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文檔簡介
研究背景鋰金屬負極(LMAs)被認為是更適合取代石墨負極的高比能可充電電池,由于其超高的理論容量(3860mA
g?1),最低電化學勢(?3.04V
vs.
SHE)和低密度(0.59g
cm?3)。雖然對可充電Li-S、Li-空氣和全固態(tài)電池進行了大量研究,但仍難以滿足電池行業(yè)一系列的嚴格要求。由于界面處鋰離子輸運的不平衡,導致不均勻的枝晶會瘋狂生長,并在LMA表面積累,從而顯著降低電池的電化學性能。研究人員提出利用人工固態(tài)電解質界面(ASEI)作為LMA上的功能層來解決枝晶問題,然而,ASEI也會受到被忽視的機械疲勞的影。在數(shù)十萬次的循環(huán)中,ASEI隨著鋰沉積/剝離而反復變形。當變形引起的局部能量(或應力)積累達到疲勞閾值時,ASEI的結構就會坍塌,導致ASEI在枝晶問題上的失效。因此,ASEI的抗機械疲勞能力對于延長LMA的使用壽命和消除電池安全風險至關重要。內(nèi)容簡介在鋰金屬負極(LMAs)上構建人工固體電解質界面(ASEI)是解決枝晶問題的一種潛在策略。然而,在反復的鋰沉積/剝離下,應力積累引起的ASEI的機械疲勞并沒有得到重視。本文在ASEI中引入了一個機械互鎖的菊花鏈網(wǎng)絡(DCMIN),通過結合能量耗散和快速鋰離子輸運的功能來穩(wěn)定鋰金屬ASEI界面。具有大范圍分子運動特征的DCMIN通過高效的硫醇-烯點擊化學進行交聯(lián);因此,DCMIN具有靈活性和優(yōu)良的力學性能。DCMIN中的冠醚單元作為一種ASEI,不僅與柔性鏈上的二烷基銨相互作用,形成能量耗散行為,而且還與鋰離子配合,支持DCMIN中鋰離子的快速輸運。因此,通過基于DCMIN的ASEI對稱電池實現(xiàn)了穩(wěn)定的2800小時循環(huán)(1mAcm?2)和優(yōu)異的5C倍率(LiFePO4的全電池)性能。此外,與對照組相比,具有DCMIN涂層的1-AhLMA軟包電池(LiNi0.88Co0.09Mn0.03O2正極)表現(xiàn)出更好的容量保留率(88%)。DCMIN的分子設計為高能量LMA的ASEI的優(yōu)化提供了新的見解。文章要點1.
本文在嚴格的設計規(guī)范下,通過聚二甲基硅氧烷(PDMS)的硫醇單元與雌雄同體單體的烯烴之間的有效點擊反應,提出了一種機械互鎖的菊花鏈(DC)網(wǎng)絡(DCMIN)ASEI,以實現(xiàn)有效的能量耗散和快速的鋰離子輸運。2.
基于DCMIN的ASEI(DCMIN@Li)使Li金屬對稱電池(LMBs)在1mAcm?2下實現(xiàn)了2800小時的穩(wěn)定循環(huán)。DCMIN@Li在電流密度為2mAcm?2和10mAhcm?2高面積容量下,循環(huán)超過600小時后也保持了光滑和無枝晶的表面。3.
在LiFePO4(LFP)全電池測試中,使用DCMIN@Li的電池可以維持在5C的倍率,優(yōu)于同類產(chǎn)品。DCMIN@Li的1-Ah軟包電池的組裝揭示了DCMIN在改善LMAs方面的競爭力。核心內(nèi)容圖1.
以穩(wěn)定LMA化學性質的能量耗散為特征的DCMIN的示意圖。(A)hermaphroditicmonomer1、DC、PDMS和DCMIN的化學結構。(B)由連續(xù)機械鍵協(xié)同運動使DCMIN能量耗散過程的示意圖。圖2.
DCMIN的力學性能。(A)DC、DCMIN和對照組FTIR光譜。(B)DCMIN和對照組的應力-應變曲線,變形率為10mmmin?1。(C)DCMIN和對照組的楊氏模量和最大應力。(D)不同應變率下DCMIN的拉伸應力-應變曲線。(E)記錄了在室溫下,隨最大應變增加,DCMIN的循環(huán)拉伸試驗曲線。(F)當應變?yōu)?0%,休息間隔為0和15
min時,DCMIN的循環(huán)拉伸試驗曲線。圖3.
DCMIN@Li的結構和穩(wěn)定性分析。(A)
DCMIN@Li的AFM圖像。(B)DCMIN@Li的力位移曲線。(C)DCMIN@Li中隨機選取區(qū)域的楊氏模量的直方圖(插圖為DCMIN@Li中楊氏模量的對應映射)。(D)隨著濺射時間的增加,C?、Li?、C2H3O?、C3H5O?、O?、CN?和Si?質量強度(濺射速率為0.1nms?1)。(E)在DCMIN@Li中對C?、Li?、C2H3O?、C3H5O?、O?、CN?和Si?的三維重建。(F)DCMIN浸入RCE中的膨脹曲線(插圖為本文中浸入的DCMIN初始階段至30天的光學照片)。(G)
DCMIN@Li、對照組@Li和原始
Li在靜置過程中的阻抗變化。圖4.
DCMIN-ASEI中鋰離子輸運行為的研究。(A)對于DCMIN@Li、MIN@Li和對照組@Li的鋰離子電導率和轉移數(shù)(tLi+)。(B)在DCMIN-ASEI中的鋰離子輸運過程。(C)使用DCMIN@Li、對照組@Li和原始Li對電池的Tafel圖。(D)鋰離子通過DCMIN@Li、對照組@Li和電解質衍生的SEI(原始Li)活化能計算。圖5.
DCMIN@Li在能量耗散中的分析。(A)模擬單元的結構。(B)使用DCMIN@Li、對照組@Li和原始Li組成全電池的厚度變化。(C)
在0.75μm深度的重復條件下,有能量耗散和無能量耗散的ASEI的力學形變的有限元分析。圖6.
DCMIN@Li的電化學性能。(A)使用DCMIN@Cu,對照組@Cu和空白Cu在1mAcm?2和1mAhcm?2條件下的半電池的CEs。(B)
DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li在1mAcm?2和1mAhcm?2下的循環(huán)性能。(C)
DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li對稱電池的原位EIS。(D)使用DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li在1~8mAcm?2下的對稱電池的倍率性能。(E)使用DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li在2mAcm?2和10mAhcm?2下的循環(huán)性能。圖7.
全電池的測試。(A)使用DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li的LFP全電池在1C下的循環(huán)性能(LFP的負載量為13.5mg
cm?2,N/P比值為2.3)。(B)使用DCMIN@Li的LFP全電池的充放電曲線。(C)在0.2~5C條件下,使用DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li的LFP全電池的倍率性能。(D))使用DCMIN@Li,對照組@Li和原始Li的NCM88全電池在1C下的循環(huán)性能(NCM888的負載量為10.5mg
cm?2,N/P比值為2.5)。DCMIN@Li||NCM88軟包電池在1C下的(E)光學照片和(F)循環(huán)性能。結
論這項工作使用簡單的超分子聚合和交聯(lián)策略開發(fā)了一種具有機械聯(lián)鎖菊花鏈(DC)網(wǎng)絡的ASEI。由于DC的動態(tài)結構,最終的DCMIN在外力作用下會發(fā)生協(xié)同收縮運動。這一特性使DCMIN具有超高彈性、高抗斷裂性和能量耗散,并通過原位膨脹測量和有限元模擬證明了這一點。此外,B24C8的大振幅分子運動和大空穴結構導致了DCMIN中鋰離子運輸動力學的快速發(fā)展,從而限制了局部電流密度的形成,促進了二維Li的成核/生長和無枝晶形貌。因此,使用DCMIN-ASEI的對稱電池在1mAcm?2和1
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