一節(jié)納米材料及其輸運特性第二節(jié)格林函數(shù)方法簡介第三節(jié)格林函數(shù)方法的定義和框架第四節(jié)格林函數(shù)方法的應用實例

納米材料的輸運特性當物質小到納米尺度時，又會對材料的輸運性質會產生哪些不同于宏觀物體的現(xiàn)象？1）電導量子化：即電導或倒數(shù)電阻是量子化的，量子電阻R=h/2e2

，因此它不再像經(jīng)典物理所描述的那樣，即電壓對電流的比例為一常數(shù)（歐姆定律）。即當中心顆粒（也稱量子點或庫侖島）的尺寸足夠小時，它與周圍外界之間的電容可小到10-16F的數(shù)量級，在這種條件下每當單個電子從外面穿隧進入庫侖島，它給庫侖島附加的充電能Ec=e2/2C在這種情況下一旦某個電子隧穿進入了庫侖島，它將阻止隨后的第二個電子再進入同一庫侖島，這就是庫侖阻塞現(xiàn)象。只有等待某個電子離開庫侖島以后，島外的另一個電子才有可能再進入。利用庫侖阻塞效應就有可能使電子逐個穿隧進出庫侖島，實現(xiàn)單電子隧穿過程。2）庫侖堵塞現(xiàn)象：如果兩個納米微粒的尺寸小到一定程度，它們之間的電容也會小到一定程度，以至于電子不能集體傳輸，只能一個一個單電子傳輸，這種不能集體傳輸電子的行為稱之為庫侖堵塞。3）普適電導漲落：在電導與電壓關系測量中，發(fā)現(xiàn)小的金屬樣品，在低溫下電導作為磁場的函數(shù)呈現(xiàn)非周期的漲落。1）這是與時間無的非周期漲落，因而它們不是由于熱噪聲。2）這種漲落是樣品特有的，每一特定的樣品有自身特有的漲落圖樣，而且，對于給定的樣品，在保持宏觀條件不變的情況下，其漲落圖樣是可以重現(xiàn)的。因此，樣品的漲落圖樣被稱為樣品的指紋。3）電導漲落的一個最重要的特征是漲落的大小是量級為的普適量。它與樣品質的材料、尺寸、無序程度、電導平均值的大小無關。只要樣品是介觀大小的，并處于金屬區(qū)。理論研究還表明，電導漲落的大小與樣品形狀及空間維數(shù)只有微弱的依賴關系。正是由電導漲落的這種間適性，所以才稱之為普適電導漲落。

物理機制：來源于介觀金屬中的量子干涉效應即由于電子與雜質的散射引起的隨機干涉效應4）量子相干效應：由于在納米尺寸中，載流子不僅具有振幅信息，而且還保持信號相位，所以具有相干性。如：A-B效應；量子霍爾效應等。磁場B垂直向上，由于金屬屏蔽層包繞著螺線管，磁場不能進入金屬環(huán)，進而無法影響里面電子的狀態(tài)。然而，電子依然“感受”矢勢。通過調節(jié)螺線管的電流而改變矢勢的強度，AB環(huán)的電導會呈現(xiàn)周期性變化。置于磁場下介觀環(huán)的電導Aharonov-Bohm振蕩A-B效應5）量子化熱導1998年，Rego等人基于Landauer輸運理論，從理論上預言了低溫極限下單一量子通道的熱導有一個普適的量子化值。2000年，Schwab測量了低溫下懸浮氮化硅納米線中的熱導，第一次在實驗上觀察到了量子化熱導的存在，從而證實了理論上的預測。K.Schwab,E.A.Henriksen,J.M.Wrolock,andM.L.Roukes.Measurementofthequantumofthermalconductance.Nature,404,974(2000).L.Rego,G.Kirezenow.Quantizedthermalconductanceofdielectricquantumwires.Phys.Rev.Lett.,81,232(1998).6）反常熱導傳統(tǒng)宏觀材料熱輸運特性遵守傅里葉定律。單位時間內通過單位面積的熱量，正比于垂直于該截面方向上的溫度梯度以及其截面面積，而熱量傳遞的方向與溫度梯度上升的方向正好相反。在碳納米管、氮化硼納米管等微納結構中，熱導率取決于體系的尺寸大小，而不再像三維宏觀塊體材料一樣是一個恒定值（稱這種現(xiàn)象為反常熱導）C.W.Chang,D.Okawa,H.Garcia,A.Majumdar,andA.Zettl.BreakdownofFourier’slawinnanotubethermalconductors.Phys.Rev.Lett.,101,075903(2008).納米材料輸運特性的應用基于碳納米管的晶體管基于碳納米管的顯示器基于石墨烯的晶體管基于石墨烯的調制器如何描述納米材料輸運特性？

總所周知，微觀世界必須用量子力學來描述。量子力學中最重要是哈密頓量。一個系統(tǒng)的所有性質由其哈密頓量所決定。一旦寫出這個系統(tǒng)的哈密頓量，就可以求出這個系統(tǒng)的所有性質。具體做法是，求解薛定諤方程，解出哈密頓量的本征值和本征函數(shù)。由本征值和波函數(shù)進而可以知道態(tài)密度、躍遷幾率等信息。但是，能夠嚴格求解基本上就是無限深方勢阱、簡諧振子、氫原子這幾個，能夠近似求解的系統(tǒng)也是不多的。而且這只是指單體系統(tǒng)，即系統(tǒng)中只有一個粒子。對于多體系統(tǒng)，則對于許多情況，聯(lián)近似求解都是一場困難的。我們知道，波函數(shù)是一個實驗上不可測量的量。不過態(tài)密度等一些其它的試驗上可測量的物理量要由波函數(shù)來構造。求解波函數(shù)的步驟是最麻煩的，如果是做數(shù)值計算的話，求解波函數(shù)部分的計算量是最大的。那么我們能不能找一種方法，可以繞過求解波函數(shù)，直接得到本征值、態(tài)密度等一些實驗上可測量的物理量呢？如何描述納米材料輸運特性？波函數(shù)墻如何描述納米材料輸運特性？波函數(shù)墻答案就是利用格林函數(shù)格林函數(shù)是由哈密頓量來構造的。有一個哈密頓量，就可以構造相應的格林函數(shù)。因此格林函數(shù)也就代表了哈密頓量。它的地位和哈密頓量是等價。凡是通過哈密頓量能夠求出的物理量，也可以通過格林函數(shù)來求出。

格林函數(shù)的思想是：從描述系統(tǒng)中粒子的運動入手，來求知與粒子有關的物理性質。從數(shù)學上講，格林函數(shù)是一個運動方程的解。物理上，當然要由系統(tǒng)的哈密頓量來決定解是什么樣的。第三節(jié)格林函數(shù)方法簡介格林函數(shù)經(jīng)常出現(xiàn)在常微分方程，求解橢圓型和拋物型的偏微分方程的邊值問題。是英國人喬治.格林于1828年引入的。

喬治.格林（1793-1841），英國數(shù)學物理學家。1801年至1802年讀過不到兩年的小學，之后一直在家中打理生意，在這期間他從未間斷自學，先后閱讀了包括拉普拉斯的天體力學和拉格朗日的關于數(shù)學物理方面的著作，英國倫敦皇家學會的年鑒，法國科學家畢奧，庫侖以及泊松等人的論著。1828年格林出版了他的最重要的科學著作《關于數(shù)學分析應用于電磁理論的一篇論文。1833年進入劍橋最古老的學院之一康韋爾科斯學院學習,并于1837年以優(yōu)異成績畢業(yè)。格林函數(shù)的特點是：

A．它可以不用求解波函數(shù)，直接得到本征值、態(tài)密度等實驗上可測量的物理量。B．它有一些比較標準的近似方法，可以比較容易地處理復雜的系統(tǒng)。C．由于格林函數(shù)是描述粒子的運動的，所以它可以用來求解系統(tǒng)的輸運性質，例如計算電流、電導等。D．格林函數(shù)還是系綜的平均值，因此容易處理多體系統(tǒng)，并且處理有限溫度的情況。由A可知，用格林函數(shù)方法來處理系統(tǒng)比用哈密頓量更為方便和簡潔。由B、C和D可知，格林函數(shù)方法的功能非常強大，可以求知一些僅從哈密頓量出發(fā)不容易求得的信息。從上世紀五十年代開始，量子場論中的格林函數(shù)方法被用于研究統(tǒng)計物理學中的問題。到六十年代后期，格林函數(shù)理論在固體物理等多個領域得到了進一步的拓展，被認為是一種強有力的數(shù)學工具。

例如，對許多準粒子問題，只需知道相互作用過程中少數(shù)粒子的初態(tài)與末態(tài)間的躍遷振幅（相應的格林函數(shù)），就能得到體系的一些特征，而對于固體物理中的很多問題，只有對應于費米能量附近的系統(tǒng)格林函數(shù)與我們要研究的性質有關。這樣，格林函數(shù)方法就成為研究系統(tǒng)性質的直接有效的方法。格林函數(shù)方法的發(fā)展目前，隨著納米技術的發(fā)展，物理學的研究對象在微觀領域已經(jīng)進入了納米尺度范圍。而基于薛定諤方程的格林函數(shù)方法也成為了處理納米結構最重要的方法。到八十年代，隨著技術的進步，各種介觀體系相繼被制備出來，如超晶格、量子線、量子點等。格林函數(shù)也發(fā)展成為計算介觀結構物理性質最重要的手段和方法。格林函數(shù)方法能夠用于計算微納結構的電子性質、熱（聲子）性質、光性質、超導性質等。結合密度泛函理論和格林函數(shù)方法，國際上開發(fā)了多種電子輸運商業(yè)計算軟件。PWscfDFTB……第四節(jié)格林函數(shù)方法的定義和框架如果H的本征函數(shù)是正交完備的，則在量子物理中，格林函數(shù)常常被定義為如果E-H的本征值是非零的，我們可以寫出格林函數(shù)的等價定義式：其中E是能量為復變量，H是一個厄米的含時算符?？梢岳盟鼇碛嬎愀窳趾瘮?shù)。納米體系熱輸運的哈密頓量

低維體系熱輸運模型示意圖

根據(jù)晶格動力學，在只考慮振動自由度下，體系的哈密頓量可以寫為：K表示的是質量約化的力常數(shù)矩陣(或者叫動力學矩陣，默認左右熱極之間無耦合)T表示矩陣轉置坐標矢量從左熱極到中心散射區(qū)的相互作用矩陣從右熱極到中心散射區(qū)的相互作用矩陣熱輸運格林函數(shù)方法的基本框架根據(jù)格林函數(shù)的定義及簡諧近似的哈密頓量,整個系統(tǒng)的格林函數(shù)可以寫為:利用第一個矩陣的每一行乘以中間矩陣的第二列,我們可以得到以下關系:可以獲得考慮兩個熱極影響的中心散射區(qū)格林函數(shù)，即推遲格林函數(shù):熱輸運格林函數(shù)方法的基本框架其中：分別稱之為熱極的自能和表面格林函數(shù)為了計算的方便，我們還定義了一個譜函數(shù)，它能代表聲子的散射概率：T.YamamotoandK.Watanabe,Phys.Rev.Lett.2006,96,255503.J.S.W,&Lü,2008,Eur.Phys.J.B,62,381.對于納米體系，其聲子性質可以用彈道輸運理論進行描述，那么聲子透射系數(shù)和態(tài)密度可以通過caroli公式進行計算，熱導則可以通過Laudauer公式計算:熱輸運格林函數(shù)方法的基本框架聲子透射系數(shù)和態(tài)密度體系熱導體系熱流分布函數(shù)此外，為了反映體系熱輸運的微觀過程及微觀機制，我們還需要計算一些微觀動力學物理量——局域聲子態(tài)密度和局域熱流：熱輸運格林函數(shù)方法的基本框架格林函數(shù)熱輸運計算流程示意圖熱輸運格林函數(shù)方法的流程1、計算構建體系的力常數(shù)矩陣及熱極—中心散射區(qū)耦合力常數(shù)矩陣；2、利用所得到的熱極力常數(shù)矩陣，計算給定聲子頻率下的熱極表面格林函數(shù)；3、利用已求得的熱極表面格林函數(shù)與熱極—中心散射區(qū)耦合力常數(shù)矩陣，計算由熱極貢獻的自能；4、求中心散射區(qū)的推遲格林函數(shù)；5、利用卡路里Caroli公式計算體系的聲子透射系數(shù)和態(tài)密度；6、由已獲得的聲子透射系數(shù)代入朗道Landauer公式計算體系在不同溫度下的熱流與熱導；7、根據(jù)需要，計算體系熱輸運的微觀動力學物理量：局域聲子態(tài)密度和局域熱流。

為了獲得體系的熱輸運性質，最根本為獲得體系的力常數(shù)矩陣和熱極的表面格林函數(shù)。

電子輸運格林函數(shù)方法基本框架類似于熱輸運的非平衡格林函數(shù)方法，對于電子來說，可以借助于緊束縛近似的哈密頓模型，同樣采用格林函數(shù)方法計算體系的電子輸運性質。對比聲子的推遲格林函數(shù)，我們可以看到聲子和電子的不同之處，僅在于電子是采用體系的哈密頓矩陣，而聲子采用的是力常數(shù)矩陣。采用相同的Landaur公式，我們可以計算出電子的透射系數(shù)、態(tài)密度等物理參量。對于熱電性質，為了研究的方便，需引入洛倫茲Lorenz函數(shù)

電子電導：熱電勢：電子熱導：熱電品質因子：第五節(jié)格林函數(shù)方法的應用實例1、鋸齒型同位素超晶格石墨納米帶的熱輸運性質2、非對稱三終端石墨納米結的彈道熱整流性質3、基于折疊石墨納米帶的熱導調控器4、褶皺石墨烯納米帶中連續(xù)可控熱導的理論研究

5、六角氮化硼納米帶(BNNRs)的熱輸運性質6、石墨炔納米帶(GYNRs)的熱輸運性質7、周期T型石墨烯納米帶中的聲子共振輸運8、不對稱T型石墨納米帶的電子輸運實例一：

鋸齒型同位素超晶格石墨納米帶的熱輸運性質著重討論以下三個因素對熱導的影響：1、同位素質量；2、超晶格長度；3、體系幾何結構尺寸。同位素和超晶格周期長度對石墨納米帶熱導的影響1）同位素質量差越大，熱導越低；2）超晶格周期長度，存在轉變行為。Ls<Lc時聲子隧穿效應主導Ls>Lc時聲子界面散射主導熱導隨超晶格周期長度變化的原因：幾何結構尺寸對石墨納米帶熱導的影響我們可以通過調節(jié)超晶格石墨納米帶的幾何尺寸來進一步減低石墨納米帶的熱導。(a)中心散射區(qū)長度對于超晶格石墨納米帶熱性質的影響；(b)中心散射區(qū)寬度對于超晶格石墨納米帶熱性質的影響。小結1.同位素超晶格是一種能在不改變石墨納米帶電子性質的同時有效降低其熱導的途徑之一；2.超晶格的熱導取決于同位素的質量和超晶格周期長度，當超晶格周期長度減小時，熱導經(jīng)歷先下降后上升的轉變；而同位素質量對于熱導的影響是單調變化的，大的質量差將導致更低的熱導；3.另外，超晶格納米帶的熱導比還會隨著幾何結構尺寸的增加而下降。鋸齒型同位素超晶格石墨納米帶的熱輸運性質實例二：

非對稱三終端石墨納米結的彈道熱整流性質T>0熱流T<0熱流對稱與非對稱石墨納米結的熱輸運性質左右溫差相等的時候有：我們可以通過推導熱流公式獲得定性的解析幾何結構尺寸及形貌對納米結整流性質的影響1.強烈依賴于左右終端間的不對性：強不對稱性能引起更明顯的熱整流；2.而控制端的尺寸大小對整流的影響有限。(c)小結在非對稱三終端石墨納米結中，熱流更傾向于從窄的一端流向寬的一端，展現(xiàn)了一個明顯的熱整流效應；該結構中的熱整流效率依賴于幾何結構的不對稱性，會隨著左右熱極寬度差的增加而迅速增大?？刂茻針O的結構尺寸的改變對熱整流效率的影響微弱。此外整流效率還與熱極間夾角的位置和尺寸有關。非對稱三終端石墨納米結的彈道熱整流性質實例三：

基于折疊石墨納米帶的熱導調控器

1，可調熱導

=>熱器件實現(xiàn)各種特殊的功能，調節(jié)效率2，限流作用

=>熱器件及整個熱回路可以保持運行穩(wěn)定扶手椅型折疊石墨納米帶的熱輸運性質熱導隨著夾角線性下降；中心區(qū)越長，調節(jié)區(qū)間越窄。熱導隨著層間距發(fā)生轉變行為；中心區(qū)越長，調節(jié)區(qū)間越窄。鋸齒型折疊石墨納米帶的熱輸運性質鋸齒型與扶手椅型石墨納米帶類似，其熱導可以通過折疊的方式實現(xiàn)連續(xù)、可逆地調控。小結基于折疊石墨納米帶，我們提出了一種新型的熱器件—熱導控制器。；它可以實現(xiàn)對熱導的連續(xù)、可逆的調控（調控區(qū)間高達平整石墨納米帶的40%）；通過分析折疊結構的勢能差，我們解釋了這一奇特的熱輸運現(xiàn)象。基于折疊石墨納米帶的熱導調控器實例四：

褶皺石墨烯納米帶中連續(xù)可控熱導的理論研究

褶皺的強度對熱輸運性質的影響褶皺的數(shù)目對熱輸運性質的影響小結基于褶皺石墨納米帶，我們提出了另一種熱導控制器模型；通過改變石墨烯納米帶的結構和褶皺的數(shù)目可以實現(xiàn)對熱導的連續(xù)、可逆的調控（調控區(qū)間高達平整石墨納米帶的80%）；通過分析褶皺結構的勢能差，我們解釋了這一奇特的熱輸運現(xiàn)象?；谡郫B石墨納米帶的熱導調控器實例五：

六角氮化硼納米帶(BNNRs)的熱輸運性質

六角氮化硼納米帶的聲子色散關系

色散關系與石墨納米帶相似，同樣具有平方波矢依賴關系的聲學支。六角氮化硼納米帶石墨烯納米帶不同尺寸六角氮化硼納米帶的熱導熱導與納米帶寬度存在線性依賴關系；熱導可以與石墨納米帶媲美。六角氮化硼納米帶熱導擬合公式首先確定擬合公式的溫度項考慮到GNR的熱導對溫度有1.5冪次關系根據(jù)前面熱導對寬度的線性依賴關系六角氮化硼納米帶熱導率約化的熱導：其中S表示BN納米帶的橫截面積：W表示的是寬度，h是BN納米帶層與層之間的距離，我們取3.33埃。BN納米帶的熱導率L表示聲子平均自由程，這里取530nm(石墨片的聲子平均自由程是775nm)。

樣本熱導(W/mK)方法Graphene~3000-5000光學實驗GNRs~3000NEGFGNRs~2000分子動力學BNNRs~1700-2000NEGF小結首次從理論上對六角氮化硼納米帶的熱輸運性質進行了研究；六角氮化硼與石墨納米帶一樣，具有優(yōu)良的熱輸運屬性；六角氮化硼納米帶的熱導線性地依賴其寬度，與邊緣類型無關。我們擬合了一套熱導公式，揭示了溫度的1.5次方關系在六角氮化硼熱導中發(fā)揮的重要作用。六角氮化硼納米帶(BNNRs)的熱輸運性質實例六：

石墨炔納米帶(GYNRs)的熱輸運性質

不同尺寸石墨炔納米帶的熱導

扶手椅型熱導與納米帶寬度存在線性依賴關系；鋸齒型熱導與納米帶寬度存在類臺階依賴關系。石墨炔納米帶的熱各向異性各向異性差值隨著寬度的增加逐漸下降，在5nm的時候任然可以達到30%，遠比GNR的各向異性明顯。實驗上更容易觀察到GYNR的熱各向異性。GNR的各向異性石墨炔納