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正文目前，從頭全合成

(denovototalsynthesis)策略已經(jīng)成功應(yīng)用于pleuromutilin的全合成研究

(Figure1,

1。由于(+)-pleuromutilin及其去?；苌?/p>

(+)-mutilin(2)能夠相互轉(zhuǎn)化，同時，均具有較為獨特的5-6-8

元環(huán)稠合的多重官能團化碳環(huán)骨架，因此備受有機合成化學(xué)家的廣泛關(guān)注

(FigureS1)。這里，羅佗平研究團隊報道一種全新的通過跨環(huán)[2+2]光環(huán)加成/碎片化策略進行的(+)-mutilin(2)對映選擇性全合成路線設(shè)計。首先，作者通過逆合成分析

(Figure1)表明，這一全合成路線設(shè)計中的關(guān)鍵反應(yīng)步驟主要涉及：烷基化/還原；Claisen重排；跨環(huán)[2+2]光環(huán)加成/碎片化；oxy-Michael加成/O-保護以及非對映選擇性共軛加成/炔基化/異構(gòu)化。關(guān)鍵的砌塊與試劑主要涉及6、聯(lián)烯酮7、烯酮9、烯基鋰8以及TES-EBX

10。之后，作者首先進行Claisen重排前體18的構(gòu)建(Scheme1)。接下來，該小組通過砌塊18，對于跨環(huán)[2+2]光環(huán)加成策略的可行性進行初步嘗試。同時對于手性砌塊22b形成時的反應(yīng)機理進行深入研究(Scheme2)。之后，該小組通過砌塊18，最終完成(+)-Mutilin(2)的對映選擇性全合成(Scheme3)?？偨Y(jié)成功設(shè)計出一種采用(R)-乳酸甲酯與α,β-不飽和酮9作為起始原料，通過18步的線性反應(yīng)路線，最終完成

(+)-Mutilin(2)的對映選擇性全合成。這一全合成路線設(shè)計中的關(guān)鍵步驟主要涉及：烷基化/還原；Claisen重排；跨環(huán)[2+2]光環(huán)加成/碎片化；ox

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